Chlorierte Ethene koennen durch anaerobe Bakterien vollstaendig nach Ethen dechloriert werden. Das Ziel des Forschungsvorhabens ist die Mikrobiologie, die die letzten zwei Dechlorierungsschritte von Dichlorethen zu Vinylchlorid und von Vinylchlorid zu Ethen katalysiert, zu identifizieren und genauer zu untersuchen. Anreicherungen zielen darauf ab, Bakterien zu aktivieren, die chlorierte Ethene als Elektronenakzeptor in einer anaeroben Atmung benutzen oder cometabolisch dechlorieren. Die Bakterienanreicherungen sollen mit molekular-oekologischen Methoden untersucht werden um Hinweise auf die Identitaet der dechlorierenden Bakterien zu kriegen. Reinkulturen werden auf ihre Physiologie, Biochemie, Genetik und Oekologie hin untersucht.
Die komponentenspezifische Isotopenanalytik (CSIA) ist eine innovative Methode den Bioabbau chlorierter organischer Substanzen in situ nachzuweisen. Sie basiert auf der präzisen Messung der Isotopenverhältnisse für organische Einzelstoffe welche sich durch kinetische Isotopenfraktionierung bei abiotischen und biotischen Reaktionen verändern. In den letzten Jahren wurde in vielen Studien d13C-Isotopenfraktionierungsfaktoren für die mikrobielle reduktive Dechlorierung gemessen, welche oft eine große Bandbreite aufweisen, sogar für den selben Bakterienstamm. Dennoch gibt es bisher kaum Studien die explizit den Einfluss von Faktoren und Prozessen wie z.B. Wachstumsbedingungen, Transport durch die Zellmembran oder Substrat-Enzym-Interaktion auf die Isotopenfraktionierung untersuchen. Bei enzymatisch katalysierten Reaktionen wird die Isotopenfraktionierung primär durch den Mechanismus der enzymatischen Reaktion bestimmt, kann aber durch Aufnahme- und Transportprozesse maskiert werden. Ziel dieses Forschungsprojektes ist es, ein quantitatives Verständnis der Prozesse zu gewinnen, welche die Isotopenfraktionierung bei mikrobiellen reduktiven Dehalogenierungsprozessen steuern. Vorgesehen sind systematische Laboruntersuchungen zum Einfuß von physiologischen und genetischen Faktoren wie Art und Konzentration von Elektronendonor und- akzeptor, Vitaminen, Spurenstoffen, Wachstumsphase, Zelldichte sowie Genexpression der reduktiven Dehalogenasen. Oft weisen Organohalogen-reduzierenden Bakterien (OHRBs) eine Vielzahl an homologen Genen auf, die mögliche reduktive Dehalogenasen codieren. Als Modellorganismus für unsere Untersuchungen haben wir daher Desulfitobacterium hafniense Y51 ausgewählt, welches nur zwei reduktive Dehalogenasen besitzt, wovon eine spezifisch für Perchlorethylen (PCE) ist. Somit kann die beobachtete Isotopenfraktionierung bei der Biotransformation von PCE direkt mit dem Expressionslevel der des Enzyms in Verbindung gesetzt werden, ohne dass die gleichzeitige Expression von multiplen reduktiven Dehalogenasen berücksichtigt werden muss. Die kürzlich etablierte d37Cl Isotopenanalytik für chlorierte Ethene ermöglicht uns nicht nur die Bestimmung von Fraktionierungsfaktoren für d37Cl während der reduktiven Dechlorierung, sondern auch die Evaluation der Daten mit einer 2-dimensionalen Kohlenstoff/Chlor Matrix. Mit Kenntnis der physiologischen und enzymatischen Faktoren, welche die Isotopenfraktionierung während der mikrobiellen reduktiven Dechlorierung beeinflussen, wird unser grundlegendes Verständnis der verantwortlichen Prozesse und Mechanismen für mikrobielle Isotopenfraktionierung erweitert. Dies ist wiederum von hoher praktischer Relevanz und Grundlage für die korrekte Interpretation und Anwendung der 2-dimensionalen Isotopenanalyse zur Charakterisierung des in situ Abbaus chlorierter organischer Substanzen im Feld aber auch für die Verknüpfung von substanzspezifischen Isotopendaten mit reaktiven Transportmodellen.
