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Analyse von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen und Organochlorverbindungen in Flugasche

Analysen polycyclischer aromatischer Kohlenwasserstoffe, Organochlorverbindungen von Flugaschen kalorischer Kraftwerke und Verbrennungsanlagen.

Entwicklung immunologischer Methoden zur Analytik von Nitroaromaten in der Umwelt

Erfassung des Gehaltes an polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen in Lebensmitteln

Ausgehend von der Kontaminierung von Raeucherwaren mit den zum Teil kanzerogenen Stoffen der Reihe der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe werden auch Kontaminationen durch Abgase untersucht.

Gummiwerke Berlin

Der innerhalb eines innerstädtischen Wohngebietes in Friedrichshain gelegene Standort der ehemaligen Gummiwerke Berlin wurde seit Beginn des 20. Jahrhunderts bis in die Gegenwart für die Gummiherstellung industriell genutzt, zuletzt zur Herstellung von Schwingungs- und Dichtungselementen für die Autoindustrie. Im Herbst 2011 wurde der Produktionsbetrieb eingestellt. Infolge des produktionsspezifischen Umgangs mit leichtflüchtigen chlorierten sowie aromatischen Kohlenwasserstoffen (LCKW bzw. BTEX) kam es in der Vergangenheit in zwei voneinander getrennten Arealen zu erheblichen Untergrundverunreinigungen. Die Umgebung der ehemaligen Taucherei und Entfettung war durch relevante LCKW-Verunreinigungen im Grundwasser und in der Bodenluft gekennzeichnet. Im Bereich eines ehemaligen unterirdischen Tanklagers wurden gravierende Verunreinigungen des Bodens und Grundwassers durch BTEX festgestellt. Im Grundwasser wurden BTEX-Gehalte von bis zu 19.000 µg/l ermittelt. Im LCKW-Schadensbereich lagen die Schadstoffkonzentrationen im Grundwasser um ein bis zwei Größenordnungen niedriger. Aufgrund der vorwiegend feinsandigen Ausbildung der Talsande – mit teilweise vorhandenen nicht horizontbeständigen Schlufflagen – und des relativ geringen hydraulischen Gefälles haben die beiden Grundwasserschäden keine große laterale Ausbreitung mit dem Abstrom erfahren. Im Bereich der ehemaligen Taucherei und der Entfettung wurde im Zeitraum von 1994 bis 1997 eine Bodenluftsanierung durchgeführt, in deren Verlauf insgesamt etwa 257 kg LCKW aus der Bodenluft entfernt wurden. Im Zusammenhang mit dem Rückbau des ehemaligen Tanklagers im Herbst 1994 wurden 8 unterirdische Tanks geborgen und entsorgt. Neben dem damit verbundenen lokalen Bodenaustausch waren keine weiteren Sanierungsmaßnahmen verbunden. Nach einer detaillierten Untersuchungsphase des Grundwassers erfolgte im Jahr 2002 die Planung einer hydraulischen Grundwassersanierung mit einer on-site-mikrobiologischen Reinigung. Die Reinigungsanlage wurde zwischen Oktober 2003 und Juni 2008 mit einer Förderrate von bis zu 10 m³/h betrieben. Die wesentlichen Anlagenbestandteile waren ein Airlift-Bio-Reaktor zur Anreicherung des kontaminierten Grundwassers mit Luft und Nährstoffen, ein Druckkiesbettfilter zur Abscheidung von Eisen und Mangan, ein Festbett-Bio-Reaktor und zwei Wasseraktivkohlefilter. Die Reinigung der Abluft aus dem Airlift-Bio-Reaktor erfolgte über Biofilter mit nachgeschaltetem Luftaktivkohlefilter. Das gereinigte Grundwasser wurde im Anstrom des Schadensbereiches über eine Rigole in den Untergrund reinfiltriert. Die Sanierung wurde 2008 eingestellt, da sich ein Hauptteil der Kontamination unterhalb der ehemaligen Gebäude befand, und dieser Bereich trotz Optimierung der Grundwasserreinigungsanlage hydraulisch nicht wirksam erfasst werden konnte. Nach Verlagerung des Produktionsstandortes in 2011 erfolgte bis 2013 der Rückbau der Gebäudesubstanz. Mitte 2013 wurden detaillierte Untersuchungen zur Schadstoffverteilung veranlasst. Nach umfangreichen Maßnahmen zur Tiefenenttrümmerung wurde im Zeitraum März 2015 bis Juni 2015 eine Bodensanierung durchgeführt. Dabei wurden die im gesättigten Bodenbereich vorhandenen Verunreinigungen mit dem Hexagonalrohraustauschverfahren (Wabe) saniert. Im Zuge der Sanierung wurden rund 7.700 t gefährliche Abfälle entsorgt. Durch ein nachgeschaltetes Grundwassermonitoring konnte nachgewiesen werden, das von den verbliebenen Restbelastungen im Boden keine Gefahr mehr für das Grundwasser ausgeht. Das Monitoring wurde Ende 2017 eingestellt und die Messstellen zurückgebaut. Ende 2015 wurde mit der Neubebauung des Grundstücks begonnen. Auf dem rund 26.000 qm großen Areal entstehen Wohnungen, Büro- und Einzelhandelsflächen, eine Kindertagesstätte sowie ein Stadtgarten. Die Kosten für die Erkundung und Sanierung des Standortes belaufen sich insgesamt auf ca. 3 Mio. €.

