Das Projekt "Kinetische Untersuchungen im System Huminsäure - Metall - Kaolinit" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität des Saarlandes, Fachrichtung 9.14 Anorganische und Analytische Chemie und Radiochemie durchgeführt. 1. Die Kinetik der Komplexbildung verschiedener Schwermetalle, die repräsentativ für radiotoxilogische Nuklide sind, mit der Huminsäure ist Schwerpunkt der Untersuchungen. Ein weiteres wichtiges Ziel ist die Entwicklung einer geeigneten Speziationsanalytik. Diese muss in der Lage sein, kinetische Informationen in einem sehr komplexen System aus Metall, Huminsäure und anorganischem Kolloid zu gewähren. 2. Arbeitspaket (AP) 1: es wird die Wechselwirkung der Huminsäure mit der Festphase charakterisiert. AP2: Schwerpunkt ist die Untersuchung der Kinetik der Komplexbildung a) Untersuchungen der Kinetik mittels Fluorimetrie, b) Methodenentwicklung einer neuen Speziationsanalytik (CE-Fluoreszens-ICP-OES). AP 3: Beschreibung des Systems Metall-Kaolinit, Aufnahme von pH-edges und Adsorptionsisothermen von Eu und Gd mit Kaolinit. AP 4: Beschreibung des Systems Metall-Huminsäure-Kaolinit. Es wird gezeigt, das die neu entwickelte Speziationsanalytik in der Lage ist, Einblicke in dieses hochkomplexe System zu gewähren. 3. Gemäß den Inhalten und der Struktur des Vorhabens werden keine unmittelbaren wirtschaftlichen Erfolge angestrebt.
Das Projekt "Migrationsverhalten von Actiniden (Uran, Neptunium) in Tonen: Charakterisierung und Quantifizierung des Einflusses von Huminstoffen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Forschungszentrum Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie durchgeführt. Ziel des Vorhabens sind Beiträge für zuverlässige Prognosen zur räumlichen und zeitlichen Ausbreitung von Actiniden in Tongesteinen in Gegenwart von Huminstoffen (HS), Hauptaugenmerk liegt auf den Wechselwirkungen zwischen HS, U und Np und Kaolinit als Modelltonmineral. In detaillierten Studien werden die Actinid-HS-Komplexierung sowie der Einfluss von HS auf die Actinidensorption untersucht. Dabei sollen auch kinetische Prozesse und Konkurrenzreaktionen Berücksichtigung finden. Neue syntheti-Prozentsche HS werden entwickelt um detaillierteres Wissen über das Komplexbildungsverhalten von HS zu erhal-Prozentten. Im Hinblick auf präzisere Modellrechnungen zur Actinidenmigration in der Umwelt ist die Weiter-Prozententwicklung eines existierenden HS-Komplexierungsmodells geplant. Die zu erwartende Ergebnisse gestatten in ihrer Kombination eine wesentlich bessere, realitätsnähere Beschreibung der Komplexierung und Migration von Actiniden unter Endlagerbedingungen im Ton sowie den Vergleich mit Untersuchengen hinsichtlich anderer bisher betrachteter Wirtsgesteine für die Errichtung eines Endlagers für radioaktive Abfälle.
