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Geochemische Untersuchungen im Mittelmeer

Es soll die Tiefenwassererneuerung der verschiedenen Mittelmeerbecken, die Herkunft des Ausstromwassers an der Strasse von Gibraltar und Sizilien, sowie die Ausbreitung des Mittelmeerwassers in den Ostatlantik untersucht werden. Methode: Messung von Tiefenprofilen an verschiedenen Stationen von folgenden Groessen: Temperatur, Salzgehalt, Tritium, Krypton-85, Helium-3, Silikat, Sauerstoff, Freon.

Tritium, Kohlenstoff-14 und Krypton-85 in verschiedenen atmosphaerischen Gasen

Nach langjaehrigen Messungen der Radioaktivitaet des atmosphaerischen Krypton, CO2 und Wasserdampfs sollen jetzt organische Bestandteile mit untersucht werden. Beim C-14 Gehalt des atmosphaerischen Methans ist moeglicherweise der Einfluss von Kernkraftwerken nachweisbar; infolge der zunehmenden Verwendung von Tritium in der biologischen und medizinischen Forschung wurden lokale Ueberhoehungen der Tritium-Konzentration bereits gemessen. Methode: Probennahme teils im Zuge der Luftverfluessigung (Methan, Krypton), teils durch chemische Absorption nach Verbrennung. Aktivitaetsmessung im Fluessigkeitsszintillationsspektrometer.

Datierung von alten Grundwaessern

Um Informationen ueber mittlere Verweilzeiten, ueber Herkunft und Fliesswege von Grundwaessern zu erhalten, werden Isotopenmethoden (radioaktive und stabile Nuklide) eingesetzt. Messungen werden v.a. an Waessern der NAGRA-Bohrungen und an benachbarten Waessern durchgefuehrt und interpretiert. Da bereits sehr alte Waesser gefunden wurden, werden neue Methoden mit einem groesseren Datierungsbereich benoetigt, z.B. mit Chlor-36 und Krypton-81. Diese Methoden sind in Entwicklung.

Atmosphaerenmischung, untersucht mit Argon-37

Die Messung der atmosphaerischen Ar-37-Aktivitaet, welche heute natuerliche und kuenstliche Ursachen hat, soll fortgesetzt werden. Damit werden einerseits globale Durchmischungsprozesse in der Atmosphaere untersucht. Andererseits wird Information ueber lokale oder regionale Erhoehungen kuenstlichen Ursprungs gewonnen, vor allem wenn mit Kr-85 und Tritium-Messungen und mit anderen Daten verglichen wird.

Grundwasseruntersuchungen in Sandhausen

In einer frueheren Untersuchung (Atakan et al. 1974) wurde die Tiefenverteilung des Kernwaffentritiums (Maximalwert 1963) im flachen Grundwasser des Rheintales gemessen: die Jahresschichten des Niederschlages erscheinen uebereinandergeschichtet, aber durch Stroemungsdispersion (D-vertikal etwa 3.10 hoch -4 cm2/sek) vermischt. In einem neuen Untersuchungsprojekt wird die Vertikalverteilung von Kr-85 und von Halogenkohlenwasserstoffen (diese Gruppe von Spurenstoffen hat eine andere Inputfunktion, naemlich einen langsamen und stetigen Anstieg) untersucht. Methode: horizontierte Probenentnahme mit Ramm-Sonden bzw. aus Beobachtungsbrunnen, die mit Packern in geeigneter Weise abgesperrt sind.

