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Transportwege von Feuchte und Wasserdampfisotopologe

Das Zusammenspiel von atmosphärischem Wasser und Zirkulation über Beeinflussung des Strahlungshaushalts, den Transport latenter Wärme und Rückkopplungsmechanismen von Wolken ist eines der bedeutendsten Hindernisse für das Verständnis des Klimasystems. Ein Vergleich zwischen Modellen verschiedener Auflösungen und Parameterisierungen kann wertvolle Einblicke in die Problematik geben. Jedoch werden für aussagekräftige Modelltests Messdaten benötigt. In diesem Zusammenhang können Isotopologen des troposphärischen Wasserdampfs eine wichtige Rolle spielen. Das Isotopologenverhältnis reflektiert die Bedingungen am Ort des Feuchteeintrags sowie verschiedene Umwandlungsprozesse (z.B. in Wolken). Während der letzten Jahre gab es großen Fortschritt beim Modellieren und Messen der Isotopologenverhältnisse, so dass kombinierte Untersuchungen nun global zeitlich und räumlich hochaufgelöst durchführbar sind. Das Ziel dieses Projektes ist es, Wasserdampfisotopologe als neue Methode zu etablieren, um modellierte atmosphärische Feuchteprozesse zu testen und damit einige der größten Herausforderungen der aktuellen Klimaforschung anzugehen. Um statistisch robuste Untersuchungen zu ermöglichen, werden wir eine große Anzahl von (H2O, deltaD)-Paaren messen (deltaD ist das standardisierte Verhältnis zwischen den Isotopologen HD16O und H216O). Zum ersten Mal wird dann ein validierter Beobachtungsdatensatz zur Verfügung stehen, der große Gebiete, lange Zeiträume und verschiedene Tageszeiten abdeckt. Gleichzeitig wird ein hochauflösendes meteorologisches Modell, welches die Isotopologe simuliert, benutzt, um zu untersuchen inwiefern sich Eintrag und Transport von Feuchte in den Isotopologen wiederspiegeln. Diese Kombination von Messung und Modell ist einzigartig zum Testen der Modellierung von Feuchteprozessen. Das Potential der Isotopologen wird anhand von drei klimatisch interessanten Regionen aufgezeigt. Für Europa wird unser Ansatz einen wertvollen Einblick in den Zusammenhang zwischen Feuchteeintrag und den Isotopologen im Falle hochvariablen Wettergeschehens geben. Über dem subtropischen Nordatlantik werden wir Mischprozessen zwischen der marinen Grenzschicht und der freien Troposphäre untersuchen. Die verschiedenartige Einbindung dieser Prozesse in Modelle ist sehr wahrscheinlich ein Grund für die große Unsicherheit bei Rückkopplungsmechanismen von Wolken. Über Westafrika wird die Modellierung des Monsuns getestet (horizontaler Feuchtetransport, Feuchterückfluss von Land in die Troposphäre, und Tagesgänge in Zusammenhang mit vertikalen Mischprozessen). Die Frage, wie organisierte Konvektion die Monsunzirkulation und die Feuchtetransportwege beeinflusst, wird dabei von besonderem Interesse sein. In Kombination werden die Ergebnisse helfen, Defizite in aktuellen Wetter- und Klimamodellen aufzuspüren und besser zu verstehen, und dadurch einen wichtigen Beitrag für zukünftige Modellverbesserungen liefern.