Vorkommen polycyclischer Aromaten in Regen-, Sickerwasser und Weizenproben

Das Vorkommen der polycyclischen Aromaten in der Umgebung des Menschen und in der Nahrung wurde zum Anlass genommen, eine orientierende Bilanzierung dieser Substanzen aufgrund quantitativer Bestimmungen aufzustellen. Ziel der Arbeit ist es, einen Analysengang zu entwickeln, der eine weitgehende quantitative Erfassung der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe in fast allen Medien gestattet. Die im Zeitraum von 20.3.1971 bis 14.10.1971 in Giessen gefallenen Niederschlaege wurden als Regenwasser gesammelt und der Gehalt an BP und BFA bestimmt. Jede Probe enthielt BP und BFA. Die hoechsten Werte fanden sich in den Monaten Maerz und Oktober mit 0,24 Myg bzw. 0,3 Myg BP/l und 2,9 Myg bzw. 3,1 Myg BFA/l. Die niedrigsten Werte (September) betragen 0,01 BP/l und 0,3 Myg BFA/l. Bei Bezug auf den Jahresdurchschnitt der Regenmenge von 619,2 l/qm ergibt sich eine auf das Jahr bezogene Kontamination mit 0,968 mg BP/qm und 10,836 mg BFA/qm. Der Gehalt des Regenwassers an BFA betraegt das 10-fache des BPs. Aehnliche Korrelationen fuer BP und BFA lassen sich auch fuer Sickerwasserproben, die von verschiedenen Boeden in einer Tiefe von 3-4 m gewonnen wurden, feststellen. In 1 l Sickerwasser finden sich 0,01-0,03 Myg BP und 0,08-0,6 Myg BFA. Diese Befunde weisen auf die grosse Diffusion der polycyclischen Aromaten in tiefe Bodenschichten, so dass die Kontamination des Trinkwassers ihre Erklaerung findet.

Aufnahme von Fremdchemikalien durch verschiedene Pflanzen, die auf Boeden mit Kompost wachsen. Nachweis von Fremdchemikalien in pflanzlichen und tierischen Nahrungsmitteln sowie im Carcinomgewebe des Menschen

In bereits gewonnenen Ergebnissen stellten wir fest, dass Pflanzen Fremdchemikalien in unterschiedlicher Konzentration in den oberirdischen und unterirdischen Teilen anreichern. Den Boeden wurden unterschiedliche Mengen von Kompost beigegeben, dessen Schadstoffgehalt vorher untersucht worden war. In den Pflanzen wurden Blei, Cadmium, Chrom und polycyclische Aromaten bestimmt. Es soll geklaert werden, welche Beziehung zwischen dem Schadstoffgehalt der mit Kompost behandelten Boeden und den auf solchen Boeden gezogenen Pflanzen bestehen. 1. Weine aus Weinbaugebieten, in denen seit Jahren industriell hergestellter Kompost als 'Bodenverbesserungsmittel' (100 t/ha) Anwendung fanden sich PAK von 0,1-05 ug 3,4-Benzpyren/1,1,0-3, oug 3,4-Benzinfluoranthen/1 und 1,36-3,21 mg Blei/l Wein. (Grenzwert fuer Blei im Wein: 0,3 mg Blei/l). 2. Nahrungspflanzen (Moehren, Sommergerste, Sommerweizen, Mais, Kartoffeln und Dill), die auf drei unterschiedlich alten Parzellen einer Muelldeponie mit verschiedenen Abdeckschichten gezogen worden waren sowie auf einem Kontrollbeet. Nachgewiesen wurden in Abdeckschicht, Muellschicht und Boden und in den Pflanzen PAK sowie Cd, Cr und Pb. Die Abdeckschichten unterschieden sich in Sickerwasserberegnung und Bodenbehandlung. Auffallend waren bei diesem Feldversuch eine Reduzierung des Massenertrages und Laengenwachstums sowie eine Instabilitaet der Pflanzen.