Natural halogenated compounds (NHCs) are prevalent in marine environment, and a variety of phenolic NHCs have been detected in seawater, sediments, and along the marine food chain. Since many NHCs have also industrially produced analogs, apportion natural and anthropogenic sources is important for global emission budgets, which are often lacking data of NHC production. Beside formation, also NHC degradation is of importance, since the same reaction pathways that nature uses for dehalogenating NHCs are also used for biodegrading a variety of anthropogenic halogenated pollutants. The aim of this project is to assess marine phenolic NHC formation and degradation using compound-specific isotope analysis. While the use of stable halogen and carbon isotopes are very powerful to assess the formation and degradation of NHCs, radiocarbon analysis (C-14) allows for apportion natural and industrial sources of halogenated compounds. The objectives of the proposed research are to characterize kinetic isotope effects associated with phenolic NHC production as well as degradation in well-defined laboratory systems. This information will then be used for isotope-based identification of NHCs formation pathways in marine algae and worms, as well as for assessment of NHC dynamics in marine costal and open ocean systems. Novel continuous-flow analytical methods for analyzing chlorine, bromine, and carbon stable isotopes (based on GC/MS, GC/ICP/MS, and GC/C/IRMS) will be used for analysis of the target phenolic NHCs. Radiocarbon analysis will be preformed for source apportionment for selected analytes using accelerated mass spectrometry (AMS). Experiments will be conducted with pure enzymes as well as with crude extracts of algal and worm enzymes, and NHCs will be analyzed from marine biota, seawater and sediments. The proposed project is expected to allow isotope-based apportionment of natural and anthropogenic halogenated compounds in marine systems of different spatial scales (benthic biota, costal environment, and open ocean). Furthermore, it will provide insights on a molecular level in halogenation mechanisms of marine organisms, as well as in NHC dechlorination pathways.
Reductive dehalogenation of chlorinated organic compounds is often limited by electron donor, i.e. hydrogen availability. The development of biomarkers indicating hydrogen flux between hydrogen metabolizing microorganisms and the expression level of hydrogenase genes is promising to assess groundwater contaminant degradative potential. To identify significant biomarkers, in the proposed research first microarray-based tools will be developed to assess abundance and expression levels of hydrogenases in pure and enriched cultures as well as in environmental field samples. Second, microcosm studies with hydrogen-metabolizing microorganisms will be performed to assess kinetics of hydrogen-relevant transformation processes in correlation with quantity and expression levels of hydrogenase genes. Third, hydrogenase genes identified to be good expression markers by microarray analysis will be additionally quantified and quantitative data will be correlated with microbial activity. Derived correlations will result in novel tools to assess biodegradative potential for reductive dehalogenation at contaminated sites leading to a more effective management of bioremediation strategies.
Zur sequentiellen reduktiven und oxidativen Dechlorierung von LCKW-kontaminierten Grundwasserleitern soll eine mehrstufige Direktgasinjektion durchgeführt werden. Die Direktgasinjektion (DGI) als in-situ Technologie zur Grundwassersanierung besitzt wegen ihrer hohen Flexibilität, den geringen Installationskosten und geringen Betriebskosten große Vorteile gegenüber konventionellen Sanierungstechnologien. Für diffuse Schadstoffquellen, großflächige Kontaminationen und Langzeit-Schadstoffquellen gibt es keine Alternative zur DGI. Die derzeit angewendeten DGI arbeiten durchweg als blinde' Technologien, d.h. ohne eine wissenschaftlich-basierte Korrelation zwischen Injektionsparametern und Gasausbreitungsmuster. Das Ziel des beantragten Projektes ist die Entwicklung einer intelligenten Niederdruck-Hochdruck-Direktgasinjektion zur Steuerung von Raumwirkung und Gasspeicherung in lokal getrennten Reaktionsräumen. Zur Dimensionierung und Optimierung der getrennten Reaktionsräume und zur dynamischen Massenbilanzierung soll ein reaktives 2-Phasen-Computermodell und ein in-situ 3D-Sensorarray zur zeitlichen und räumlichen Messung der Gasverteilung entwickelt werden. Unter Nutzung von 3D-Modellen zur Vorplanung / Prozessverfolgung / Optimierung sowie Kosten-Nutzen-Analysen soll ein Managementinstrument mit allgemeinen Anwendungscharakteristika entwickelt werden, das die Übertragung der effizienten in-situ-Technologie auf andere Standorte ermöglicht.
