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Sonderforschungsbereich (SFB) 1253: Catchments as Reactors: Schadstoffumsatz auf der Landschaftsskala (CAMPOS); Catchments as Reactors: Metabolism of Pollutants on the Landscape Scale (CAMPOS), Teilprojekt P05: Schadstofftransformationen an der Grenzfläche zwischen Grundwasser und der Gesteinsmatrix in Kluftgrundwasserleitern

Die Verweilzeit von Grundwasser in ausgedehnten Grundwasserleitern liegt oft im Bereich von Dekaden, so dass auch langsame mikrobielle Stoffumsätze (z.B. von Nitrat, Atrazin und dessen Abbauprodukten) die Stofffracht in solchen Systemen erheblich beeinflussen können. In diesem Projekt werden mittels geologischer und geochemischer Analysen die reaktiven Zonen und die zugehörigen Verweil- und Kontaktzeiten des Wassers eines Kluftgrundwasserleiters bestimmt. Omics und molekularbiologische Methoden werden genutzt, um Abbaupotential und Aktivität der mikrobiellen Gemeinschaften zu untersuchen. In begleitenden Laborexperimenten werden effektive Diffusions-konstanten und metabolische Raten, deren limitierende Faktoren und die beteiligten Mikroorganismen quantifiziert.

Bestimmung partikelgebundener PAK, NPAK und 3-Nitrobenzanthron sowie ihre Verteilung auf verschiedene Ultrafeinstaubfraktionen von Emissionsquellen

Als ultrafeine Partikel werden Teilchen mit Durchmessern kleiner als 100 nm bezeichnet. Die ultrafeinen Partikel entstehen in Verbrennungsprozessen, die unter Sauerstoffmangel stattfinden. Hierbei sind u.a. der Straßenverkehr mit seinen unzähligen instationären Verbrennungen, Industrieprozesse und Hausbrand zu nennen. Partikel dieses Größenbereichs können sehr spezielle chemische oder physikalische Wechselbeziehungen mit der Umgebung eingehen. Man beobachtet bei ultrafeinen Partikeln vorwiegend Diffusion, wogegen sich größere Teilchen eher durch Anlagerung bzw. Sedimentation auszeichnen (Limbach, 2005). In der Europäischen Union gilt seit Januar 2005 ein Grenzwert für Feinstaub, d.h. für Partikel kleiner als 10ìm (PM10), vorgeschrieben. Für ultrafeine Partikel gibt es in Europa bisher keine eigenen Grenzwerte. In einem bis dahin einmaligen Projekt wurde die Entwicklung der Belastung mit ultrafeinen Partikeln in Erfurt über zehn Jahre quantitativ bestimmt. Dabei wurde ein deutlicher Anstieg festgestellt (Krug, 2005). Die Korngrößen des Ultrafeinstaubs können das menschliche Respirationssystem erreichen. Man spricht daher vom inhalierbaren Anteil des Feinstaubs. Partikel kleiner als 100 nm werden als noch gefährlicher eingestuft, da sie lungengängig sind. Wegen ihrer geringen Größe können einzelne ultrafeine Partikel ein Lungenepithel durchqueren. Ein Weitertransport zu Leber, Knochenmark oder Herz ist möglich. Die Ultrafeinpartikel können sich in der Lunge bis zu mehreren Monaten ablagern bzw. verbleiben (WHO,1997). Es sind einige Verfahren entwickelt worden, um die PAK-Belastung auf Menschen zu erfassen und ihre Auswirkungen zu beschreiben. Dabei wurde Benzo(a)Pyren oft als Indikator für die Präsenz von karzinogenen PAK in der Umwelt genutzt. Verbreitet ist zum Beispiel die Bestimmung von PAK in Blut oder Urin und die Untersuchung der Auswirkungen von PAK auf den Metabolismus in Organen wie Niere und Leber (Larsen, 1995). Die Exposition durch NPAK erfolgt hauptsächlich über die Luft. Es gibt bislang wenige Studien, welche die Langzeitwirkung der inhalativen Aufnahme untersuchen. Darüber hinaus gelten auch die Metaboliten der NPAK als kanzerogen (Uhl, 2007). Laut WHO gibt es erheblichen Forschungsbedarf hinsichtlich der Exposition der Menschen und der Wirkungen von NPAK auf die menschliche Gesundheit (IPCS 2003). Obwohl die NPAK nur einen Bruchteil (1 bis 10Prozent) der PAK ausmachen (Nielsen, 1984), ist spezielle Aufmerksamkeit wegen ihrer hohen biologischen Aktivität notwendig. Zahlreiche NPAK wirkten in Tierversuchen deutlich mutagen und kanzerogen (Fiedler et.al, 1990). Über ihr Verhalten und ihre Anreicherung in Boden und Staub ist bis jetzt noch sehr wenig bekannt. Ebenso wenig wie über deren Metabolismus und Akkumulation in biologischem Gewebe (Fiedler et al., 1991, Fieder und Mücke 1990). (...)