Das Projekt "Quantifizierung der Gerinnespeicherung von kohäsiven Feinpartikeln im Verlauf von künstlich erzeugten Hochwasserwellen und stationären Trockenwetterrandbedingungen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Trier, Fachbereich VI Raum- und Umweltwissenschaften, Fach Hydrologie durchgeführt. Kohäsive Feinpartikel sind potentielle Träger von anorganischen und organischen Schadstoffen und spielen eine entscheidende Rolle beim Stoffaustausch zwischen Wasserkörper, Schwebstoff und Sediment. Daher ist die Kenntnis der Depositionsdynamik dieser Feinpartikel ein wichtiger Baustein für ein effizientes Sedimentmanagement und eine physikalisch basierte Modellierung des Schadstofftransfers in Fließgewässern. Es überrascht jedoch, dass sich Untersuchungen zum Transport- und Sedimentationsverhalten kohäsiver Partikel bisher häufig auf definierte stationäre Randbedingungen im Labormaßstab und Trockenwetterbedingungen im Gelände konzentrieren. Weitgehend ungeklärt ist hingegen das Verhalten von Feinpartikeln und deren Speicherung im Gerinnebett während der dynamischen Phase von Hochwasserereignissen. Um die im Gerinne ablaufenden Prozesse weitgehend unabhängig von den Einzugsgebietsprozessen zu untersuchen hat sich in unserer Arbeitsgruppe seit nunmehr über 10 Jahren ein Ansatz mit künstlich generierten Hochwasserwellen bewährt. Es ist ein genereller Vorteil von solchen Geländeexperimenten, dass einzelne steuernde Größen ausgeschlossen oder gezielt kontrolliert werden können. Außerdem ist ein solcher Ansatz eine Voraussetzung, um die Aussagekraft experimentell gewonnener Laborergebnisse zur potentiell hohen Feinpartikel-Retention in Sand- und Kiessedimenten in einem natürlichen System zu validieren. Das übergeordnete Ziel des hier beantragten Projekts ist es, die Gerinnespeicherung kohäsiver Feinpartikel in einem natürlichen System bei variierenden hydrologisch-hydraulischen Randbedingungen zu quantifizieren. Zu diesem Zweck werden standardisierte Feinpartikeltracer (Kaolinit, d50 = 2ìm, ñ = 2,6 g/cm3) sowohl im Verlauf von künstlich generierten Hochwasserwellen als auch während stationärer Trockenwetterbedingungen in einen Mittelgebirgsbach induziert. Die Retention und Sedimentation der eingegebenen Feinpartikel wird gezielt in kleinräumig variierenden Flussbettstrukturen (Hyporheische Zone, Stillwasserzonen, Gerinnerandbereiche, Riffle-Pool-Sequenzen) und für einzelne Gerinneabschnitte erfasst. Die Quantifizierung der Speicherung erfolgt mit bereits erprobten Resuspensionstechniken und Sedimentfallen sowie einer in Pilotprojekten erfolgreich getesteten Tracerfrachtberechnung mittels FTIR-DRIFT Spektroskopie an mehreren Basismessstationen im Längsprofil. In einem interdisziplinären Forscherverbund mit Kollegen des 'Hydraulics Laboratory' und des 'Dept. of Civil Engineering' der Universität Gent, der 'Ecosystem Management Research Group, Dept. of Biology' der Universität Antwerpen und des 'Dept. of Hydrology and Hydraulic Engineering' der Freien Universität Brüssel in Belgien wird darüber hinaus die Transport- und Speicherdynamik der Feinpartikel mit der neuen, FORTRAN basierten Modellierungssoftware 'FEMME' ('Flexible Environment for Mathematically Modelling the Environment') abgebildet.
