Hintergrund: Obwohl Nanopartikel und Kolloide (NPC) als Vektoren für P-Verluste und P-Neuverteilungen in Waldsystemen fungieren, fehlen grundsätzlichen Erkenntnisse über den Zusammenhang zwischen steuernden Umweltfaktoren und dem Schicksal, Transport und der zusammensetzung von NPC und ihrer P-Beladung. Wir postulieren, dass hydrologisch bedingte NPC-Verluste und -umverteilungen eine dreifache Gefahr für das langfristige biogeochemische Recycling von P in Waldökosystemen und damit die Ökosystemernährung darstellen. Projektziel: Aufklärung der Bedeutung und Steuerung von NPC-Verlusten und -umverteilungen für die langfristige Effizienz des P-Recycling in Waldökosystemen. Projekt-Hypothesen: Mobile Kolloide in Waldökosystemen entstammen hauptsächlich dem organischen Oberboden (alle WPs), (ii) Laterale Flüsse vom kolloidalen P während Starkregenereignissen begrenzen langfristig die maximale P-Wiederverwertungseffizienz von Waldökosystemen (WP1), (iii) P ist überwiegend mit organischen Kolloiden assoziiert und größtenteils bioverfügbar, was eine weitere Limitierung der P-Wiederverwertung im Wald darstellt (WP2), (iv) Die Kolloidverlagerung in Wäldern führt zu P-reichen und P-armen Stellen (laterale Umverteilung) bzw. zu einem P-Transfer aus oberflächennahen organischen Horizonten zum mineralischen Unterboden und damit zu einer P-Festlegung in diesem Horizont (WP3), und (v) Abnehmende atmosphärische Einträge von organischen Säuren und Kalkung erhöhen den pH Wert und reduzieren das austauschbare bzw. gelöste Al3+ im Waldoberboden, was die Mobilisierung bzw. den Verlust von kolloidalem P fördert (WP4). Methodik: Wir werden die Konzentration und Zusammensetzung von Kolloiden in den Wasserproben i) aus den Streulysimetern, ii) aus dem lateralen Fluss in Bodeneinschnitte (trenches) und iii) aus den Oberläufen von Bächen an den Versuchsstandorten in Bad Brückenau, Conventwald, Vessertal und Mitterfels bestimmen. Die Kolloide werden mittels Feld Fluss Fraktionierung fraktioniert bzw. isoliert und in Kombination mit ICP-MS, TOC und TN Analyse, sowie TEM gekoppelt mit Energiedispersiver Röntgenspektroskopie charakterisiert. Aufgaben/Arbeitspakete: WP1: Entnahme von Wasserproben aus dem lateralen Fluss in Bodeneinschnitten (trenches) (mit Puhlmann/Weiler und Julich/Feger). Entsprechend unserer Hypothese sollte die Gesamtmenge von NPCs aus präferenziellen Fließwegen, dem lateralen Fluss und den Oberläufen der freigesetzten Menge aus der organischen Bodenoberschicht gleich sein. WP2: Untersuchung der Bioverfügbarkeit der NPC aus dem 'interflow' und den Oberläufen durch Inkubationsexperimente mit Enzymen um Phosphatester und Inositol-Phosphate nachzuweisen (mit Kaiser/Hagedorn/Niklaus). (Text gekürzt)
Wuehlmausschaden-Verhinderung: Aufarbeitung wissenschaftlicher Grundlagen, Erstellen einer Dokumentation, Oeffentlichkeitsarbeit.
Der Kartendienst (WMS-Gruppe) stellt die Geodaten aus dem Bereich Bergbau bereit.:Betriebe unter Bergaufsicht im Saarland, Standorte, Sole, Bundesberggesetz (BBergG)
Partikel in den Größen von wenigen Mikrometern bis in den makromolekularen Bereich kommen in allen natürlichen (Grund-)Wässern vor. Durch ihre Beweglichkeit können sie die Mobilität solcher partikelgebundener Substanzen entscheidend erhöhen, die in wässrigen Lösungen sonst schwer- oder unlöslich sind (v.a. Schwermetalle und PAK). Da Partikel und Kolloide sensibel auf Milieuveränderungen reagieren, untersucht diese Arbeit die Auswirkungen, die die Entnahme von Wasserproben aus dem Aquifer und der anschließende Umgang mit den Proben auf den Partikelinhalt hat. Ziel ist die Entwicklung eines praxistaun aber noch relativ schonenden Verfahrens, das anschließend an Grundwässern aus verschiedensten Lithologien erprobt werden soll. Vor allem im Hinblick auf Schadstoffmobilitäten ist es nötig, zukünftige Partikelbewegungen unter geänderten Rahmenbedingungen einschätzen glichezu können. Dafür sollen Faktoren, die Partikelvorkommen und -bewegung im Untergrund steuern, identifiziert werden. Dies soll zukünftig eine Simulation der Partikelbewegung im Untergrund ermöglichen.