Im Mittelpunkt der vorliegenden Dissertation stehen die Untersuchung und Weiterentwicklungvon Eisen-Aktivkohle-Systemen für die In-situ-Grundwassersanierung, wobei ein besondererSchwerpunkt auf das Kompositmaterial Carbo-Iron® gelegt wird. Nachdem die prinzipielle Eignung des In-situ-Reagenzes bereits in früheren Studien gezeigt wurde, kann in dieser Arbeit eine deutliche Optimierung der Partikel hinsichtlich ihrer Korrosionsbeständigkeit, der Dechlorierungseffizienz sowie ihrer Lebensdauer durch die Anwendung reduzierter Schwefelspezies erzielt werden. Der positive Einfluss von Carbo-Iron auf den mikrobiologischen Schadstoffabbau wird am Beispiel einer Feldstudie gezeigt. Auf Grundlage der dabei gewonnenen Erkenntnisse werden verschiedene Möglichkeiten des Zusammenspiels von Eisen-Aktivkohle-Kompositen und biotischen Vorgängen diskutiert. Ein weiterer Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit stellt die Untersuchung des Einflusses von Aktivkohle auf die Selektivität und Kinetik der mikroeisenbasierten Reduktion chlorierter Ethene dar. Eine deutliche Beschleunigung der eisenbasierten Dechlorierung kann vor allem in Gegenwart von Aktivkohlesorten mit redoxaktiven funktionellen Gruppen beobachtet werden. Die Ergebnisse zeigen, dass Aktivkohle bei der Dechlorierung nicht nur als Sorptionsmittel agiert, sondern aktiv an der chemischen Reaktion teilnehmen bzw. diese sogar beschleunigen kann. Die in der vorliegenden Dissertation gewonnenen Erkenntnisse liefern ingesamt einen substanziellen Beitrag zur effizienten Gestaltung von Eisen-Aktivkohle-Systemen, wodurch ihre Anwendungsmöglichkeiten in der Grundwassersanierung ausgebaut werden. Quelle: Verlagsinformation
Die Zielstellung des Verbundprojektes ist eine möglichst umfassende quantifizierende Beschreibung des Mehrphasensystems Eisen-Gas-Wasser, um für zukünftige Reaktionswandanwendungen im Hinblick auf Planung, Monitoring, Steuerung und vorbeugender sowie nachsorgender Eingriffe Entscheidungshilfen zu entwickeln. Diese sollen in den vom RUBIN-Verbund erstellten Leitfaden zu Reaktionswänden einfließen. Dadurch kann den bisher der breiteren Markteinführung der Sanierungstechnologie entgegenstehenden Unsicherheiten bezüglich der hydraulischen Langzeiteffektivität entgegen getreten werden. In dem vorliegenden TP 2 soll die räumliche und zeitliche Entwicklung der Passivierung von Reaktiven Systemen mit elementarem Eisen (Fe0) hinsichtlich der Dechlorierung von LCKW erfasst und beschrieben werden um somit über eine Modellierung (TP 4) zu einer übertragbaren Aussage zu kommen. Dazu werden Langzeit-Säulenversuche mit kontaminiertem Grundwasser und mit Modellwässern durchgeführt und neben der Gasbildung und der Bildung von Präzipitaten wird maßgeblich die Dechlorierungsleistung von LCKW erfasst. Somit kann die Gesamtheit aller relevanten Korrosionsprozesse beschrieben werden. Dadurch kann den Unsicherheiten bezüglich der hydraulischen Langzeiteffektivität begegnet werden, die eine breitere Markteinführung dieser Sanierungstechnologie bisher behindern. Die erzielten Ergebnisse bilden eine Grundlage für andere TP und sollen in Form von Publikationen und Workshops verwertet werden.