SP 1.5 Molekulare Charakterisierung von gelösten organischen Stoffen in der Meeresoberflächen-Mikroschicht (SML) und deren Einfluss auf den anorganischen Kohlenstoffkreislauf

Unsere Motivation ist es, die Rolle von gelöstem organischem Material (DOM) in marinen Oberflächenfilmen (SML) als eine Schlüsselkomponente zu verstehen, die den Gasaustausch zwischen Atmosphäre und Meer, die Karbonatchemie, sowie die Ökophysiologie der assoziierten Organismen beeinflusst (Engel et al., 2017). Während unserer Vorarbeiten haben wir Hinweise auf einen bisher unbekannten Zusammenhang zwischen DOM und Karbonatchemie in der SML gefunden, sowie auf eine hohe räumlich-zeitliche Dynamik in der DOM-Zusammensetzung. Obwohl die hohe Heterogenität des SML-DOM-Geometabolom (d.h. die Gesamtheit des DOM-Pools, der durch biotische und abiotische Prozesse produziert und modifiziert wird) bekannt ist, gibt es wenige detaillierte Studien darüber. Insgesamt gibt es noch kein mechanistisches Verständnis darüber, unter welchen Bedingungen DOM in der SML in verschiedene chemische Fraktionen aufgeteilt wird. Dies liegt an der derzeit geringen Verfügbarkeit von Daten von einer größeren Anzahl von Untersuchungsstandorten unter unterschiedlichen Umwelt- und Versuchsbedingungen, sowie an einen Mangel an interdisziplinären Studien, die Physik, Geochemie und Biologie kombinieren. Mit anderen Worten, uns fehlen grundlegende (organo-)geochemische Informationen von der größten Luft-Wasser-Grenzfläche der Erde, mit unbekannten Konsequenzen für den damit verbundenen Austausch von klimarelevanten Gasen. In diesem Projekt streben wir an, diese Lücke durch sich ergänzende Messungen der DOM-Zusammensetzung und anorganischer Kohlenstoff-Systemparameter zu schließen. Die Relevanz für die Forschungseinheit BASS ergibt sich aus dem Ziel unseres Teilprojekts, die fehlenden grundlegenden biogeochemischen Informationen des SML-DOM-Inventars zur Verfügung zu stellen und sie in den Kontext der Ökosystemprozesse in der SML zu setzen, einschließlich der DOM-Produktion (SP1.1) sowie des mikrobiellen (SP1.2) und photochemischen (SP1.4) Umsatzes. Darüber hinaus werden wir den Beitrag des DOM-Geometaboloms zum Säure-Basen-Gleichgewicht der SML untersuchen, von dem wir erwarten, dass es die Gasgleichgewichte in der Grenzfläche - insbesondere im Kohlensäuresystem und damit auch die Treibhausgasflüsse - beeinflusst (SP2.1).

Untersuchungen des Tagesgangs verschiedener Spurengase mit Hilfe der solaren Absorptionsspektroskopie im infraroten Spektralbereich im tropischen Westpazifik (TROPAC)