Untersuchung von Entwicklungsstadien der Inkohlung bei Torf und Braunkohlen auf ihren Gehalt an polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAH)

Zur Anreicherung und Isolierung von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (= PAH) wurde ein PAH-spezifisches Anreicherungsverfahren entwickelt. In mehreren Proben (Weichbraunkohle, Garsdorf; Matt- und Glanzbraunkohle, Bogovina und Banovici) wurde der Gehalt an Fluoranthen, Pyren, Benzofluoranthene, Benzo(e)pyren, Benzo(a)pyren, Perylen, Benzi(ghi)perylen u.a. bestimmt. Die Identitaet dieser Verbindungen wurde mit der GC-MS-Kombination bestaetigt. Die gaschromatographisch bestimmten Gehalte lagen z.B. fuer Benzo(a)pyren zwischen 0.07 und 0.20 mg/kg Kohle. In erheblich hoeheren Konzentrationen wurden 6 weitere Verbindungen isoliert, deren UV- und Massenspektren auf substituierte PAH hindeuten. Ebenso werden Torfproben aus Hoch- und Niedermooren auf ihren Gehalt an PAH untersucht und der Versuch unternommen, zwischen dem PAH-Gehalt einer Torfschicht und ihrem Alter Korrelationen herzustellen.

Quellen von Sauerstoffhaltigen Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen (OPAK) in Böden - ein substanzspezifischer Stabilisotopenansatz

Sauerstoffhaltige polyzyklische aromatischen Kohlenwasserstoffe (OPAK) können bei Verbrennungsprozessen oder durch sekundäre Transformation aus PAK in der Umwelt entstehen. Einige OPAKs zeigen eine höhere Toxizität, Bioverfügbarkeit und Mobilität in Böden als PAKs. Um das Umweltrisiko von PAKs und OPAKs einschätzen zu können, muss die OPAK-Entstehung verstanden werden. Dazu müssen primäre (aus Verbrennung) und sekundäre photochemische und mikrobielle Quellen von OPAKs unterschieden die Transformation von PAKs zu OPAKs besser verstanden werden. Unser Ziel ist, mithilfe von substanzspezifischen Stabilisotopenverhältnissen primäre und sekundäre OPAK-Quellen in Aerosolen und Böden am Beispiel des Muttersubstanz-Derivat-Paars Anthracen (ANTH) und 9,10-Anthrachinon (9,10-AQ), des oft häufigsten OPAK, zu unterscheiden. Wir prüfen fünf Hypothesen: (i) Primäres und sekundäres 9,10-AQ kann mithilfe der substanzspezifischen C- und H-Isotopenverhältnisse (d13C- und d2H-Werte) unterschieden werden. (ii) Photochemisch produziertes 9,10-AQ zeigt einen spezifischen d2H-Wert. (iii) Die Unterschiede der d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus den drei Quellen (primär, sekundär photochemisch und mikrobiell) ermöglichen die Lösung eines Drei-Komponenten-Mischungsmodells. (iv) Der Beitrag des biologisch produzierten 9,10-AQ steigt mit der mikrobiellen Aktivität im Boden, die wir als CO2-Freisetzung aus pflanzenfreien Mikrokosmen messen werden, und der Beitrag des photochemisch produzierten 9,10-AQ ist in ländlichen Böden höher als in städtischen. (v) Wenn die Bodenmikroorganismen vergiftet werden, werden keine OPAKs aus PAKs produziert. Um die fünf Hypothesen zu prüfen, werden wir drei Arbeitspakete (AP) realisieren. Jedes AP umfasst einen experimentellen und einen Beobachtungs-Teil. Im ersten AP werden wir d13C- und d2H-Werte von ANTH und 9,10-AQ sowie zum Vergleich auch von Benz(a)pyren (B(A)P) als reines Verbrennungsprodukt in den gesamten in der Atmosphäre suspendierten Partikeln (TSP) aus der Verbrennung von Biomasse und fossilen Energieträgern bestimmen. Im zweiten AP werden wir die d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus photochemischer Entstehung in der Atmosphäre und im dritten AP aus mikrobieller Entstehung im Boden bestimmen. Wir werden TSP aus den Emissionen einer experimentellen Verbrennung von Biomasse und fossilen Brennstoffen und städtischer und ländlicher Luft untersuchen. Wir werden an ein künstliches Aerosol sorbiertes ANTH der Sonneneinstrahlung in Glaskugeln aussetzen und mikrobielle Umsatz-Experimente in Mikrokosmen mit ländlichen Böden, zu denen wir ANTH hinzudotieren, durchführen. Außerdem werden wir die vertikale Verteilung von ANTH, B(A)P und 9,10-AQ und deren d13C- und d2H-Werte in Moder-Waldbodenauflagen, in denen der Abbaugrad der PAK mit der Tiefe zunimmt, untersuchen. In allen TSP- und Bodenproben werden wir PAK- und OPAK-Gehalte sowie d13C- und d2H-Werte von ANTH, 9,10-AQ und teilweise auch B(A)P bestimmen.

