Le groupe de surveillance de l'environnement de l'IRA enregistre actuellement les résultats de ses mesures de la radioactivité dans deux bases de données de type Microsoft-Access : la première (SGEE) contient les données pour les mesures de plutonium, d'américium, d'uranium et de thorium depuis 2000. La seconde (Sr90) contient toutes les mesures de Sr- 90, depuis 2000.
les objectifs du projet:
Tous les résultats des mesures (alpha, gamma, Sr-90 et H-3) de la radioactivité dans des échantillons environnementaux effectuées par I'IRA sont exportés automatiquement dans la banque de données ENVIRA de I'OFSP. (FRA)
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Transportdaten für Modellrechnungen zur
Langzeitsicherheit (Modell geb iet Grube Konrad)
(Stand: 05.10 . 1990)
Auftraggeber:
Niedersäc hsisches Umwe ltminis ter ium (MU)
Sachbe arbeit er:
Datum:
Archiv-Nr . :
Tgb. -Nr.:
TK 25:
Anlagen:
05.10.1990
107478
N 3.2 - 7584/ 90
3528-30, 3627-29, 3727 -29, 3827-29, 3927-29
33
- 2 -
Inhalt
Seite
1. Einl eitung
5
5
2. Sorptionsdaten (KD-Werte)
5
2.1
Erläuteru ngen zur Datenbasis
8
2.2
Dis ku ssion der abge leitet en K0- Werte
8
2.2.1 Technetium
9
2.2.2 Selen VI
9
2.2.3 Zirkonium
9
2.2.4 Niob
10
2.2.5 Caesium
10
2.2.6 Jod
10
2.2.7 Kohlen stoff
10
2.2.8 Strontium
11
2.2.9 Neptunium
11
2.2.10 Plutonium
12
2.2.11 Americium
12
2.2.12 Curium
12
2. 2 .13 Blei
13
2. 2 .14 Uran
13
2. 2 .1 5 Rad ium
14
2. 2. 16 Nickel
14
2.2.17 Thorium
14
2.2.18 Protactinium
15
2.2.19 Actinium
15
2.2.20 Molybdän
16
2.2.21 Zinn
16
2.2.22 Rubidium
2.2.23 Chlo r , Calcium, Kobalt, Pall adium, Wis mut, Polon i um 16
und Lanthaniden (Samarium, Europium, Holmium, Lutetium)
2.3
2.3.1
2.3.2
2.3 .3
2.3. 4
2. 3.5
2.3.6
2. 3.7
2.3.8
2. 3.9
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1
Einfluß der Verdünnung auf KD- Werte
Zirkonium
Plutonium
Americium
Curium
Blei
Zi nn
Uran
Nickel
Thorium
17
17
18
18
18
18
18
18
19
19
3. Absolute Gebirgsporos itäten
3. 1
Einführung
3.1.l Begriffsbestimmung
3.1.2 Datenbasis
3. 2
Bandbreiten und Vorschläge für erste Rechenwerte
3.2.1 Allgemeine Anmerkungen
3.2.2 Lockergestein
3.2.3 Festgestei n
3.2.3.l Tonstein und Tonmergelstei n
3.2.3.2 Mergelstein
3.2.3 .3 Kal kstein
3.2.3 .4 Sandst ein19
19
19
21
21
21
23
24
24
25
26
4 . Dispers ions l ängen30
5. Schriften
5.1
Erläuternde Unterl agen
5.2
Unveröffentlichte Unterl agen*
5.3
Publikationen32
32
35
35
28
* ) Unveröffentlichte Unter lagen werden in eckigen Klammern zitier t
Das wissenschaftliche Ziel des Verbundprojektes ist es, ein Verständnis des Langzeitverhaltens von Radionukliden in keramischen Endlagerungsmatrizes unter endlagerrelevanten Bedingungen abzuleiten. Innerhalb des Teilvorhabens C werden die am FZJ synthetisierten und mit Eu(III), Am(III) oder Cm(III) dotierten Phosphate am KIT-INE mit Hilfe der TRLFS untersucht. Es werden jeweils Excitation- und Emissionsspektren aufgenommen werden. Ferner wird die Detektion der Emissionslebensdauern die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur Hydratisierung des Lanthanid- bzw. Actinidions zu machen. Dadurch kann zwischen Sorption und Einbau unterschieden werden. Dabei soll der Einfluss der Kristallinität auf die Nahordnung des eingebauten Lanthanids oder Actinids betrachtet werden, um aus den Unterschieden Aussagen zur besseren oder schlechteren Auslaugung der Radionuklide treffen zu können. Ferner wird die Veränderung der Punktsymmetrie der inkorporierten dreiwertigen Ionen mit dem Dotierungsgrad spektroskopisch analysiert werden. Dies wird die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur maximalen Beladung der Keramiken mit Fremdionen zu machen. Ferner werden die in Jülich synthetisierten, dotierten Einkristalle an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Kristalle bestimmt. Dadurch sollte es möglich sein, Strukturinformationen zu den in die ersten Lagen des Kristalls eingebauten Fremdionen zu erhalten.
Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.
Das wissenschaftliche Ziel des Verbundprojektes ist es, ein Verständnis des Langzeitverhaltens von Radionukliden in keramischen Endlagerungsmatrizes unter endlagerrelevanten Bedingungen abzuleiten. Innerhalb des Teilvorhabens B werden die am FZJ synthetisierten und mit Eu(III), Am(III) oder Cm(III) dotierten Phosphate am KIT-INE mit Hilfe der TRLFS untersucht. Es werden jeweils Excitation- und Emissionsspektren aufgenommen werden. Ferner wird die Detektion der Emissionslebensdauern die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur Hydratisierung des Lanthanid- bzw. Actinidions zu machen. Dadurch kann zwischen Sorption und Einbau unterschieden werden. Dabei soll der Einfluss der Kristallinität auf die Nahordnung des eingebauten Lanthanids oder Actinids betrachtet werden, um aus den Unterschieden Aussagen zur besseren oder schlechteren Auslaugung der Radionuklide treffen zu können. Ferner wird die Veränderung der Punktsymmetrie der inkorporierten dreiwertigen Ionen mit dem Dotierungsgrad spektroskopisch analysiert werden. Dies wird die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur maximalen Beladung der Keramiken mit Fremdionen zu machen. Ferner werden die in Jülich synthetisierten, dotierten Einkristalle an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Kristalle bestimmt. Dadurch sollte es möglich sein, Strukturinformationen zu den in die ersten Lagen des Kristalls eingebauten Fremdionen zu erhalten.