Der Ozean im Westpazifik ist mit Temperaturen von ganzjährig 30°C der wärmste Ozean der Welt. Im tropischen Westpazifik ist die Lufttemperatur der Grenzschicht weltweit am höchsten und die Ozonkonzentration am niedrigsten. Aufgrund der allgemeinen Advektion der Luftmassen in der unteren und mittleren Troposphäre aus dem Osten durch die Walker-Zirkulation über den Pazifik befindet sich die Luft über dem tropischen Westpazifik für längere Zeit in einer sauberen, warmen und feuchten Umgebung. Der Abbau von reaktiven Sauerstoff- und Ozonvorläufern wie NOx findet daher länger als anderswo in den Tropen, was zu sehr niedrigen Ozonkonzentrationen führte. Dies erhöht die Lebensdauer von kurzlebigen biogenen und anthropogenen Spurengasen. Darüber hinaus begünstigen hohe Meeresoberflächentemperaturen eine starke Konvektion im tropischen Westpazifik, was zu niedrigen Ozonmischungsverhältnissen in den konvektiven Ausflussgebieten in der oberen Troposphäre führen kann. Der Warmpool im Westpazifik ist auch eine wichtige Quellregion für stratosphärische Luft. Daher fallen die Region, in der die Lebensdauer kurzlebiger Spurengase erhöht ist, und die Quellregion der stratosphärischen Luft zusammen. Somit bestimmt die Zusammensetzung der troposphärischen Atmosphäre in dieser Region in hohem Maße auch die globale stratosphärische Zusammensetzung.Ozon ist aufgrund von Rückkopplungsprozessen zwischen Temperatur, Dynamik und Ozon ein wichtiges Spurengas in der Klimaforschung. Da der Warmpool im Westpazifik die Hauptquellenregion für stratosphärische Luft ist, ist die Kenntnis von Ozon und anderen kurzlebigen Spurengasen auch wichtig, um den Transport von Spurengasen in die Stratosphäre zu verstehen.Ziel unseres Projektes ist die Messung des Tagesgangs von Ozon und anderen Spurengasen mit Hilfe der hochauflösenden solaren Absorptions-FTIR-Spektroskopie. Die Messungen liefern die Gesamtsäulendichten von bis zu 20 Spurengasen. Für einige Spurengase erlaubt die Analyse der Spektrallinienform die Ableitung der Konzentrationsprofile in bis zu etwa vier atmosphärischen Höhenschichten. Ergänzt werden die Beobachtungen durch Ozonballonsondierungen, kontinuierliche Messungen der UV-Strahlung, und Modellrechnungen mit einem Chemie-Transport-Modell. Die Messungen sind für den Zeitraum August bis Oktober 2022 geplant, die Auswertung und Interpretation von November 2022 bis Januar 2023.

Physikalische Stabilisierung der organischen Substanz durch Entstehung hydrophober Grenzflächen auf Aggregaten und Primärpartikeln

Die Literatur der letzten Jahre weist immer stärker darauf hin, dass Böden mit Benetzungshemmungen weiter als bisher angenommen weltweit verbreitet sind. Bereits geringe Anteile von organischer Substanz (SOM) können dabei in erheblicher Weise die Benetzbarkeit von Aggregaten oder Primärpartikeln von gut benetzbaren Oberflächen bis hin zu extremer Wasserabweisung verändern. Allgemein wird angenommen, dass Hydrophobie über mehrere Mechanismen die Abbaubarkeit von organischer Substanz und damit deren Stabilität beeinflussen kann. Daher kann der Grad der Hydrophobie als ein Indikatior der biologischer Abbaubarkeit von SOM verwendet werden. Weiterhin haben Benetzungshemmungen einen erheblichen Einfluß auf physikalische Prozesse in Böden. Extreme Benetzungshemmung führt häufig zu starkem Oberflächenabfluß und Erosion oder zu schnellem Auswaschen oberflächlich eingetragener Stoffe aus der Wurzelzone. Kenntnisse über das Benetzungsverhalten von Böden sind ebenfalls dann von Bedeutung, wenn generell das gleichzeitige Auftreten sehr feuchter und sehr trockener Zonen im Boden analysiert werden soll. Entsprechende Feuchtegradienten führen zu einem sehr unterschiedlichen physikalisch-chemischen Milieu in den entsprechenden Feuchte- und Trockenzonen, die wahrscheinlich erheblichen Einfluß auf die mikrobiellen Prozesse im Boden haben. Das Vorhaben beeinhaltet drei wesentliche Ziele: Erstens soll die Benetzbarkeit von Aggregatoberflächen und von Primarpartikeln der Böden des Schwerpunktprogramms bestimmt werden. Mittels Messung des Kontaktwinkels, der Oberflächenenergien und der Oberflächenladung soll eine möglichst vollständige Kennzeichnung erfolgen. In einem zweiten Abschnitt sollen Untersuchungen der Bodenlösung erfolgen. Es ist beabsichtigt, die Oberflächenspannung zu messen sowie den Einfluß der Bodenlösung auf die Grenzflächeneigenschaften von Bodenpartikeln und Modelloberflächen, etwa Quarzglasoberflächen, zu erfassen. Schließlich sollen die Ergebnisse zu den Oberflächeneigenschaften gemeinsam mit den Resultaten anderer Projektteilnehmer kombiniert oder ergänzt werden