Abiotischer Abbau und Diffusion chlorierter Lösemittel in Fe2+-haltigen ungestörten Kalksteinen und Tonsteinen

Langsame Diffusionsprozesse von Schadstoffen in geringdurchlässigen wasser-gesättigten Gesteinen sind ein wesentlicher Grund für den beschränkten Erfolg vieler Untergrundsanierungen. Zu den immer noch wichtigsten Schadstoffen im Grundwasser zählen die chlorierten Lösemittel, die trotz jahrzehntelanger Sanierungsanstrengungen inzwischen lange Fahnen im urbanen Raum ausbilden. Eine langsame Diffusion bedingt aber auch lange Aufenthaltszeiten in der Gesteinsmatrix und damit können langsame abiotische Abbaumechanismen zum Tragen kommen, die auf Fe2+-haltige Mineralien wie z.B. Eisensulfide, Magnetit oder Phyllosilikate zurückgehen, und bei der Einschätzung des natürlichen Abbaupotentials berücksichtigt werden sollten. Ziel dieses Vorhabens ist es daher, die Transformation von Tri- und Perchlorethen während der Diffusion in Gesteinsproben geklüfteter Aquifere und Aquitarde zu quantifizieren. Weil die Reaktionsraten der Ausgangssubstanzen sehr wahrscheinlich zu klein sind, um im Labor gemessen werden zu können, liegt der Fokus auf der Bestimmung von Transformations- und Abbauprodukten (bspw. teil-chlorierte Ethene, Azetylen, Ethan). Die Experimente zur reaktiven Diffusion müssen mit intakten Gesteinsproben durchgeführt werden, da beim Zerkleinern reaktive Mineralober-flächen (z.B. bei Quarz und Pyrit) entstehen könnten, die zur Dehalogenierung der Ausgangssubstanzen führen könnten. Im Unterschied zu früheren Studien sollen hier die für die Reaktivität verantwortlichen spezifischen Minerale in der Gesteins-matrix identifiziert werden. Die Ergebnisse sind nicht nur für das Langzeitverhalten von chlorierten Lösemitteln im Grundwasser, sondern generell auch für die Endlagerung von radioaktiven Abfällen oder die chemische Verwitterung (Oxidation) von reduzierten Gesteinen relevant.