Das Projekt "Bildung und Nutzung von amorphem SiO2 (Dissertation)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Graz, Institut für Angewandte Geowissenschaften durchgeführt. Die vorliegende Arbeit beinhaltet drei Studien, die sich mit der Bildung und Nutzung von amorphem Siliziumdioxid beschäftigen. Dieses Material ist sowohl in den Geo- als auch in den Materialwissenschaften von großer Bedeutung, da es einerseits natürlich, z.B. in den Schalen von Kieselalgen oder auch als chemisch gefälltes Sediment (u.a. als Feuerstein ), vorkommt, andererseits aufgrund seiner oftmals großen spezifischen Oberfläche und damit hohen Reaktivität künstlich erzeugt und technisch eingesetzt wird, z.B. zur dosierten Freisetzung von Arzneimitteln. Zunächst wurde die Adsorption monomerer und polymerer Kieselsäure an Gibbsit als Funktion des pH-Wertes (3 = pH = 8) und der gelösten Kieselsäurekonzentration (0.34 mmol L-1 = (Si) = 1.47 mmol L-1) untersucht, da die Adsorption eine wichtige Vorstufe der Bildung von amorphen und kristallinen kieselsäurehaltigen Festphasen darstellt. Es wurde festgestellt, dass der relative Anteil adsorbierter Kieselsäure mit zunehmendem pH-Wert (für pH kleiner als 9) und abnehmender initialer Kieselsäurekonzentration steigt. Bei der Adsorption monomerer Kieselsäure wird das leichte Isotop 28Si gegenüber dem schwereren 30Si aufgrund seiner massebedingt höheren Reaktionsgeschwindigkeit bevorzugt fixiert. Die Isotopenfraktionierung ist umso stärker, je höher die initiale Kieselsäurekonzentration ist. Daher kann die Siliziumisotopensignatur von Mineralphasen, die sich durch Adsorptionsprozesse gebildet haben, möglicherweise als Proxy für die Adsorptionsrate verwendet werden. Polymere Kieselsäure wird rascher adsorbiert als monomere Kieselsäure und zerfällt an der Mineraloberfläche und in der Lösung, so dass am Ende der Versuche nur noch monomere Kieselsäure in der Lösung vorliegt. Darauf aufbauend wurde amorphes Siliziumdioxid durch zyklisches Gefrieren wässriger Lösungen ausgefällt. Es wurde gezeigt, dass mehr Silizium aus der Lösung entfernt wird, wenn gelöstes Aluminium oder Germanium oder suspendierter Kaolinit vorhanden sind, während die Zugabe von Natriumchlorid die Ausfällung hemmt. Der Anteil an ausgefällter Kieselsäure erreicht für pH-Werte zwischen 5 und 7 ein Maximum und nimmt im sauren und alkalischen Bereich ab. Die Ausfällung von amorphem Siliziumdioxid wird im sauren Milieu von einer Polymerisation der gelösten Kieselsäure begleitet, insbesondere in Gegenwart von Bor, nicht aber in Gegenwart von Germanium. Eine Fraktionierung der Siliziumisotope erfolgt nur in Gegenwart ausreichender Aluminiumkonzentrationen (Al = 1 mmol L-1) bei Übersättigung bzgl. amorphem Aluminiumhydroxid. In den letzteren Fällen wird 28Si gegenüber 30Si bevorzugt im Festkörper fixiert, was durch eine Adsorption an primär gebildeten Aluminiumhydroxid-Präzipitaten oder eine Kopräzipitation einer Si-Al-O-OH-Phase erklärt werden kann. usw.
Das Projekt "Climo- and chronosequences of soils and landscape evolution in the Etna region (Sicily)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Zürich, Geographisches Institut durchgeführt. The soil state factors climate and time are of growing interest in respect to landscape and consequently soil evolution. Climate change can have significant impact on the global biogeochemical cycle by altering the type and rate of soil processes and the resulting soil properties. Direct and dramatic ecological responses to this impending warming are expected. Climatic warming is thought to increase soil temperature and to change many critical factors in plant productivity, phenology and succession. A main unknown parametre is the reactivity of soils and the rate of reactions. - Consequently, a soil sequence along an elevational gradient ranging from subtropical to subalpine climate zones in the Etna region (Sicily, southern Italy) are investigated in respect of organic C, kaolinite and crystalline to non-crystalline Al- and Fe-phases. Special emphasis is given to the stabilization of soil organic carbon (SOC) and its interaction with the inorganic phases. Furthermore, a weathering sequence with soils developing on volcanic, trachy-basaltic parent materials with ages ranging from 100 - 115000 years in the Etna region serve as the basis to analyse and calculate the accumulation and stabilisation mechanisms of soil organic matter (SOM), the transformation of pedogenic Fe and Al, the formation and transformation of clay minerals, the weathering indices and, by means of mass-balance calculations, net losses of the main elements.