Vertikaler turbulenter Aerosolpartikeltransport über offenem Wasser und Eis in der zentralen Arktis während des Sommers - Aerosolpartikelquellen und -umwandlung in der arktischen marinen Grenzschicht

In der Arktis ist aktuell die stärkste Temperaturerhöhung im Zuge des Klimawandels zu beobachten. Diese Tatsache beruht auf einer komplexen Kette von Prozessen und Rückkopplungen, in denen Aerosolpartikel durch ihren Einfluss auf Strahlungsbilanz und Wolkenbildung eine wesentliche Rolle spielen. Um die Auswirkungen der sich ändernden Eisbedeckung abschätzen zu können, müssen die Wechselwirkungen zwischen Ozean sowie Eis und der Atmosphäre besser verstanden werden. Grundsätzlich mangelt es besonders im Bereich des arktischen Ozeans an atmosphärischen Messungen, die zum Verständnis der Prozesse aber auch zur Vorhersage der zu erwartenden Änderungen dringend benötigt werden. Austauschprozesse zwischen Ozean/Eis und Atmosphäre sind in diesen Regionen ebenfalls wenig untersucht. Im Rahmen dieses Projektes sollen mithilfe der RV Polarstern vertikale Austauschprozesse oberhalb von Wasser und Eis im Detail betrachtet werden und damit verbundene Quellen für Aerosolpartikel lokalisiert werden. Dazu ist eine Reihe von kontinuierlichen Aerosolmessungen an Bord des Schiffes geplant, die die Anzahlgrößenverteilungen, optische Parameter (Streuung, Absorption), das Mischungsverhältnis von Partikeln, die schwarzen Kohlenstoff (BC) enthalten, die Konzentration von eisbildenden Partikeln (INP) sowie die chemische Zusammensetzung der Aerosolpartikel umfassen. Weiterhin werden in den im Sommer häufig auftretenden Nebelphasen Nebelwasserproben gesammelt, sowie während der gesamten Kampagne täglich Wasserproben aus dem Ozean entnommen. Diese Proben werden nach der Kampagne auf die Konzentration von INP und BC untersucht. Weiterhin sollen erstmals mit Laser-Inkandeszenz Methoden die BC-Konzentrationen sowohl im luftgetragenen Aerosol als auch in Wasserproben gemessen werden. Zur Vorbereitung der Wasserproben mit hoher Salinität werden neuartige Methoden angewandt. Durch diese Kombination der parallelen Untersuchung von Bestandteilen in Luft und Wasser sollen Transport- und Austauschprozesse dieser Aerosolpartikel quantifiziert werden. Während langsamer Fahrt des Schiffes oder Drift mit dem Eis wird Messtechnik zur Bestimmung von vertikalen Partikelflüssen am vorderen Ausleger des Schiffes eingesetzt. Damit werden Zeitreihen des Windvektors und der Partikelkonzentration erfasst, mit deren Hilfe im Anschluss der vertikale, turbulente Partikelfluss über unterschiedlichen Oberflächen durch die Eddy Kovarianz Methode bestimmt werden soll. Kombiniert mit diesen Messungen wird die Konzentration der INP erfasst, um deren Ursprung und Quellen lokalisieren zu können. Ein weiteres Messsystem, das aus einer eindimensionalen Windmessung und einem Partikelzähler besteht, wird am Kranhaken des vorderen Auslegers befestigt und bestimmt Vertikalprofile der Partikelkonzentration, aus denen ebenfalls eine Abschätzung des Vertikalflusses von Partikeln möglich ist. Diese Methoden sind erprobt und etabliert, wurden nur bisher noch nie in dieser Form über dem arktischen Ozean angewendet.

