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Arsen und Fluor in der semiariden Region Chaco, Argentinien

Das Projekt "Arsen und Fluor in der semiariden Region Chaco, Argentinien" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften - Umweltgeochemie durchgeführt. Mit der Entwicklung nachweisstarker Analysenmethoden im frühen 19. Jhd. ließ der beliebte Einsatz des Giftes Arsen nach; in den 1990ern kam es aufgrund seiner chronisch toxischen Wirkung zurück in die Schlagzeilen. Als 'biggest mass poisoning in human history' wurden Krebserkrankungen infolge natürlich erhöhter As-Gehalte in Grundwässern Asiens bezeichnet. Einige Länder Südamerikas sind mit ähnlichen Problemen konfrontiert, die bis heute allerdings weit weniger Publicity und Forschungsaktivitäten erzeugt haben. Am LS Analytische Chemie (Prof. Dr. Clara Pasquali) der Universität Santiago del Estero wird seit 2006 zum Thema Wasserqualität mit Fokus auf Arsen geforscht, gefördert durch das Programm 'Voluntariado Universitario'. Die Idee ist, Studenten auf Volontärbasis in Forschungsprojekte einzubeziehen und einen unmittelbaren Nutzen für die Gesellschaft hervorzubringen. Allein in der semiariden Region Chaco steht für 1.2 Mio. Einwohner nur Grundwasser als Trink-, Tränk- und Brauchwasser zur Verfügung. Eine Fläche von 1 Mio. km2 weist As-Gehalte auf, die den Trinkwasser-Grenzwert (10 ug/L) um ein Vielfaches überschreiten. Die Quelle sind Vulkanaschen tertiärer und quartärer Sedimente (As 6-10 mg/kg). Eine Besonderheit dieses vulkanischen Ursprungs sind die gleichzeitig erhöhten Fluorgehalte (-500 mg/kg). Fluor ist interessant, da der Bereich zwischen Essentialität (1 mg/L; Karies-Prophylaxe) und Toxizität (größer als 1.5 mg/L Zahnschädigungen, Knochenverhärtungen) sehr klein ist. Wie erhöhte As- und F-Gehalte gemeinsam wirken, ist unklar. Die Arbeitsgruppe von Prof. Pasquali hat in den letzten Jahren hervorragende Arbeit geleistet in der Umweltbildung, der Förderung interdisziplinären Arbeitens zwischen Studenten verschiedener Studiengänge, des Aufbaus einer Forschungsinfrastruktur und der Charakterisierung von Grund- und Oberflächenwässern hinsichtlich ihrer Nutzung sowie As-Gesamtgehalte. Wie in anderen Gebieten Lateinamerikas aber auch fehlt es an Methoden und Ergebnissen zur As-Speziierung. Diese ist Grundvoraussetzung für die Klärung der As-Mobilität (und damit verbunden der Effizienz von Wasseraufbereitungsmaßnahmen) und -Toxizität. Ein Aspekt, der für die Arbeitsgruppe in Bayreuth hohes Forschungspotential verspricht, ist dabei das mögliche Auftreten von As-F-Komplexen. Hexafluorarsenat (AsF6)- entsteht aus der Reaktion von Arsenat mit Fluorit (einem hydrothermalen Mineral) und ist unter natürlichen Bedingungen stabil. Der bislang einzige Nachweis von AsF6- in der Natur stammt aus Industriewässern. Mit 78-100% des Gesamtarsens dominierte AsF6- dort die As-Speziierung, weit vor den sonst bekannten anorganischen Spezies Arsenit und Arsenat. Nur mit Hilfe einer speziellen chromatographischen Trennung war der Nachweis von AsF6- möglich; mit Standardmethoden blieb es unerkannt. (Text gekürzt)

Teilprojekt: Die geochemische Wechselwirkung zwischen Schwertmannit und den Oxoanionen Chromat, Arsenat und Phosphat im Sediment des Restlochs Cospuden