Entwicklung von tropischer hochreichender Konvektion abgeleitet aus bodengebundenen abbildenden Spektroradiometermessungen

Im Rahmen des Projekts soll aus bodengebundenen Wolkenseitenmessungen der reflektierten Strahlung mittels eines abbildenden Spektrometersystems von tropischer hochreichender Konvektion auf das Vertikalprofil der mikrophysikalischen Eigenschaften der Wolke geschlossen werden. Damit soll die vertikale Entwicklung von hochreichender Konvektion, die eine wesentliche klimarelevante Rolle spielt, unter Berücksichtigung des Einflusses von Aerosolpartikeln und von thermodynamischen Bedingungen auf das Tropfenwachstum charakterisiert werden. Die geplanten Messungen sollen auf einem 320 m hohen Messturm (ATTO: Amazonian Tall Tower Observatory), der kürzlich im brasilianischen Regenwald errichtet wurde, stattfinden. ATTO ist mit Messgeräten ausgestattet, die meteorologische, chemische und Aerosolparameter liefern. Die Messregion bietet ideale Beobachtungsbedingungen mit klar definierten Jahreszeiten (Regen- und Trockenzeit), täglicher Konvektion und variablen Aerosolbedingungen. Aus den Messungen eines neuen abbildenden Spektrometersystems, SPIRAS (SPectral Imaging Radiation System) sollen Vertikalprofile der thermodynamischen Phase und der Partikelgröße mit hoher zeitlicher und räumlicher Auflösung und mit Hilfe von adaptierten Verfahren unter Verwendung von dreidimensionalen Strahlungstransportsimulationen abgeleitet werden. Damit sollen vertikale Bereiche, die das Tropfenwachstum beschreiben (Diffusion, Koaleszenz, Mischphasenbereich und Vereisung), identifiziert werden. Zusätzliche Messungen einer Infrarotkamera und eines scannenden Depolarisations-Lidars werden für die Höhen- und Temperaturbestimmung der beobachteten Wolkenelemente herangezogen. Zusätzlich werden die Polarisationsmessungen des Lidars zur Bestimmung der thermodynamischen Phase verwendet, um den wichtigen Phasenübergang zu identifizieren. Mit Hilfe der gewonnenen Daten werden außerdem Annahmen (Effektivradius als konservative Wolkeneigenschaft) wie sie von Ableitungsverfahren zur Bestimmung von mikrophysikalischen Wolkenprofilen aus Satellitenmessungen gemacht werden, überprüft.

Modellentwicklung zur regionalen Vorhersage der N2O-Emissionen aus bodenchemischen und bodenphysikalischen Parametern unter spezieller Berücksichtigung des oberflächennahen N2O-Gehaltes in Böden

Bisherige Ansätze zu Modellierung von Lachgasemissionen haben noch zu keinen zufriedenstellenden Ergebnissen geführt bzw. die Validierung von Modellen steht noch aus, da u.a. die Bestimmung der Gasdiffusion im Oberboden sowie der Gasübergang in Atmosphäre schwierig bestimmbar ist. Wir stellen für diesen Schritt einen empirischen Modellansatz zur Vorhersage von Lachgasemissionen aus oberflächennahen N2O-Gehalten des Bodens vor, der im Rahmen des Projektes zu einer allgemeinen Anwendbarkeit weiterentwickelt werden soll. Hierbei werden über empirische Transferfaktoren, die in Abhängigkeit von Bodenart, Wassergehalt und Temperatur ermittelt werden, die Emissionen aus Gasgehalten im Boden berechnet. Zur einfachen Bestimmung des N2O-Gehaltes im Oberboden steht ein in unserem Hause entwickeltes neuartiges Bodenprobenahmegerät zur Verfügung. Die Einfachheit der Probenahme und gleichzeitige Erfassung von Gas im Boden sowie den steuernden Größen Nmin und DOC, erlaubt zudem ein Monitoring der Spurengasemissionen auf regionaler Ebene sowie die Validierung bestehender Modelle.