Schwerpunktprogramm (SPP) 527: Bereich Infrastruktur - International Ocean Discovery Program, Teilprojekt: Die Öffnung der Fram-Straße und ihr Einfluss auf Sedimenttransport, Klima und Ozeanzirkulation zwischen Arktis und Nordatlantik

Die Öffnung im frühen Neogen und anschließende Verbreiterung und Vertiefung der Fram-Straße, der einzigen Tiefenwasserverbindung zwischen Arktischem und Atlantischem Ozean, stellt ein grundlegendes tektonisches Ereignis dar, das weitreichende Konsequenzen fuer die globale Ozeanzirkulation und die Klimaentwicklung sowie fuer Sedimentationsprozesse in den angrenzenden Ozeanbecken und entlang der Kontinentalränder hatte. Die entstandenen Sedimentarchive erlauben es in der Kombination von seismischen Kartierungen mit stratigraphischen Untersuchungen an existierenden DSDP/ODP-Bohrkernen, Rueckschluesse auf die Entwicklungsgeschichte dieser tiefen Meeresstrasse auf tektonischen Zeitskalen (100.000-1.000.000 Jahre) zu ziehen. Die seismostratigraphische Untersuchung von sedimentären Strukturen anhand teilweise neu zu bearbeitender reflexionsseismischer Profile in der Fram-Straße und den Antragstellern neu zugänglich gemachter externer Daten von den angrenzenden bzw. konjugierten Kontinentalrändern von Grönland und Norwegen (Daten von BGR, NPD, GEUS) stellt somit wertvolle Informationen ueber die regionale tektonische, ozeanographische und klimatische Entwicklung bereit, u.a der Vereisungsgeschichte der nördlichen Hemisphäre. Unser Ziel ist es, aus den Reflexionsmustern und internen Sedimentstrukturen seismischer Profile auf die Ablagerungsmechanismen zu schließen, um damit wiederum tektonische Prozesse sowie Veränderungen der ozeanischen Zirkulation in der Fram-Straße zu rekonstruieren. Einen wesentlichen Beitrag dazu leisten veröffentlichte und geplante Überarbeitungen der Chronostratigraphie der DSDP/ODP-Bohrkerne der Lokationen 343, 642/643, 909, 910, 912 und 913, die eine Datierung der seismischen Grenzflächen (Reflektoren) und eine sedimentologische Charakterisierung der seismischen Einheiten ermöglichen.

Wechselwirkungen zwischen Aerosolen und niedrigen Wolken verstehen mit maschinellem Multi-Target-Lernen

Niedrige Wolken der marinen Grenzschicht kühlen das Erdsystem und spielen somit eine entscheidende Rolle für die Energiebilanz der Erde. Die physikalischen Eigenschaften dieser Wolken werden von Aerosolen beeinflusst. Veränderungen in der Zusammensetzung oder Konzentration atmosphärischer Aerosole können daher die Strahlungswirkung und somit das Kühlungspotential dieser Wolken verändern. Die Quantifizierung der Auswirkungen atmosphärischer Aerosole auf marine Grenzschichtwolken mit Beobachtungsdaten ist eine große Herausforderung, da viele Prozesse gleichzeitig wirken, statistisch schwer zu trennen sind und Wolken gegen Aerosoleinflüsse “gepuffert” sein können. Globale Klimamodelle können diese Prozesse nicht auflösen, sodass sie über Parametrisierungen festgeschrieben werden müssen, welche wiederum mit Unsicherheiten belastet sind. Durch diese Probleme in der Auswertung von Beobachtungen sowie in Modellen ist die Quantifizierung von Aerosol-Wolken-Interaktionen weiterhin eine der größten Unsicherheiten der Klimawissenschaften, was die Abschätzung der Klimasensitivität erschwert.Das beantragte Forschungsprojekt adressiert diese Herausforderungen und wird die Wirkung von Aerosolen auf marine Grenzschichtbewökung mit globalen Beobachtungsdaten quantifizieren und die Parameterisierungen dieser Prozesse in globalen Klimamodellen evaluieren. In aktuellen Studien haben statistische Modelle aus dem Bereich des maschinellen Lernens geholfen, das Aerosol-Wolken-Meteorologie-System besser zu verstehen und zu quantifizieren, da sie in der Lage sind, Effekte von Aerosolen von anderen atmosphärischen Größen zu isolieren. Das beantragte Forschungsprojekt wird sich auf maschinelle Lernmethoden stützen, welche zusätzlich in der Lage sind, alle relevanten Wolkeneigenschaften gleichzeitig vorherzusagen, und damit mögliche Puffer explizit berücksichtigen und quantifizieren können. Die statistischen Modelle werden verwendet, um Zusammenhänge und Prozesse in globalen Beobachtungsdaten und dem Output globaler Klimamodelle zu analysieren. Auf diese Weise kann eine prozessorientierte Evaluierung von Modellparameterisierungen erreicht werden, die sich deutlich von dem üblichen Vergleich klimatologisch gemittelter Wolkenmuster abhebt. So können Modellparametrisierungen beobachtungsgestützt eingegrenzt, und der Strahlungsantrieb durch Wechselwirkungen zwischen Aerosolen und marinen Grenzschichtwolken quantifiziert werden.