Das Projekt "Modellierung von Pestizid-Boden Wechselwirkungen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Wien, Institut für Theoretische Chemie und Molekulare Strukturbiologie durchgeführt. Ein wesentliches Ziel des Projektes war es, am Beispiel ausgewählter Modellverbindungen die Wechselwirkung organischer Moleküle (Pflanzenschutzmittel) mit den mineralischen und organischen Bestandteilen im Boden mittels theoretischer Methoden zu berechnen. Da die Huminstoffe und mineralische Bodenbestandteile von sehr großer Komplexität und Variabilität sind, ist es zumindest derzeit praktisch unmöglich, diese Substanzen in ihrer Gesamtheit zu modellieren. Es wurden Vereinfachungen und Idealisierungen vorgenommen, um das Pestizidverhalten modellhaft zu beschreiben. Damit sind wir dem Gesamtziel, nämlich die Basis für ein Simulationsmodell für das Verhalten von organischen Schadstoffen im Boden zu schaffen, näher gekommen.Folgende wesentliche Fortschritte wurden erzielt und zwar auf den Gebieten (i) des Verhaltens von freiem Al3+ in der Bodenlösung und dessen Interaktion mit organischen Säuren (ii) der Modellierung von Adsorptionsprozessen ausgewählter Modellmoleküle an mineralischen Oberflächen von Kaoliniten und (iii) der Untersuchung der Wechselwirkung zwischen typischen funktionellen Gruppen von Huminstoffen und Pestiziden:- Es wurde die Komplexbildung des hydratisierten Aluminiums mit Acetat, Citrat und Oxalat untersucht. Dabei wurden Ergebnisse für die Gasphase und flüssige Phase verglichen. Detaillierte Ergebnisse über Strukturen und thermodynamische Parameter (inklusive der Gibbs Free Energy) liegen vor. Bei diesen Studien wurden mono- und bidentate Komplexe und verschieden starker Ersatz der Wasserionen Al-Hydoxokomplexes durch die organischen Säuren verglichen. Als besonders stabile Komplexe wurden jene mit Citratliganden erkannt.- Ein weiterer Schwerpunkt betraf die Wechselwirkung ausgewählter Modellmoleküle mit Kaolinit/Dickitoberflächen. Dazu wurde vorerst die Struktur optimiert und die Dyanmik der Wasserstoffbindungen untersucht. Um die Wechselwirkungen untersuchen zu können wurde ein ONIOM Clustermodell erstellt. Basierend auf diesem Modell wurden Berechnungen zu Interaktionen von Wasser und Acetat an den Mineraloberflächen (sowohl für die Tetraederseite als auch für die Oktaederseite) durchgeführt. Moleküldynamiksimulationen unterstrichen die zunächst mit dem Clustermodell erzielten Ergebnisse. In beiden Fällen konnte nachgewiesen werden, dass Wasser und Acetat an der okatedrischen Seite sehr stark gebunden werden und mehrere Wasserstoffbrückenbindungen ausbilden. An der tetraedrischen Seite waren die Bindungen wesentlich schwächer. 2,4D wurde als Pestizidmodellsubstanz herangezogen, wobei sich herausstellte, daß 2,4D etwas schwächer gebunden wird als Acetat unter gleichen Bedingungen.Auf dem Gebiet der Wechselwirkungen mit Huminstoffen wurden wichtige funktionelle Gruppen für Modellstudien ausgewählt. So berechneten wir Interaktionen von 2,4D mit Carboxyl/Carboxylat. Ein weiterer Vereinfachungsschritt ersetzte 2,4D durch Essigsäure. Wechselwirkungen zwischen Essigsäure und Essigsäure, Methanol, Acetaldehyd, Phenol, Acetamid und Am
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