Das Projekt "Teilprojekt: Die geochemische Wechselwirkung zwischen Schwertmannit und den Oxoanionen Chromat, Arsenat und Phosphat im Sediment des Restlochs Cospuden" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Fachgruppe Geowissenschaften, Bayreuther Zentrum für Ökologie und Umweltforschung (BayCEER), Lehrstuhl für Hydrologie durchgeführt. Die geochemischen Bedingungen, d.h. die niedrigen pH-Werte, sowie die hohen Sulfat- und Eisenkonzentrationen, die in sauren Braunkohle-Restlochseen vorliegen, ermöglichen die Bildung des Eisen(III)-Oxyhydroxysulfates Schwertmannit. Es ist davon auszugehen, dass dieses Mineral eine Pufferfunktion in diesen Gewässern ausübt, indem es den pH-Wert kontrolliert und als Speichermineral für (toxische) Oxoanionen fungiert. Aus diesem Grunde beschäftigt sich dieses Projekt mit der Frage in welchem Ausmaß und in welcher Weise Oxoanionen mit dem Schwertmannit assoziiert sind.

Gewinnung von Vanadium aus den Abfallstoffen-Ruecksalz der Bauxit-Verarbeitung, Flugaschen von Kraftwerken, Auslaugerueckstaenden V-haltiger Schlacken

Das Projekt "Gewinnung von Vanadium aus den Abfallstoffen-Ruecksalz der Bauxit-Verarbeitung, Flugaschen von Kraftwerken, Auslaugerueckstaenden V-haltiger Schlacken" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Gesellschaft für Elektrometallurgie, Werk Nürnberg durchgeführt. Gewinnung von Vanadium aus Ruecksalz, Abtrennung von Phosphat Arsenat, Fluoride. Gewinnung von Vanadium aus Flugaschen durch Roestaufschluss, saurer Laugung, mechanischer Aufbereitungsverfahren. Gewinnung von Vanadium aus Auslaugerueckstaenden auf Basis einer Projektstudie durch Reduktion im Lichtbogenofen auf V-haltiges Roheisen, das auf eine V-Schlacke verblasen werden soll.

Die geochemische Wechselwirkung zwischen Schwertmannit und den Oxoanionen Chromat, Phosphat und Arsenat in Sedimenten saurer Braunkohlerestlochseen

Das Projekt "Die geochemische Wechselwirkung zwischen Schwertmannit und den Oxoanionen Chromat, Phosphat und Arsenat in Sedimenten saurer Braunkohlerestlochseen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Lehrstuhl für Hydrologie, Limnologische Station durchgeführt. In den Sedimenten saurer Braunkohle-Restlochseen kann sich als Produkt der Pyritverwitterung das Eisen-(III)Oxihydroxisulfat Schwertmannit bilden. Durch seine charakteristische Struktur und der hohen Kristalloberflaeche besitzt dieses Mineral eine hohe Adsorptions- und Substitutionskapazitaet fuer viele, z.T. toxische Stoffe. Dadurch uebt es eine Reinigungsfunktion hinsichtlich dieser Elemente auf das Wasser der Seen aus. Da Schwertmannit jedoch metastabil ist und mit der Zeit in Abhaengigkeit des chemischen Milieus (z.B. bei zunehmender Neutralisierung) in das stabilere Eisenhydroxid Goethit transformiert , kann ein Grossteil dieser Stoffe erneut in Loesung gehen, was zu einem Anstieg dieser Elemente im Seewasser fuehrt. Es wird hier anhand der Oxoanionen Arsenat, Chromat und Phosphat quantitativ das Substitutions- und Adsorptionsverhalten des Schwertmannits untersucht. Dazu wird Schwertmannit im Labor unter unterschiedlichen Bedingungen synthetisiert und an diesen Proben die Adsorption mittels Batch-Versuchen, und die Differenzierung von Adsorption- und Substitution durch FTIR-Spektroskopie und Oberflaechenfaellung bestimmt. Auch die Freisetzung dieser Anionen bei der Transformation soll durch Laborversuche ermittelt werden. Anhand von unterschiedlichen Sedimenten aus Restlochseen des Braunkohleabbaus, in denen sich Schwertmannit gebildet hat, wird ein Vergleich zwischen den Ergebnissen aus der Untersuchung der synthetischen und den der natuerlichen Proben durchgefuehrt.