Photosensibilisierung: Ein neuer Pfad zur SOA Bildung und Änderung der Eigenschaften von troposphärischen Partikeln

Troposphärische Aerosolpartikel sind oft in einer sehr simplen Art und Weise, als nicht-flüchtig und chemisch-inert, in Modellen beschrieben. Diese Annahmen werden durch die aktuelle Forschung in Frage gestellt, wonach die flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) und sekundäre organische Aerosole (SOA) ein System bilden, das sich in der Atmosphäre durch chemische und dynamische Prozessierung entwickelt. Ein aktuelles Schlüsselproblem in der Atmosphärenchemie sind organische Partikel, welche in Modellen auf der Grundlage verfügbarer Parametrisierungen von Laborversuchen implementiert sind, die die SOA Bildung stark unterschätzen und nicht ausreichendend das Partikelwachstum vorhersagen. Differenzen zwischen den gemessenen und modellierten SOA-Konzentrationen deuten darauf hin, dass andere wesentliche SOA Quellen noch nicht identifiziert und charakterisiert sind. Zur Erklärung und Schließung dieser Lücke wurden Studien durchgeführt. So wurde gezeigt, dass das gasförmige Glyoxal deutlich zur SOA Masse durch Mehrphasenchemie beitragen kann. Solche Senken in der kondensierten Phase sind in der Lage, einen wichtigen Teil der fehlenden SOA Masse in Modellen, die oft als aqSOA bezeichnet wird, zu erklären. Jedoch implizieren Beobachtungen, dass es immer noch große Unsicherheiten in der SOA Bildung gibt. Herkömmliche aqSOA Quellen können offenbar nicht vollständig das fehlende SOA erklären. Weiterhin wurde gezeigt das, Multiphasenprozesse lichtabsorbierende partikuläre Verbindungen herstellen können. Die Bildung von solchen lichtabsorbierenden Spezies können neue photochemische Prozesse in Aerosolen und/oder in Gas/Partikel-Grenzflächen bewirken. Eine signifikante Menge an Literatur über photoinduzierten Ladungs- oder Energietransfer in organischen Molekülen existiert für andere Bereiche der Wissenschaft. Solche organischen Moleküle können Aromaten, substituierte Carbonyle und/oder stickstoffhaltige Verbindungen sein, welche allgegenwärtig in troposphärischen Aerosolen sind. Während die Wasserphotochemie aufgezeigt hat, dass viele dieser Prozesse, den Abbau von gelösten organischen Stoffen beschleunigen, ist nur wenig über solche Prozesse in/auf Aerosolpartikeln bekannt.Daher soll in PHOTOSOA, die Photosensibilisierung in der Troposphäre studiert werden, da diese eine wichtige Rolle bei der SOA-Bildung und Alterung spielen kann. Solche Photosensibilisierungen können neue chemische Pfade eröffnen, die bisher unberücksichtigt sind, obwohl sie die atmosphärische chemische Zusammensetzung beeinflussen können und so dazu beitragen die aktuellen SOA Unterschätzung abzubauen. Dieses Projekt zielt auf die Verringerung solcher Unsicherheiten, durch die Kombination von Laboruntersuchungen fokussiert auf die Chemie von Triplett-Zuständen von relevanten Photosensibilisatoren in verschiedenen Phasen und ihre Rolle bei der SOA-Bildung, ab. Die Grundlagenforschung zu diesen Prozessen ist erforderlich, um ihre troposphärische Bedeutung abschätzen zu können.

