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Untersuchung ueber den Einfluss des Mikroklimas an Bauwerksoberflaechen und dadurch bedingten Feuchtigkeitstransport in anorganischen, poroesen, insbesondere inhomogenen Baustoffen im Hinblick auf Korrosion

Die Bestaendigkeit poroeser Baustoffe, die der Witterung und Atmosphaere sowie anderen korrosiven Einfluessen, wie z.B. bei Stahlbetonbruecken dem Einfluss von Streusalzen, ausgesetzt sind, wird massgebend von der Struktur des Stoffes und der Feuchtigkeitsaufnahme bzw. -abgabe bestimmt. Das Eindringen aggressiver Stoffe haengt nicht nur vom momentanen Feuchtigkeitsgehalt in den Poren des Baustoffs ab, sondern offenbar auch von instationaerem Wassertransport, der durch Aenderungen, vor allem der Feuchtigkeit in der Umgebung der Bauteiloberflaechen hervorgerufen wird. Bei Baustoffen, die hinsichtlich Diffusionswiderstand und thermodynamischem Verhalten aus unterschiedlichen Stoffen aufgebaut sind (Beispiel: Beton, Stahl- und Spannbeton, mit Kunststoffen beschichtete poroese Stoffe), ist eine theoretische Betrachtung dieser Vorgaenge im Mikrogefuege kaum moeglich. Mit der Mikrowellenmesstechnik sollen die Wassergehaltsaenderungen und damit der Wassertransport bei Einwirkung verschiedener Umgebungsbedingungen untersucht werden, um die Ablaeufe bei Korrosionsvorgaengen genauer verstehen bzw. Massnahmen fuer besseren Korrosionsschutz ableiten zu koennen.

Diffusion von Tritium

Wasserstoff zeigt im Vergleich zu anderen Elementen eine sehr hohe Beweglichkeit in Metallen. Allerdings werden bei der Bestimmung der Diffusionskoeffizienten oftmals erhebliche systematische Fehler beobachtet. So weichen die von verschiedenen Arbeitsgruppen fuer die Wanderung von Wasserstoff in Zirkon bestimmte Diffusionskoeffizienten im mittleren Temperaturbereich von 200 - 600 Grad C bis zu etwa zwei Groessenordnungen voneinander ab. Es schien moeglich, dass diese Abweichungen auf den Einfluss sauerstoffhaltiger Oberflaechenschichten zurueckzufuehren sind, da der Wasserstoff bei allen bisherigen Untersuchungen durch mindestens eine solche Schicht hindurchdiffundieren musste. Die Diffusionskoeffizienten fuer Tritium in diesen Oberflaechenschichten sind im Vergleich zur Beweglichkeit im Metall um mehr als sieben Groessenordnungen kleiner, so dass bereits duenne Schichten eine erhebliche Verzoegerung in der Diffusion bewirken koennen. Es wurde deshalb eine neue Methode entwickelt, bei der die Diffusion in den Oberflaechenschichten vermieden wird. Ausserdem wurde der Einfluss der Sauerstoff-Konzentration auf die Beweglichkeit von Tritium in Zircaloy bestimmt. Diese Arbeiten, welche auch fuer die Kernbrennstoff-Wiederaufbereitung von erheblicher Bedeutung sind, werden fortgesetzt. Im Vordergrund stehen dabei die Untersuchungen ueber den Einfluss von Fremdstoffen und Strahlenschaeden auf die Tritium-Diffusion in Zirkon und Zirkon-Legierungen.

Ausbreitung von Schadstoffen in der Atmosphaere und Umweltbelastung

In der Zentralabteilung Strahlenschutz (ZST) wird u.a. auch die Ausbreitung von Gasen und Aerosolen im lokalen und regionalen Bereich untersucht. Weitere Untersuchungen betreffen: Turbulenzstrukturmessungen zur Beurteilung der Orts- und Hoehenabhaengigkeit der Diffusionsparameter und deren Verwendung bei der Berechnung der Umweltbelastung durch Schadstoffemissionen. Ablagerungsuntersuchungen von Testaerosolen auf verschiedenen Grenzflaechen wie Boden und Vegetation. Ergaenzende Messungen zur Jodablagerung im Freiland und in einem abgeschlossenen System. Erarbeitung eines Rechenprogramms LISA zur Ermittlung der lokalen, individuellen Strahlenexposition durch Abluftfreisetzung aus kerntechnischen Anlagen fuer alle relevanten Radionuklide. Expositionspfade, Bevoelkerungsgruppen und Organe.