Die Rolle des Schwefels im primordialen biochemischen Arsen-Kreislauf - Mono Lake

Das Projekt "Die Rolle des Schwefels im primordialen biochemischen Arsen-Kreislauf - Mono Lake" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften - Umweltgeochemie durchgeführt. Leben wie wir es heute kennen, benötigt Phosphor. Arsen, das im Periodensystem unmittelbar darunter liegt, zeigt genügend chemische Ähnlichkeit, dass viele Organismen versuchen, Phosphat durch Arsenat zu ersetzen; für die meisten Organismen ist Arsen aber ein Gift. Kürzlich wurden allerdings vom Mono Lake - einem Arsen- und Sulfid-reichen, Sauerstoffarmen, hypersalinaren See Mikroorganismen isoliert, die Arsenat als Elektronenakzeptor verwenden können. Da der Mono Lake typische primordiale Bedingungen aufweist, stellt sich die Frage, ob As-Metabolisierer ein Indikator dafür sind, dass Arsen vor der Entwicklung der modernen Photosynthese eine wichtige biologische Rolle spielte. Wir vermuten, dass ein solcher früher Arsen-Kreislauf ganz entscheidend durch Schwefel beeinflusst worden wäre. Anstelle einer direkten Oxidation von Arsenit zu Arsenat, schlagen wir vor, dass Arsenit in sulfidischen Environments viel einfacher mit Polysulfiden reagieren kann, sich daraus Thioarsenate bilden, die sich wiederum zu Arsenat umwandeln. Die Identifikation von Reaktionswegen und -raten der Thioarsenatbildung und -umwandlung wird grundlegende Mechanismen des Energiegewinns primitiver Mikroorganismen aufdecken und wichtige Hinweise geben auf die Entwicklung frühen und möglicherweise extraterrestrischen Lebens. Derzeit werden gezielt zwei Organismen untersucht: der anaerobe chemoautotrophe Arsenat-Respirierer MLMS-1 und der fakultative, chemoautotrophe Arsenit-Oxidierer MLHE-1.

Gewinnung von Vanadium aus den Abfallstoffen-Ruecksalz der Bauxit-Verarbeitung, Flugaschen von Kraftwerken, Auslaugerueckstaenden Va-haltiger Schlacken

Das Projekt "Gewinnung von Vanadium aus den Abfallstoffen-Ruecksalz der Bauxit-Verarbeitung, Flugaschen von Kraftwerken, Auslaugerueckstaenden Va-haltiger Schlacken" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Gesellschaft für Elektrometallurgie, Werk Nürnberg durchgeführt. Gewinnung von Vanadium aus Ruecksalz, Abtrennung von Phosphat Arsenat, Fluoride. Gewinnung von Vanadium aus Flugaschen durch Roestaufschluss, saurer Laugung, mechanischer Aufbereitungsverfahren. Gewinnung von Vanadium aus Auslaugerueckstaenden auf Basis einer Projektstudie durch Reduktion im Lichtbogenofen auf Va-haltiges Roheisen, das auf eine Va-Schlacke verblasen werden soll.

Einsatz von Organo-Tonen als Adsorber für problematische Anionen in geotechnischen Barrieren

Das Projekt "Einsatz von Organo-Tonen als Adsorber für problematische Anionen in geotechnischen Barrieren" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Hannover, Zentrum für Strahlenschutz und Radioökologie durchgeführt. Durch Austausch der anorganischen Zwischenschichtkationen von Tonen gegen bestimmte organische Kationen entstehen sog. Organotone, die in der Lage sind, im Gegensatz zu naturbelassenen Tonen auch anionische Schadstoffe zu binden. Ziel des Vorhabens ist es, durch Auswahl geeigneter Kationen und Tone Organoton-Systeme zu entwickeln, die hinsichtlich folgender Anforderungen optimiert werden sollen: 1. Sorptionskapazität für Anionen, 2. Selektivität für Iodid, Pertechnetat, bzw. Arsenat, Chromat, 3. Stabilität unter simulierbaren Endlager-Bedingungen, 4. Einfache, kostengünstige Herstellung. Nach Auswahl und Herstellung der Organotone und Identifizierung der geeignetsten Systeme durch Sorptionsversuche folgen Untersuchungen zur Stabilität und Sorptionsfähigkeit unter Endlagerbedingungen (salinares Milieu, erhöhte Temperatur). Chemisch-physikalische Charakterisierung, Effekt der Organophilisierung auf die Mikrostuktur u.a. sollen zusätzliche Informationen zur Langzeitstabilität liefern. Die Ergebnisse der Untersuchungen sollen unmittelbar in die Planungen zur Realisierung geotechnischer Barrieren bei Endlagerung nuklearer und chemisch-toxischer Materialien einfließen.