Research group (FOR) 2694: Large-Scale and High-Resolution Mapping of Soil Moisture on Field and Catchment Scales - Boosted by Cosmic-Ray Neutrons, Cosmic Ray Neutron Sensing: Integrierte hydrologische Modellierung und Analyse von Wechselwirkungen zwischen Bodenfeuchte und atmosphärischer Grenzschicht

Die Aufteilung der Nettostrahlung in latenten und fühlbaren Wärmestrom sowie die Infiltrationskapazität hängen stark vom Sättigungszustand des Bodens ab. Die raumzeitliche Verteilung des Bodenwassergehalts ist daher eine Schlüsselvariable für den gekoppelten Austausch von Wasser und Energie zwischen Landoberfläche und Atmosphäre. Die Bedeutung des Bodenwassergehalts erstreckt sich dabei von der lokalen über die regionale bis hin zur kontinentalen Skala. Die Initialisierung und Evaluierung von hydrologischen und atmosphärischen Modellen im Hinblick auf Bodenfeuchte und Schneespeicher ist besonders schwierig, weil die Beobachtungsskala und die räumliche Auflösung in den Modellsystemen üblicherweise nicht übereinstimmen. Wir untersuchen das Potenzial und die Grenzen von feldskaligen, Neutronen basierten Beobachtungen (Cosmic-Ray Neutron Sensing, CRNS) und in situ Sensornetzwerken für die Assimilation in gekoppelten hydrologisch - atmosphärischen Modellen, sowohl für die Bodenfeuchte als auch für das Schneewasseräquivalent. Durch die CRNS Methode erwarten wir erhebliche Verbesserungen für die hydrologische Modellierung, die Landoberflächenmodellierung und damit auch für voll gekoppelte regionale hydrologisch-atmosphärische Simulationen. Die zentralen Ziele des vorgeschlagenen Forschungsvorhabens sind: 1) eine einheitliche Integration von feldskaligen Bodenfeuchte- und Schneewasserdaten in Hydrologie- und Landoberflächenmodelle durch Datenassimilation zu realisieren, 2) den Mehrwert dieser Daten für die hydrologische- und Landoberflächenmodellierung zu bewerten und zu quantifizieren, und 3) die Untersuchung des Einflusses der Assimilation der Bodenfeuchtedaten auf die lokalen Wechselwirkungen zwischen Landoberfläche und Atmosphäre. Wir führen zudem eine integrative Analyse zur Eignung weiterer physikalisch basierter hydrologischer Modelle zur Wiedergabe von Boden- und Schneewasserdynamik auf der Feld- und Regionalskala durch. Darüber hinaus werden wir den Ensemble Kalman Filter (EnKF) Datenassimilationsansatz mit dem Stand-alone-WRF-Hydro (Noah-MP) Modell anwenden und untersuchen, wie simulierte Zustände und Flüsse verbessert werden. Mittels inverser Modellierung ermitteln wir, wie gut die Datenassimilation zur Optimierung statischer Bodenparameter genutzt werden kann. Abschließend analysieren wir den Austausch von Feuchte an der Grenzfläche zwischen Land und Atmosphäre unter Verwendung des voll gekoppelten hydrologisch-atmosphärischen Modellierungssystems WRF-Hydro.