Natürliche Nanopartikel (NNP) und bodenstämmige Kolloide werden zunehmend als hoch relevante Transportform von Elementen in wässrigen Phasen von Ökosystemen anerkannt. Zur elementaren Zusammensetzung dieser Partikel und deren Größenspanne liegen erste Erkenntnisse vor, jedoch fehlen weiterhin wichtige fundamentale Informationen über deren zeitliche Dynamiken und deren Herkunft. Die Ziele dieses Projektes sind (i) die zeitlichen Dynamiken von NNP und Kolloiden aufzudecken, (ii) den Einfluss von signifikant erhöhten Abflussereignissen auf den Export von NNP und Kolloid-bedingtem Transport aufzuklären und (iii) die potentielle Herkunft von Bachwasser-NNP und Kolloiden zu erklären. Um eine Vorstellung über die Validität der Ergebnisse (iv) auf europäischer Skala und durch verschiedene Ökosysteme zu bekommen, werden die Analysen an Bachwasserproben von verschiedenen Dauerbeobachtungsflächen durch Europa durchgeführt. Diese Standorte, mit denen ich bereits erste eigene wissenschaftliche Kooperationen etablieren konnte, bieten Daten über die Böden, die Gewässerchemie und Stoffflüsse innerhalb des Ökosystems. Die Analytik wird mit Hilfe von Kombinationsverfahren der Feld Fluss Fraktionierung (FFF) durchgeführt. Für ausgewählte Proben wird größen- und elementspezifische Analytik von NNP und Kolloiden mit der Analyse von Lignin Phenolen, der natürlichen Häufigkeitsermittlung von 13C, Radiokarbondatierung und zusätzlicher d56Fe Analytik kombiniert. Durch die Kombination der Daten sollte es möglich sein das Vorkommen und die Variabilität von NNP und Kolloiden als vorherrschende Elementtransportform, sowie deren Herkunft aus verschiedenen Bodenhorizonten und die generelle Validität meiner Ergebnisse auf unterschiedliche Standorte in Europa besser verstehen zu können.
Das Potential für den kolloidgetragenen Transport (Co Transport) von Schadstoffen im Grundwasser durch natürliche und künstliche Kolloide ist seit den 80er Jahren bis zum heutigen Tag Gegenstand der Forschung. Insbesondere das Potential für den Co-Transport von unpolaren, hydrophoben Stoffen an natürlichen und künstlichen organischen aber auch anorganischen Kolloiden ist experimentell gut erfasst. Organische Schadstoffe treten in der aquatischen Umwelt allerdings häufig als ionare Spezies auf. Gerade bei geringen Anteilen organischen Kohlenstoffs im Grundwasserleiter ist ihr Sorptions- und damit auch ihr Umwelt- und Transportverhalten dann nicht durch die hydrophobe Sorption sondern durch Ionenaustausch geprägt. Prognosen zur Schadstoffausbreitung können dann sowohl zur Unter- als auch Überschätzung ihrer Mobilität führen. Trotz des hohen Adsorptionspotentials organischer Kationen an Tonen durch Ionenaustausch und einer z.T. der hydrophoben Sorption ähnlichen Sorptionshysterese wurde der Kationenaustausch als Sorptionsmechanismus für den Co-Transport bisher nicht systematisch untersucht. Es existieren keine grundlegenden Arbeiten zur Bedeutung des Kationenaustausches im Co-Transport organischer ionarer Spezies an Ton-Kolloiden. Ziel dieses Vorhabens ist die Bedeutung des Co-Transportes organischer Kationen an Ton-Kolloiden mit experimentellen Labormethoden systematisch zu erfassen und zu bewerten. Dafür sollen Batch und Säulen Experimente mit ein- und zweiwertigen organischen Kationen als Sorbent und Tonmineralen (Illite, Kaolinite und Montmorillonit) der Größenfraktionen 200, 500 und 1000 nm unter verschiedenen, definierten Bedingungen (pH, Ionenstärke, Valenz organischer Kationen und Verweilzeiten) in/mit silikatischer Matrix durchgeführt werden. Das Verständnis der komplexen Zusammenhänge des Co-Transports bildet einen Grundstein zur Abschätzung des Umweltpotentials organischer Schadstoffe in Gegenwart von Tonmineralen. Darüber hinaus schafft das Vorhaben die methodisch analytische Grundlagen für spätere experimentelle Laborexperimente an komplexen Materialien und in Geländeversuchen.