Microbial processes and iron-mineral formation in household sand filters used to remove arsenic from drinking water in Vietnam

Das Projekt "Microbial processes and iron-mineral formation in household sand filters used to remove arsenic from drinking water in Vietnam" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Tübingen, Zentrum für Angewandte Geowissenschaften (ZAG), Arbeitsgruppe Geomikrobiologie durchgeführt. Arsenic-contaminated ground- and drinking water is a global environmental problem with about 1-2Prozent of the worlds population being affected. The upper drinking water limit for arsenic (10 ìg/L) is often exceeded, especially in Asian countries, such as Vietnam. Household sand filters are already used as one very simple and cost-efficient treatment to remove arsenic from water. Oxidation of dissolved iron (Fe(II)) present in the groundwater leads to the formation of sparsely soluble iron(hydr)oxide particles (Fe(III)OOH) in the sand filter, which bind negatively charged arsenic species and reduce arsenic concentrations in the water. Arsenite (As(III); H3AsO3) binds generally less strong to metal oxides than arsenate (As(V); H2AsO4 -/HAsO4 2-), therefore As(V) is removed much more effectively than As(III). This is why As(III) oxidation to As(V) is of special interest for arsenic removal from drinking water. Whether and how the activity of iron- and arsenite-oxidizing bacteria contributes to effective arsenic removal in household sand filters is currently not known. One of the goals of this study therefore is to isolate, identify, and quantify Fe(II)- and As(III)-oxidizing microorganisms from filters and to study their iron and arsenic redox activities. Cultivation-based work will be complemented by molecular, cultivation-independent techniques to characterize and quantify the microbial communities in samples from different filter locations taken at various time points during filter operation (both at field sites and in artificial laboratory filter systems). The isolated iron- and arsenite-oxidizing bacteria will be studied with respect to their abilities to precipitate iron minerals (in the presence or absence of arsenic) and oxidize arsenite. Biogenic and abiogenic iron minerals formed by the isolated strains in the lab, on the sand filter material in Vietnam and in artificial laboratory filter systems will be identified and characterized, also with respect to arsenic sorption. And we will determine how biotic and abiotic processes that contribute to arsenic mobilization from arsenic-loaded iron mineral phases affect filter performance over time. The long-term goal of this research is to better understand the microbial redox transformation processes that drive arsenic/iron mineral interactions in natural and engineered systems, such as household sand filters and to give recommendations for improved filter use and filter material disposal.

Tracerversuche zum Transport- und Reaktionsverhalten von Arsen im suboxischen Bereich eines kontaminierten Aquifers

Das Projekt "Tracerversuche zum Transport- und Reaktionsverhalten von Arsen im suboxischen Bereich eines kontaminierten Aquifers" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Heidelberg, Institut für Geowissenschaften durchgeführt. Im beantragten Projekt soll das Transport- und Reaktionsverhalten von Arsen im suboxischen Milieu unter Feldbedingungen untersucht werden. Hierzu soll in enger Kooperation mit Mitarbeitern des US Geological Survey, Dr. J. Davis und Dr. D. Kent (Menlo Park, Californien, USA) auf dem Testfeld Cape cod in Massachusetts ein Tracerversuch durchgeführt werden. Das Gelände wird seit vielen Jahren als Versuchsstandort für Tracerstudien eingesetzt und ist aufgrund der geochemischen Bedingungen für die Fragestellung ideal geeignet. Der Aquifer ist durch zahlreiche Multilevelmessstellen erschlossen und hat einen ausgedehnten suboxischen Milieubereich, in dem die Untersuchungen durchgeführt werden sollen. Das Arsen soll parallel mit einem nicht-reaktiven Tracer als Arsenat (Arsen V) in den Untergrund eingebracht werden. Beobachtet wird dann das physikochemische Transportverhalten sowie das Reaktionsverhalten von Arsen. Dabei ist zum einen mit Sorptionvorgängen, vor allem an Eisenmineralen zu rechnen, zum anderen wird das Arsen voraussichtlich anteilig reduziert und zu Arsenit sowie reduzierten organischen Spezies umgesetzt. Diese Spezies sollen im Wasser untersucht werden. Es handelt sich dabei um Spezies hoher toxikologischer Relevanz, die auch weitaus mobiler und volatilen sind als das fünfwertige Arsen.