Dispersion von Meereis unter Nutzung der Lagrangeschen Betrachtungsweise: Eine Studie dynamischer Systeme

Beobachtungen zeigen drastische Veränderungen in der Arktis bedingt durch den Klimawandel. In den Regionen, in denen der Anteil des mehrjährigen Eises an der Eisdecke abnimmt, weist das Meereis erhöhte Driftgeschwindigkeiten auf, da das dünnere und mechanisch schwächere einjährige Eis stärker auf den Windantrieb reagiert.Ein besseres Verständnis der Meereisdynamik ist daher notwendig um dessen Entwicklung und Variabilität im Zuge des Klimawandels besser vorhersagen zu können. Insbesondere auf lokaler Skala hängt die dynamische Entwicklung des Meereises von seiner Belastung und Deformation ab, welche umgekehrt wieder für die Veränderung des Eises, beispielsweise für das Aufbrechen der Eisdecke und für die Dispersion des Eises verantwortlich sind.In dieser Studie planen wir die Kinematik des Meereises anhand der Finite Scale Lyapunov Exponents (FSLEs) durch Beobachtungen von auf dem Meereis ausgebrachten Bojen zu untersuchen. Zunächst werden statistische Methoden zur Ausbreitung von Partikeln, wie Wahrscheinlichkeitsdichtefunktionen und Frequenzspektren, analysiert. Die FSLEs können beispielsweise für eine Charakterisierung von Dynamiken, welche eine vielskalige Natur besitzen, wie es bei Meereis der Fall ist, genutzt werden. Die Tatsache, dass die FSLEs die Einheit Hertz haben, lässt den Rückschluss zu, dass diese als Indikator für die Vorhersagbarkeit der Strömung genutzt werden können: Das Inverse stellt eine typische Zeitskala für die Separation von Teilchen und daher auch für die Deformierung von Meereis dar. FSLEs stehen außerdem in direktem Zusammenhang mit der horizontalen Dispersion von Teilchen (Bojen) und können anzeigen, ob die Separation der Bojen im Laufe der Zeit exponentiell (chaotisch) oder linear (diffusiv) verläuft oder ob sie einer anomalen Diffusion unterliegt. Die Wiederholung der Berechnungen für unterschiedliche Regionen und Jahre wird hoffentlich die Abhängigkeit der dynamischen Merkmale von unterschiedlichen klimatischen Bedingungen aufzeigen.

Ausbreitung von Schadstoffen in der Atmosphaere und Umweltbelastung

In der Zentralabteilung Strahlenschutz (ZST) wird u.a. auch die Ausbreitung von Gasen und Aerosolen im lokalen und regionalen Bereich untersucht. Weitere Untersuchungen betreffen: Turbulenzstrukturmessungen zur Beurteilung der Orts- und Hoehenabhaengigkeit der Diffusionsparameter und deren Verwendung bei der Berechnung der Umweltbelastung durch Schadstoffemissionen. Ablagerungsuntersuchungen von Testaerosolen auf verschiedenen Grenzflaechen wie Boden und Vegetation. Ergaenzende Messungen zur Jodablagerung im Freiland und in einem abgeschlossenen System. Erarbeitung eines Rechenprogramms LISA zur Ermittlung der lokalen, individuellen Strahlenexposition durch Abluftfreisetzung aus kerntechnischen Anlagen fuer alle relevanten Radionuklide. Expositionspfade, Bevoelkerungsgruppen und Organe.

Mathematische Modellierung der biogeochemischen Prozesse im Wattenmeersediment

In diesem Vorhaben soll ein mathematisches Modell entwickelt werden, das die wichtigsten interagierenden Prozesse nachbildet. Dabei handelt es sich um die konkurrierenden Prozesse der Detritusdegradierung in den verschiedenen Schichten des Sedimentes mit unterschiedlichen Oxidationspotentialen, um die abiotischen und mikrobiologisch ablaufenden Redoxprozesse, um die physikalischen und biologisch induzierten Transportprozesse und um das microbial foodweb . Die Kreisläufe der Elemente C, 0, N, P, Si, S, Fe und Mn sollen mit ihren Massenbilanzen dargestellt werden. Das Modell besteht aus einer Reihe von partiellen Differentialgleichungen (Diffusions-Reaktionsgleichungen) für die Konzentrationen der beteiligten Stoffkomponenten. Dabei werden wir uns auf die vertikale Dimension (bis 30 cm) beschränken. Als Antrieb werden Annahmen über die zeitlich veränderlichen Oberflächenrandbedingungen (Konzentrationen im überstehenden Wasser, Eintrag durch Sedimentation usw.) benutzt. Die Arbeit synthetisiert frühere und gegenwärtig laufende Forschungsaktivitäten zu einem Gesamtbild. Es ist zu erwarten, dass dabei durchaus erhebliche Fortschritte im Verständnis auch der Einzelprozess erreicht werden, weil der Zwang zur konzeptionellen Klarheit in einem mathematischen Modell Wissenslücken und Konsistenzprobleme aufdeckt. Ein wesentliches Nebenprodukt wird die Erarbeitung einer Modellversion herausragend gut verständlicher graphischer Darstellung der Ergebnisse und einfachster Bedienung sein.