Nearly all processes in soils take place at biogeochemical interfaces. Until now, specific interfacial parameters which are able to link the chemical surface structure with physical interactions in the liquid phase (wettability, sorption) are still missing. Our hypothesis is that thermodynamically defined surface parameters like the contact angle and surface free energy components (dispersive and acid-base components) may be appropriate as effective parameters, complementary to soil properties like pH, texture or cation exchange capacity. To relate effective parameters to chemical structure, the contact angle relevant interphase will be analyzed by X-ray photoelectron spectroscopy. Knowledge of effective parameters should allow to detect relevant modifications of the interfaces or to explain interactions between surfaces and pore water (liquid penetration dynamics), solutes (pesticides) or dispersed particles (colloids). We will apply a thermodynamically-based concept to quantify the transition from hydrophilic to hydrophobic wetting systems. The significance of this transition i.e. on pore liquid distribution and geometry (film thickness and fragmentation), will be analyzed with confocal laser scanning microscopy. Modification of natural and model soils by chemical treatment and cation exchange will ensure a wide range of parameter variation.
Titandioxid-Nanopartikel (n-TiO2) stellen aufgrund ihrer Persistenz und vermehrten Freisetzung aus Sonnenschutzmitteln ein zunehmendes Risiko für aquatische Ökosysteme dar. Ihre Auswirkungen sind jedoch nach wie vor schwer abzuschätzen, da einerseits erst kürzlich Analysemethoden zur Bestimmung ihrer Konzentration in Umweltmedien entwickelt wurden. Andererseits ist ihr Verbleib in aquatischen Systemen nur unzureichend erforscht. Insbesondere die Verteilung zwischen der Wasseroberfläche (SML), Wassersäule, Sedimenten, Pflanzen und Plankton hängt von Prozessen ab, die einzeln in Laborexperimenten untersucht, aber selten unter Umweltbedingungen bewertet wurden. Darüber hinaus wurde die Rolle des Windes bei der Dispersion von Nanopartikeln in der SML bisher nicht untersucht, obwohl Winddrift wahrscheinlich wesentlich zur räumlichen Dispersion von hydrophobem n-TiO2 beiträgt. In diesem Projekt untersuchen wir die Verteilung von n-TiO2 in einem typischen Badesee mittels Feldmessungen, Laborexperimenten und eines reaktiven Transportmodells. Wir werden den Eintrag von Sonnenschutzmitteln anhand von Umfragen und Proben unter den Badegästen quantifizieren und die Abwaschrate von Sonnenschutzmitteln von der Haut unter Feldbedingungen bestimmen. Die Menge an n-TiO2 in der Wasserphase, an der Wasseroberfläche (hydrophobe Filme) und in aquatischen Organismen wird mit einer neu entwickelten Methode bestimmt, die auf Spurenelementen beruht, um den natürlichen TiO2-Hintergrund zu korrigieren. Es wird eine Probenahmekampagne mit hoher Messfrequenz durchgeführt, um empirische Daten über die Ausbreitungsrate aufgrund von Konvektion und Winddrift zu erhalten. Die Akkumulation von anthropogenen n-TiO2 im Sediment wird ebenfalls durch Messungen der Konzentration vor und nach der Badesaison bestimmt. Die gewonnenen Daten werden für die Entwicklung, Prüfung und Optimierung von Verteilungsmodellen verwendet, die die räumliche Ausbreitung zusammen mit den Eigenschaften der Nanopartikeln und der Wasserchemie berücksichtigen. Zur Bestimmung der für das Modell erforderlichen Parameter werden Laborexperimente durchgeführt. Die Haftungseffizienz wird mit n-TiO2 bestimmt, dass aus Sonnenschutzmitteln extrahiert und auf natürliche Weise in Seewasser aufgebracht wurde. Surrogate für natürliche Kolloide werden auf der Grundlage einer detaillierten Untersuchung im Untersuchungssee ausgewählt und als Heteroaggregationspartner in den Laborexperimenten verwendet. Um den Einfluss des Windes auf die SML zu parametrisieren, werden Mesokosmen-Experimente durchgeführt, um die Stabilität von Sonnencreme-SML unter kontrollierten aero- und hydrodynamischen Bedingungen zu quantifizieren. Die Ergebnisse werden es erstmalig ermöglichen, die wichtigsten Prozesse zu bestimmen, die für den Verbleib von n-TiO2 aus Sonnenschutzmitteln in Badegewässern relevant sind, und die zukünftige ökologische Risikobewertung anorganischer UV-Filter in Sonnenschutzmitteln ermöglichen.