Modellentwicklung zur regionalen Vorhersage der N2O-Emissionen aus bodenchemischen und bodenphysikalischen Parametern unter spezieller Berücksichtigung des oberflächennahen N2O-Gehaltes in Böden

Bisherige Ansätze zu Modellierung von Lachgasemissionen haben noch zu keinen zufriedenstellenden Ergebnissen geführt bzw. die Validierung von Modellen steht noch aus, da u.a. die Bestimmung der Gasdiffusion im Oberboden sowie der Gasübergang in Atmosphäre schwierig bestimmbar ist. Wir stellen für diesen Schritt einen empirischen Modellansatz zur Vorhersage von Lachgasemissionen aus oberflächennahen N2O-Gehalten des Bodens vor, der im Rahmen des Projektes zu einer allgemeinen Anwendbarkeit weiterentwickelt werden soll. Hierbei werden über empirische Transferfaktoren, die in Abhängigkeit von Bodenart, Wassergehalt und Temperatur ermittelt werden, die Emissionen aus Gasgehalten im Boden berechnet. Zur einfachen Bestimmung des N2O-Gehaltes im Oberboden steht ein in unserem Hause entwickeltes neuartiges Bodenprobenahmegerät zur Verfügung. Die Einfachheit der Probenahme und gleichzeitige Erfassung von Gas im Boden sowie den steuernden Größen Nmin und DOC, erlaubt zudem ein Monitoring der Spurengasemissionen auf regionaler Ebene sowie die Validierung bestehender Modelle.

Massentransport in der Mesopausenregion

Untersuchung von advektivem Transport und Austausch in der Abhaengigkeit von Breite, Hoehe (50-110 km) und Jahreszeit. Entwicklung von Modellen des Tensors turbulenter Diffusionskoeffizienten zwischen 50 und 110 km Hoehe. Anwendung auf die Probleme des Stickstoffoxid-Haushaltes der Atmosphaere.

Spätquartäre Kohlenstoffisotopie des CO2 der Bodenluft im Spiegel pedogener Karbonate

Die Böden terrestrischer Ökosysteme sind ein wichtiger Steuerungsfaktor der CO2-Konzentration in der Erdatmosphäre. Bei Modellierung von globalen CO2-Zyklen ist die Forschung der klimarelevanten Gase auf eindeutige Vorstellungen von der Kohlenstoffisotopie des CO2 der Bodenluft und ihrer Veränderungen angewiesen. Die bis heute vorhandenen Daten umfassen nur eine relativ kurzfristige Dynamik (Stunden bis Monate). Die Fragen nach den langfristigen Fluktuationen (Jahrtausende) der d13CWerte im bodenbürtigen Kohlendioxid und den sie kontrollierenden Faktoren sowie nach dem Zusammenhang mit dem CO2-Haushalt der spätquartären Atmosphäre bleiben offen. Ziel des Vorhabens ist es, die pedogenen Karbonate als Archive der langfristigen, spätquartären d13C-Dynamik des CO2 der Bodenluft zu untersuchen. Dem Arbeitskonzept liegen Modellvorstellungen der Produktion und Diffusion der 13CO2 im Boden zugrunde. Bei den Forschungsobjekten handelt es sich um laminierte Kalkablagerungen (Kalkkutanen) an Steinen aus holozänen Böden (Mediterraneis, Mitteleuropa, Sibirien) und sekundäre Karbonate aus spätpleistozänen Löss-Paläoboden-Sequenzen (Mitteleuropa). Die Untersuchungsmethoden: d13C, d18O, 14C-Altersbestimmung und Mikromorphologie. Bei der Auswertung der Ergebnisse sollen die Ursachen der langfristigen 13CO2-Dynamik der Bodenluft und die sie kontrollierenden Faktoren im Zentrum stehen.