Integriertes und an Raum-Zeit-Messungsskalen angepasstes Global Random Walk - Modell für reaktiven Transport im Grundwasser

Zur Lösung von Fluss- und reaktiven Transportgleichungen in heterogenen Grundwassersystemen werden neue Global Random Walk (GRW) Algorithmen entwickelt und implementiert, die stabil und frei von numerischer Diffusion sind. Um das Auftreten von Interpolationsfehlern zu vermeiden, wird ein integriertes GRW-Lösungsverfahren entwickelt, das Geschwindigkeiten und Konzentrationen auf dem selben regulären Gitter berechnet. Wir nutzen grobkörnige (engl. Coarse grained) (CG) Mittelwerte in Raum und Zeit über die Trajektorien der berechneten Partikel, die die Konzentrationen der reaktiven chemischen Spezies in den GRWSimulationen beschreiben. Diese werden genutzt, um eine kontinuierliche Beschreibung der Transportprozesse zu erhalten. Nachdem die Mittelungsprozedur die Variation der simulierten Konzentrationen reduziert, genügt eine relativ kleine Anzahl von Monte Carlo - Simulationen, um die statistischen Kennzahlen zu gewinnen, und gleichzeitig der Auswirkung der Raum-Zeit-Skalen der hydrologischen Beobachtungen Rechnung zu tragen. Des weiteren können lokale Bilanzgleichungen für die CG Raum-Zeit-Mittel genutzt werden, um die hochskalierten Diffusionskoeffizienten und Reaktionsterme zu berechnen.

Dynamics of soil structure and physical soil functions and their importance for the acquisition of nutrients from the subsoil

Subsoils are an often neglected nutrient source for crops. The mobilisation and use of this potential nutrient source is an important factor in sustainable land use. Nutrient accessibility, release, and transport are strongly dependent on soil structure and its dynamics controlled by spatiotemporally variable physical functions of the pore network. A well structured soil, for example, with numerous interconnected continuous biopores will enhance root growth and oxygen availability and hence nutrient acquisition. In contrast to soils with a poorly developed structure nutrient acquisition is limited by restricted root growth and reduced aeration. The goal of this research project is to investigate different preceding crops and crop sequences in developing characteristic biopore systems in the subsoil and to elaborate their effect on the functional performance of pore networks with respect to nutrient acquisition. The main research question in this context is how soil structure evolves during cultivation of different plant species and how structure formation influences the interaction of physical (water and oxygen transport, shrinking-swelling) biological (microbial activity, root growth) and geochemical processes (e.g. by creating new accessible reaction interfaces). In order to study and quantify pore network architectures non-invasively and in three dimensions X-ray computed microtomography and 3D image analysis algorithms will be employed. The results will be correlated with small- and mesoscale physical/chemical properties obtained from in situ microsensor (oxygen partial pressure, redox potential, oxygen diffusion rate) and bulk soil measurements (transport functions, stress-strain relationships) of the same samples. This will further our process understanding regarding the ability of various crop sequences to form biopore systems which enhance nutrient acquisition from the subsoil by generating pore network architectures with an efficient interaction of physical, biological and geochemical processes.

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