Die Flusssysteme Amazonas und Rio Pará tragen das größte Volumen an Süßwasser in den Ozean ein und bilden eine wichtige Schnittstelle für den Eintrag von Spurenmetallen und gelösten organischen Stoffen (DOM) vom Land in den Ozean. Neben der Bedeutung des Amazonas für den globalen Spurenmetallhaushalt des Ozeans hat sein Mikronährstoff-Eintrag auch einen großen Einfluss auf die biologische Produktivität der Küsten- und Schelfregion und darüber hinaus. Das Hauptziel des vorgeschlagenen Projekts ist es, die Rolle der chemischen Speziation und der physiko-chemischen Größenfraktionierung von Spurenmetallen im Mischungskontinuum dieser Flüsse zum Atlantik zu verstehen. Wir werden die Wechselwirkungen von Spurenmetallen mit DOM und Kolloiden in der Wassersäule und den Oberflächensedimenten der Amazonas- und Pará-Mündung und der damit verbundenen Mischungsfahne sowie des Mangrovengürtels mit Grundwassereintrag südöstlich des Rio Pará untersuchen. Basierend auf Proben, die während der Forschungsfahrt M147 in der Hochwasserperiode 2018 genommen wurden, und vorläufigen Daten, die in unserem Labor erzeugt wurden, werden wir Veränderungen der Spurenmetallverteilungen und -speziationen in der Amazonas-Region entlang der Salzgradienten untersuchen. Um zu beurteilen, was die chemische und physikalische Speziation und den Transport von Spurenmetallen im Ästuar und in der Abflussfahne kontrolliert, werden wir uns auf drei verschiedene Prozesse konzentrieren: • Größenfraktionierung, Sorption und Entfernung von Spurenmetallen: Sorption von Spurenmetallen an Flusspartikeln und Ausfällung durch Koagulation von Kolloiden und Größenfraktionierung; wie verändert sich die Assoziation von Spurenmetallen mit verschiedenen löslichen, kolloidalen und partikulären Fraktionen entlang des Salzgehaltsgradienten?• Lösungskomplexierung: Bildung von löslichen metall-organischen Komplexen; wie verstärkt dieser Prozess den Metalltransport durch Konkurrenz mit Sorption an Kolloiden und Ausfällung? • Akkumulation von Spurenmetallen in Sedimenten: wie wirken die Sedimente als Senke und Quelle von Spurenmetallen, und können Oberflächensediment und Porenwasser zu den Spurenmetallflüssen in der Region beitragen? Zusätzlich zu den voltammetrischen und ICP-MS-Analysen der M147-Proben werden wir eine systematische Untersuchung des Mischungsverhaltens verschiedener Elementgruppen (konservativ, partikel-reaktiv und organisch-komplexiert) durchführen, indem wir Labor-Mischungsexperimente mit Meer- und Flusswasser-Endgliedern durchführen, die während der anstehenden Fahrt M174 im Amazonasgebiet genommen werden. Damit erwarten wir, ein ganzheitliches Bild der komplexen Prozesse der Spurenmetall-Biogeochemie und der Elementflüsse in diesem größten Mündungssystem der Welt zu erhalten. Dieses Wissen wird auch wichtig sein, um mögliche Auswirkungen in diesem Gebiet aufgrund der anhaltenden anthropogenen Einflüsse in dieser Region und der sich ändernden klimatischen Bedingungen vorherzusehen.