Biogeochemische Prozesse und Ozean/Atmosphäre- Austauschprozesse in marinen Oberflächenfilmen (BASS): Chemische und Photochemische Umsetzung Organischer Stoffe

Die Grenzfläche zwischen Ozean und Atmosphäre ist durch einen allgegenwärtigen, < 1 mm dicken marinen Oberflächenfilm, den sogenannten sea-surface microlayer (SML), charakterisiert. Der SML ist nicht nur direkter UV-Strahlung und atmosphärischen Oxidantien ausgesetzt, sondern zeichnet sich im Vergleich zum unterliegenden Wasser auch durch höhere Konzentrationen an organischen Stoffen aus. Bisher ist unklar, welche Bedeutung die dadurch bedingten SML-spezifischen abiotischen Prozesse für die Umsetzung und die Emission organischer Stoffe insgesamt haben und wie man diese Prozesse parametrisieren kann. In diesem Projekt, das eng mit anderen Projekten der interdisziplinären Forschungsgruppe â€ÌBiogeochemische Prozesse und Ozean/Atmosphäre- Austauschprozesse in marinen Oberflächenfilmen (BASS)â€Ì verbunden ist, sollen daher molekulare Details SML-spezifischer Reaktionen (Photochemie, heterogene Oxidation, Radikalchemie) genauer untersucht werden. Ziel ist es, Reaktionsprodukte und -geschwindigkeiten quantitativ zu erfassen und Unterschiede zwischen Reaktionen im SML und in der freien Wassersäule herauszuarbeiten. Basierend auf der Expertise der drei beteiligten Arbeitsgruppen im Bereich Photochemie, Reaktionskinetik, Laserspektroskopie, Analytik und theoretischer Modellierung, soll ein molekulares Verständnis ausgewählter Reaktionen und des Einflusses der komplexen SML-Reaktionsumgebung erreicht werden. Dazu sollen experimentelle Verfahren wie Schwingungs-Summenfrequenzerzeugung, hochempfindliche Chromatographie-Massenspektrometrie und gepulste Laserphotolyse-Langwegabsorption mit Methoden der Quantenchemie und Molekulardynamik kombiniert werden. Arbeitsschwerpunkte bilden die Oxidationskinetik von Halogen- bzw. Hydroxyl-Radikalreaktionen in der flüssigen Phase, die Ozonolyse von Fettsäure-Monoschichten und die durch Photosensibilisatoren verstärkte Bildung von reaktiven Radikalen bzw. Zersetzung von organischen Schichten. Neben wohldefinierten Labor-Modellsystemen werden auch natürliche Proben analysiert werden. Dabei stellt sich z.B. die Frage nach den Einflussfaktoren der während einer Algenblüte zunehmenden Bildung von oberflächenaktiven Stoffen im SML und der Bedeutung der durch die Sonne bedingten Photolyse auf die abiotische Umsetzung organischer Stoffe. Flankierend werden im Projekt auch die eingesetzten Untersuchungsmethoden weiterentwickelt; das beinhaltet sowohl die Ausarbeitung von Messprotokollen zur Quantifizierung bestimmter organischen Substanzklassen (z.B. Carbonyle und Kohlenhydrate) im SML, die Synthese und Charakterisierung von neuartigen oberflächenaktiven Photosensibilisatoren (z.B. Benzoyl-Benzoesäure-funktionalisierte Lipide) sowie die Entwicklung und Erprobung mehrstufiger Modellierungsverfahren zur theoretischen Beschreibung von Struktur-Reaktivitätsbeziehungen der Fettsäure-Ozonolyse (z.B. Beschreibung des Einflusses sterischer und elektronischer Effekte der organischen Matrix).

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