Dispersion von Meereis unter Nutzung der Lagrangeschen Betrachtungsweise: Eine Studie dynamischer Systeme

Beobachtungen zeigen drastische Veränderungen in der Arktis bedingt durch den Klimawandel. In den Regionen, in denen der Anteil des mehrjährigen Eises an der Eisdecke abnimmt, weist das Meereis erhöhte Driftgeschwindigkeiten auf, da das dünnere und mechanisch schwächere einjährige Eis stärker auf den Windantrieb reagiert.Ein besseres Verständnis der Meereisdynamik ist daher notwendig um dessen Entwicklung und Variabilität im Zuge des Klimawandels besser vorhersagen zu können. Insbesondere auf lokaler Skala hängt die dynamische Entwicklung des Meereises von seiner Belastung und Deformation ab, welche umgekehrt wieder für die Veränderung des Eises, beispielsweise für das Aufbrechen der Eisdecke und für die Dispersion des Eises verantwortlich sind.In dieser Studie planen wir die Kinematik des Meereises anhand der Finite Scale Lyapunov Exponents (FSLEs) durch Beobachtungen von auf dem Meereis ausgebrachten Bojen zu untersuchen. Zunächst werden statistische Methoden zur Ausbreitung von Partikeln, wie Wahrscheinlichkeitsdichtefunktionen und Frequenzspektren, analysiert. Die FSLEs können beispielsweise für eine Charakterisierung von Dynamiken, welche eine vielskalige Natur besitzen, wie es bei Meereis der Fall ist, genutzt werden. Die Tatsache, dass die FSLEs die Einheit Hertz haben, lässt den Rückschluss zu, dass diese als Indikator für die Vorhersagbarkeit der Strömung genutzt werden können: Das Inverse stellt eine typische Zeitskala für die Separation von Teilchen und daher auch für die Deformierung von Meereis dar. FSLEs stehen außerdem in direktem Zusammenhang mit der horizontalen Dispersion von Teilchen (Bojen) und können anzeigen, ob die Separation der Bojen im Laufe der Zeit exponentiell (chaotisch) oder linear (diffusiv) verläuft oder ob sie einer anomalen Diffusion unterliegt. Die Wiederholung der Berechnungen für unterschiedliche Regionen und Jahre wird hoffentlich die Abhängigkeit der dynamischen Merkmale von unterschiedlichen klimatischen Bedingungen aufzeigen.

Abiotischer Abbau und Diffusion chlorierter Lösemittel in Fe2+-haltigen ungestörten Kalksteinen und Tonsteinen

Langsame Diffusionsprozesse von Schadstoffen in geringdurchlässigen wasser-gesättigten Gesteinen sind ein wesentlicher Grund für den beschränkten Erfolg vieler Untergrundsanierungen. Zu den immer noch wichtigsten Schadstoffen im Grundwasser zählen die chlorierten Lösemittel, die trotz jahrzehntelanger Sanierungsanstrengungen inzwischen lange Fahnen im urbanen Raum ausbilden. Eine langsame Diffusion bedingt aber auch lange Aufenthaltszeiten in der Gesteinsmatrix und damit können langsame abiotische Abbaumechanismen zum Tragen kommen, die auf Fe2+-haltige Mineralien wie z.B. Eisensulfide, Magnetit oder Phyllosilikate zurückgehen, und bei der Einschätzung des natürlichen Abbaupotentials berücksichtigt werden sollten. Ziel dieses Vorhabens ist es daher, die Transformation von Tri- und Perchlorethen während der Diffusion in Gesteinsproben geklüfteter Aquifere und Aquitarde zu quantifizieren. Weil die Reaktionsraten der Ausgangssubstanzen sehr wahrscheinlich zu klein sind, um im Labor gemessen werden zu können, liegt der Fokus auf der Bestimmung von Transformations- und Abbauprodukten (bspw. teil-chlorierte Ethene, Azetylen, Ethan). Die Experimente zur reaktiven Diffusion müssen mit intakten Gesteinsproben durchgeführt werden, da beim Zerkleinern reaktive Mineralober-flächen (z.B. bei Quarz und Pyrit) entstehen könnten, die zur Dehalogenierung der Ausgangssubstanzen führen könnten. Im Unterschied zu früheren Studien sollen hier die für die Reaktivität verantwortlichen spezifischen Minerale in der Gesteins-matrix identifiziert werden. Die Ergebnisse sind nicht nur für das Langzeitverhalten von chlorierten Lösemitteln im Grundwasser, sondern generell auch für die Endlagerung von radioaktiven Abfällen oder die chemische Verwitterung (Oxidation) von reduzierten Gesteinen relevant.