Projektziel: Ziel ist es, zunächst den Standort eingehend zu charakterisieren. Ferner soll eine Methode entwickelt werden, mit der geprüft werden kann, ob die vorhandenen Auxiliarsubstrate in der anaeroben sowie in der aeroben Abbauzone ausreichend sind, um eine vollständige Dechlorierung der LCKW zu erlauben. Mit dem Nachweis abbauaktiver Mikroorganismen sowie am Abbau beteiligter Enzyme soll insbesondere für den aeroben Bereich ein Baustein zur 'line of evidence' (dass tatsächlich ein aerober Abbau abläuft) erarbeitet werden. Daneben sollen Methoden zur Verfügung gestellt werden, mit deren Hilfe eine Prognose der künftigen Schadstoffentwicklung zuverlässiger zu erstellen ist. Die Arbeitsergebnisse sollen allgemein verfügbar sein. Der ökonomische Nutzen ist daher primär volkswirtschaftlicher Art. Projekt Ergebnis: Am Standort Düsseldorf liegt eine LCKW-Fahne innerhalb eines Terrassenkies-Grundwasserleiters vor. Die hohe Grundwasserabstandsgeschwindigkeit hat zu der vergleichsweise hohen Fahnenlänge von ca. 3,5 km beigetragen. Eingetragen wurde hauptsächlich Tetrachlorethen (PCE), 1,1,1-Trichlorethan (TCA) sowie BTEX und PAK. Innerhalb der Fahne sind mehrere sekundäre Schadstoffeinträge mit LCKW und/oder nicht-chlorierten Schadstoffen aufgetreten. Die Hauptschadstoffquelle wurde 1997 hydraulisch gesichert. In den Folgejahren (2002 und 2003) wurden 2 Grundwasserentnahmegalerien innerhalb der Fahne eingerichtet. Eine detaillierte Standorterkundung ergab, dass die Einträge der Auxiliarsubstrate (z.B. BTEX) eine Transformation der LCKW unter natürlichen Bedingungen, z.T. bis zum Ethen und Ethan erlaubt haben. Heute können fast nur noch die Metabolite cDCE, VC und DCA nachgewiesen werden. Entlang der Fahnenachse liegt eine Redoxsequenz von methanogen bis aerob vor. Lokal werden die jeweiligen Redoxzonen durch die Sekundäreinträge so verändert, dass ein komplexes Muster unterschiedlicher biogeochemischer Abbaubedingungen entsteht. Die hydraulische Sicherung führt durch Unterbindung der Nachlieferung von Auxiliarsubstraten in die Fahne zu einer Änderung der Redoxbedingungen. Der durch die Sicherung verursachte laterale Grundwasserzustrom führt zu einer langsamen Aerobisierung. Dies kann sich nachteilig, wenn noch die Ausgangsprodukte, oder vorteilhaft, wenn aerob abbaubare Metabolite vorliegen, auf den natürlichen LCKW-Abbau auswirken. Die Fahnenspitze befindet sich etwa 500 m vom Vorfluter (Rhein) entfernt. Rheinhochwasser führten zeitweise zu einer Umkehr der Grundwasserströmungsrichtung; im Bereich der Fahnenspitze wird aber nur noch ein Schlingern der Fahne beobachtet, das zu einer Vergrößerung eines aeroben Saums führt, in dem aerobe Abbauvorgänge forciert werden. Anscheinend findet ausschließlich dort eine Mineralisierung der Restschadstoffe statt. Insgesamt ergibt sich aufgrund der hydraulischen Maßnahmen sowie wegen einer natürlichen Schadstoffmineralisierung eine seit 1997 stagnierende bzw. schrumpfende Fahne. Wegen eines unterschiedlichen ve
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 47 |
| Europa | 2 |
| Land | 4 |
| Wissenschaft | 25 |
| Zivilgesellschaft | 1 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 46 |
| Text | 2 |
| unbekannt | 1 |
| License | Count |
|---|---|
| Geschlossen | 3 |
| Offen | 46 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 45 |
| Englisch | 5 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Keine | 33 |
| Webseite | 16 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 45 |
| Lebewesen und Lebensräume | 47 |
| Luft | 46 |
| Mensch und Umwelt | 49 |
| Wasser | 48 |
| Weitere | 49 |