Nanopartikel (NP) sind neuartige Schadstoffe, deren Umweltverhalten sich grundlegend von molekularen Schadstoffen unterscheidet. Die Sorption von natürlichen organischen Substanzen (NOM) an NP ist ein Schlüsselfaktor für das weitere Umweltverhalten der NP wie Aggregation oder Sorption auf Oberflächen. Verfügbaren Daten zum Verhalten von NP beschränken sich auf Laborstudien unter stark vereinfachte Bedingungen. Für die Modellierung des Verbleibs von NP in der Umwelt ist es daher unerlässlich, die Sorptionsmechanismen unter umweltrelevanten Bedingungen zu erforschen. Dafür haben wir eine neue Methode entwickelt und validiert, bei der die NP mittels eines Dialysebeutels im Kontakt mit den gelösten Komponenten des Gewässers gebracht werden. Diese Methode ermöglicht es erstmals Partikel mit einer realistischen NOM Oberflächenbeschichtung (Coating) zu erhalten. Moderne Methoden der Oberflächencharakterisierung erlauben es zudem, die Zusammensetzung und Eigenschaften von NP Coatings detailliert zu untersuchen. Ziel dieses Projekts ist es, die Sorptionsmechanismen unter Umweltbedingungen, ihren Einfluss auf die kolloidale Stabilität und ihren Zusammenhang mit dem initialen NP Coating zu erforschen und vorherzusagen. Dazu werden die Zusammensetzungen und die Eigenschaften der unter Feldbedingungen gebildeten NP Coatings für fünf TiO2-Nanopartikeltypen, einschließlich der aus kommerziellen Produkten extrahierten Partikel, untersucht. Diese Partikel werden in 60 ausgewählten Gewässern, welche einer großen Bandbreite an wasserchemischen Parametern entsprechen, mittels Dialysebeutelmethode exponiert. Nach der Entnahme werden die Partikel mit XPS, FT-IR, ToF-SIMS und AFM analysiert, um die Oberflächenzusammensetzung, den Sorptionsmodus und die Schichtdicke des Coatings zu bestimmen. Zur Untersuchung der Schichtdicke mittels AFM wird eine neu entwickelte Probenpräparationsmethode weiterentwickelt und validiert. Die molekulare Zusammensetzung und Stabilität der NP Coatings werden mittels direkter Messung von Molekülen auf der Partikeloberfläche mit einer neu entwickelten Laser-Desorptions-Ionisation ultrahochauflösender FT-ICR MS Methode sowie sequentieller Extraktion, gefolgt von Elektrospray-Ionisation FT-ICR MS untersucht. Zudem werden Experimente zur Aggregationskinetik der exponierten NP durchgeführt. Dazu werden Proben der 60 Gewässer mit und ohne natürliche Kolloide verwendet, um Hetero- und Homoaggregation zu berücksichtigen. Die gewonnenen Daten werden in ein multivariates Machine-Learning-Modell einfließen, um die Beziehung zwischen initialem Coating, Coating mit NOM nach Exposition, der Gewässerchemie und der Aggregation der Partikel zu bestimmen und um die Eigenschaften des Coatings und die Aggregationsrate aus den vorliegenden Wasserparametern vorherzusagen. Die Modellergebnisse werden wertvolle Beiträge für die Vorhersage des Umweltverhaltens von Nanopartikeln in natürlichen Gewässern liefern.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 625 |
| Europa | 5 |
| Land | 21 |
| Wissenschaft | 190 |
| Zivilgesellschaft | 23 |
| Type | Count |
|---|---|
| Chemische Verbindung | 3 |
| Förderprogramm | 605 |
| Hochwertiger Datensatz | 4 |
| Text | 23 |
| unbekannt | 5 |
| License | Count |
|---|---|
| Geschlossen | 20 |
| Offen | 615 |
| Unbekannt | 5 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 512 |
| Englisch | 169 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Datei | 7 |
| Dokument | 15 |
| Keine | 425 |
| Webseite | 193 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 501 |
| Lebewesen und Lebensräume | 525 |
| Luft | 375 |
| Mensch und Umwelt | 640 |
| Wasser | 421 |
| Weitere | 636 |