Reaktionen in Metalloberflaechen

Alle unedlen Gebrauchsmetalle, wie Aluminium, Eisen und Zirkon, bilden bei der Reaktion mit Gasen oder waessrigen Medien mehr oder minder festhaftende Grenzschichten, welche den Angriff der korrodierenden Agenzien stark hemmen. Die Herabsetzung der Reaktionsgeschwindigkeit haengt von einer Reihe von Faktoren ab: Temperatur, Dicke und Haftung der Schicht, Diffusionsgeschwindigkeit der Agenzien, z.B. des Sauerstoffs, und der Metallkationen, etc. Die Haftung der Schicht und die Beweglichkeit der Reaktionspartner haengt wesentlich von der Konzentration von Fremdelementen in dem Matrixmetall und in der Schicht ab. Sowohl dieser Einfluss als auch die Abhaengigkeit des Konzentrationsverhaeltnisses der Fremdelemente in der Schicht und der Matrix von den Reaktionsbedingungen soll untersucht werden. Neben der allgemeinen, leicht erkennbaren technischen Bedeutung sind diese Arbeiten auch fuer die Wiederaufbereitung von Kernbrennstoffen von erheblichem Interesse. Wasserstoff bewirkt in vielen Metallen eine Versproedung, welche zu erhoehter Anfaelligkeit des Probestueckes gegen Korrosion und Bruch fuehrt. Generell sind zwei Wege fuer die Aufnahme des Wasserstoffs offen: a) Zersetzung von Wasser an der Oberflaeche und anschliessende Diffusion des Wasserstoffs durch die schuetzende Oxidschicht, b) Zersetzung des Wassers und Aufnahme des Wasserstoffs unmittelbar an der Metalloberflaeche, welche in Ritzen oder nicht festhaftenden Teilen der Schicht fuer einen direkten Kontakt mit der Loesung zugaenglich ist. Beide Wege sollen untersucht werden.

Untersuchungen zu einem möglichen N-Feedbackmechanismus der Regulation der sym-biontischen N2-Fixierung bei Leguminosen

Der Mechanismus der Regulation der symbiontischen N2-Fixierung auf Ganzpflanzenebene ist unklar. Ein Verständnis dieses Prozesses könnte eine wesentliche Schubwirkung haben, etwa für züchterische Anstrengungen, Sorten mit während der Hülsenfüllung länger andauernder N2-Fixierung zu erzeugen. Es existiert eine Vielzahl mit unterschiedlichsten methodischen Ansätzen erzielter Hinweise dafür, dass eine N-Feedbackwirkung ein wesentliches Bindeglied der Regulation der N2-Fixierung auf Ganzpflanzenebene darstellt. Diese Hinweise sind jedoch nur indirekter Natur und die genaue Funktionsweise einer solchen N-Feedbackwirkung ist nicht geklärt. Eine Hypothese sieht einen Zusammenhang mit der Sauerstoffdiffusion ins Knöllchen, wobei die experimentell gewonnen Daten zur Stützung dieser Hypothese in einzelnen Punkten unsicher erscheinen. Darüber hinaus gibt es unterschiedliche Angaben in welchem Organ der Pflanze eine N-Anreicherung für eine N-Feedbackwirkung erfolgen muss und welche Verbindungen dabei eine Rolle spielen. Das vorliegende Projekt nimmt sich dieser offenen Fragen an. Ziel ist es, ein vertieftes Verständnis der N-Feedbackregulation der N2-Fixierung bei Leguminosen zu gewinnen. Als experimentelle Grundlage dient dabei die bei einigen Leguminosenarten während der Hülsenfüllung zu beobachtende N-Feedbackwirkung infolge der Mobilisierung von N aus während dieser Zeit absterbenden alten (tief inserierten) Blättern. Die detaillierte Untersuchung dieses Phänomens soll klären 1) welche N-haltig(en) Verbindung(en) dabei eine Rolle spielen, 2) wann und wo sie für eine Wirkung akkumulieren müssen und welche Rolle dabei neu fixierter N und die Geschwindigkeit seines Abtransportes aus den Knöllchen spielt, 3) ob die Wirkung über die Sauerstoffpermeabilität der Knöllchen vermittelt wird und schließlich 4) ob der Mechanismus bei unterschiedlichen Leguminosenarten vergleichbar ist.

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