Polyzyklische Aromaten in Luftstaeuben und Emissionen; Profile, das Problem der Herkunftsbestimmung und die Rolle der Analytik

Ziel der Studie war, die vorgeschlagenen Moeglichkeiten zur Bestimmung der Quellen polyzyklischer Aromaten zu ueberpruefen. Diskutiert werden: die Mengenverhaeltnisse von Benzo(a)pyren zu Benzo(ghi)perylen und zu Coronen, das Vorkommen einzelner Verbindungen, die Profile schwefelhaltiger Di- und Polyzyklen, die vollstaendigen Profile, die Intensitaeten homologer Polyzyklenserien. Das Ergebnis ist, dass keine dieser Ueberlegungen zur Herkunftsbestimmung polyzyklischer Aromaten nuetzlich ist. Es wird erwogen, ob manche Vorschlaege einfach durch die unzureichende Analytik veranlasst wurden. In diesem Zusammenhang werden wichtige Analysenverfahren und damit erhaltene Ergebnisse diskutiert. Fuer Zimmeroefen mit Leistungen bis zu 9 kW wird folgende Abschaetzung gegeben: Die gesamten Polyzyklenemissionen von Gasofen, Oelofen und Kohleofen verhalten sich naeherungsweise wie 0,001:1:100. Bei solchen Verhaeltnissen wird schon die Unterscheidung zwischen den Beitraegen von Feuerungen schwierig, da bei einem geringen Anteil von Kohleheizungen deren Emissionen ueberwiegen. Mit der Hochaufloesungs-Niedervolt-Massenspektrometrie wurden bisher in verschiedenartigen Umweltproben stets sehr viele Verbindungstypen nachgewiesen. Diese Vielfalt und damit die analytische Problematik werden durch neuartige graphische Profile veranschaulicht. Wegen der Schwierigkeiten der exakten Strukturbestimmung von Polyzyklen in Umweltproben wird erneut die Frage gestellt, ob es sinnvoll ist, am Grundsatz der Analyse einzelner Verbindungen festzuhalten.

Bilanzierung von Schadstoffen auf urbanen Flächen durch chemische und bildanalytische Methoden

In Deutschland wird in vielen Städten und Gemeinden das Regenwasser über eine Mischwasserkanalisation zusammen mit dem Abwasser der Haushalte/Kleinindustrien dem Klärwerk zugeführt. Bei Regenereignissen fallen so enorme zusätzliche Wasservolumina im Klärwerk an und müssen - um einen optimalen Betriebszustand beibehalten zu können - im Kanalnetz oder eigens dafür gebauten Rückhaltebecken zwischengespeichert werden. Ökonomischer und - unter dem Aspekt der Grundwasserneubildung - auch ökologischer wäre daher eine direkte Regenwasserversickerung in den Boden vor Ort. Infolge des zunehmenden Straßenverkehrs und anderer Immissionsquellen ist unser Regenwasser heutzutage jedoch nicht frei von Schadstoffen. Dies kann zu einer Belastung des Bodens und des Grundwassers bei der Regenwasserversickerung führen. Deshalb untersucht werden, inwieweit Dachmaterialien als Senke bzw. Quelle für Schadstoffe fungieren können. Bei der unvollständigen Verbrennung von fossilen Brennstoffen entstehen z.B. Verbindungen aus der Klasse der Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffe (PAK). Einige dieser Verbindungen sind krebserregend und werden frei oder an (Staub-)Partikel adsorbiert mit dem Niederschlag aus der Atmosphäre ausgewaschen. Deshalb wird innerhalb des Projektes die Konzentration der PAK im Regenwasser und den Dachabläufen unterschiedlicher Dachmaterialien (Tonziegel, Betondachsteine, Dachpappe, Titanzink, Kupfer, usw.) als Funktion der Jahreszeit und Regenintensität bestimmt. Gleichzeitig wird auch der Eintrag von Metallen in den Regenwasserabfluss der ausgewählten Dachmaterialen als eine mögliche Schadstoffquelle untersucht. Die Ergebnisse aus den Modelldachexperimenten werden mit Befunden realer Dachflächen verglichen. Eine Hochrechnung des Eintrages größerer Einzugsgebiete erfolgt durch die Ermittlung der Dachflächen und Materialien z.B. mittels Laserscanning und Hyperspektralaufnahmen.

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