Das Projekt "Teilprojekt: Verkokungsmechanismus" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Technische Chemie und Polymerchemie durchgeführt. Ziel des Verbundprojektes ist es, innovative Konzepte für die energieeffiziente Verwertung von Kohlendioxid (CO2) zur Gewinnung von kohlenmonoxidreichem (CO) Synthesegas zu erarbeiten. Dieses Synthesegas stellt eines der wichtigen Basismaterialen in der chemischen Industrie dar. Neu ist dabei die systematische Entwicklung von Katalysatorsystemen, welche für die Trockenreformierung unter hohem Druck (20-40 bar), hohen Temperaturen und ohne den Zusatz von Wasser geeignet sind. Zunächst werden auf dem molekularen Geschehen basierende Reaktionsmechanismen für die katalytische Umsetzung von Methan mit CO2 in Anwesenheit von Wasserdampf über Platin- und Nickel-basierten Katalysatoren entwickelt und evaluiert. Als Basis dienen bereits vorhandene Reaktionsmechanismen und die Ergebnisse der von der TU München und der U Leipzig durchgeführten experimentellen Untersuchungen. Im zweiten Schritt wird ein detaillierter Mechanismus für die Beschreibung des Verkokungsverhaltens auf dem bis dahin als besten herausgefundenen Katalysator entwickelt werden. Die entwickelten Reaktionsmechanismen werden miteinander gekoppelt, in das Computerprogramm DETCHEM zur Simulation katalytischer Reaktoren integriert und unter stationären/instationären Bedingungen evaluiert. Abschließend werden kritische Bedingungen für den Reaktorbetrieb durch numerische Simulation bestimmt und das Reaktorverhalten hinsichtlich Ausbeute und Langzeitaktivität durch Variation der sensiblen Parameter optimiert.