Bedeutung und Umweltverhalten von methylthiolierten Arsenaten in Geothermalwässern

Das Projekt "Bedeutung und Umweltverhalten von methylthiolierten Arsenaten in Geothermalwässern" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften - Umweltgeochemie durchgeführt. Geothermalwässer sind eine der wichtigsten Quellen im geochemischen Arsen-Kreislauf. Untersuchungen konzentrieren sich häufig auf Arsenit und Arsenat, die sich nach dem Austritt aus Geothermalquellen weit ausbreiten und z.B. die Qualität von Trinkwasser-Aquiferen negativ beeinflussen können. Erst kürzlich wurde gezeigt, dass nicht Arsenit und Arsenat, sondern Thioarsenate (AsVSnO4-n3-; n = 1 - 4), die sich aus Arsenit und reduziertem Schwefel bilden, die häufigsten Arsenspezies an Geothermalquellen sind. Allerdings ist deren Ausbreitung durch Reaktivität gegenüber Sauerstoff begrenzt. Für das vorliegende Projekt postulieren wir, dass Methylierung ein viel häufigerer Prozess an Geothermalquellen ist als bisher angenommen und dass methylthiolierte Arsenate signifikanten Anteil am Gesamtarsengehalt haben, v.a. bei leicht saurem pH und hohen Gehalten an Sulfid und gelöstem organischem Kohlenstoff. Wir postulieren weiter, dass methylthiolierte Arsenate im Vergleich zu anorganischen Thioarsenaten geringere abiotische und mikrobielle Umwandlungen zeigen und im Vergleich zu Arsenit und Arsenat geringere und langsamere Sorption an Eisenminerale und organische Substanz. All dies würde zu einem potentiell hohen Austrag aus Geothermalgebieten führen. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir an zwei Geothermalgebieten in China (Rehai, Yunnan und Daggyai, Tibet) Arsenspezies an den Quellen bestimmen und ihre Umwandlung entlang der natürlichen Abflusskanäle sowie in on-site Inkubationsstudien verfolgen. Wir werden dabei auch klären, welche anderen abiotischen oder biotischen Faktoren zur Arsenspeziesumwandlung beitragen. Im Labor werden wir methylthiolierte Arsenate synthetisieren und ihre Bildung und Stabilität unter verschiedenen S/As Verhältnissen, Temperaturen, pH und in Anwesenheit von Oxidationsmitteln untersuchen. Desweiteren werden wir Ausmaß und Kinetik von Sorption an häufig vorkommenden Eisenmineralen (Ferrihydrit, Goethit, Mackinawit, Pyrit) und an einer organischen Modelsubstanz untersuchen. Um natürliche Bedingungen besser abzubilden, werden wir das Sorptionspotential für methylthiolierte Arsenate auch an natürlichen Sedimenten von Geothermalquellen und ihren Abflusskanälen bestimmen. Das Projekt wird in enger Zusammenarbeit zwischen Prof. Dr. Britta Planer-Friedrich (Deutschland), Expertin für Thioarsenchemie und -analytik, und Prof. Dr. Qinghai Guo (China), Experte für Geothermalwasserchemie, durchgeführt. Die Zusammenarbeit schliesst gemeinsam betreute Promotions- und Masterarbeiten ein, gemeinsame Geländearbeiten in China und Laborarbeiten in Deutschland, ein kickoff meeting in Deutschland sowie ein Abschlusstreffen in China. Das übergeordnete Ziel des Projekts ist es, ein neues Modell für die Bildung, den Transport und die Umwandlung von Arsenspezies in Geothermalgebieten zu entwickeln sowie das mögliche Vorkommen von methylthiolierten Arsenaten auch für andere natürliche Systeme vorhersagen zu können.

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