Globale Simulation einfacher Fluide

Es geht bei diesem Projekt um eine Methode zur Vorausberechnung makroskopischer, insbesondere thermodynamischer Daten von Flüssigkeiten oder komprimierten Gasen ohne Verwendung experimenteller Daten, d.h. nur aus quantenmechanischen Rechnungen, gefolgt von Computersimulationen. Der Rechenaufwand ist sehr hoch, aber wegen der Fortschritte der Computertechnologie inzwischen realisierbar. Zu den Teilproblemen des Projekts zählen u.a. die Berücksichtigung von Dreikörper-Potentialen und thermodynamischen Quanteneffekten, die Konstruktion optimaler intermolekularer Potentiale sowie die Simulation molekularer Fluide, bei denen als Komplikation langreichweitige oder nichtlokale Wechselwirkungen oder Deformationen auftreten können. Erste Untersuchungen (Dampfdruckkurven, Flüssigkeitsdichten und kalorische Daten von Neon, Argon, Krypton und Stickstoff) ergaben Vorhersagegenauigkeiten, die an die Größenordnung der experimentellen Unsicherheit heranreichen. Inzwischen wurden auch Hochdruck-Siedegleichgewichte von Edelgasmischungen 'ab initio' berechnet. Die Globale Simulation könnte eine Alternative oder zumindest eine Ergänzung zum Experiment darstellen, wenn die Messungen sehr aufwendig oder riskant sind, also z.B. bei toxischen, korrosiven, explosiven oder instabilen chemischen Verbindungen.

Globaler Kohlenstoffzyklus und dessen Stoerung durch Mensch und Klima^Der globale Kohlenstoffzyklus und seine Stoerung durch den Menschen und das Klima II - Teil A: Atmosphaere, The Global Carbon Cycle and its Perturbation by Man and Climate - II Atmosphere

Two global networks estabilished by the Uni HD for 14CO2 and 85 Krypton observations shall be continued. Bi-weekly integrated samples for isotope analyses are collected at eight (14CO2) respectively ten (85Kr) background as well as continental stations distributed from 83'N to 70'S. High presicion 14CO2 analyses will be performed at the Uni HD, the 85Kr analyses are run by the BfS (subcontractor of Uni HD: Dr. W. Weiss, Bundesamt fuer Strahlenschutz, Institut fuer Atmosphaerische Radioaktivitaet, Freiburg). In addition, a new technique for 13CO2 measurements on whole air flask samples shall be developed by Uni HD with a pilot sampling to be started at the German stations Westerland and Schauinsland, and, in collaboration with the Spanish Instituto Nacional de Meteorologia (Dipl.Phys. Emilio Cuevas, subcontractor), at Izana, Tenerife. Intercalibration experiments will be performed with the LPCM (Dr. P. Monfray).

PGAA-Actinide, Bestimmung und Validierung von nuklearen Daten von Actiniden zur zerstörungsfreien Spaltstoffanalyse in Abfallproben durch prompt Gamma Neutronenaktivierungsanalyse am FRM II (PGAA-Actinide FRM II)

Im Rahmen des Projekts PGAA-Actinide soll ein zerstörungsfreies Messverfahren entwickelt werden, das eine quantitative Bestimmung von Actiniden und anderen Atomkernen in nuklearem Abfall erlaubt. Die Entwicklung eines solchen Verfahrens ist für die Abfallwirtschaft in Deutschland von herausragender Bedeutung. Denn während nukleare Spaltprodukte wie Iod, Cäsium, Strontium, Xenon oder Krypton überwiegend innerhalb weniger Tage bis einiger Jahrzehnte zerfallen, sind die durch Neutroneneinfang aus Uran entstehenden Actinide wie Neptunium, Plutonium, Americium oder Curium äußerst langlebig sowie chemisch und radiologisch hoch toxisch und müssen daher besonders behandelt und gelagert werden. Für deren Umgang, Transport und Aufnahme in ein Endlager gibt es gesetzliche Bestimmungen, welche Kenntnisse über deren Bestandteile und Mengen notwendig macht. Bisher gibt es allerdings kein Verfahren, mit dem sich die Inhalte von nuklearem Abfall mit ausreichender Genauigkeit bestimmen lassen. Die Methode der prompten Gamma Neutronenaktivierungsanalyse (PGAA) bietet eine einzigartige Perspektive, präzise Informationen über die Art und Menge der Actinide in nuklearem Abfall zu erhalten: Denn durch Neutronen aktivierte Atomkerne emittieren beim Zerfall charakteristische Gammaquanten, an Hand dessen sie sich eindeutig identifizieren lassen. Allerdings sind die prompten Gammalinien der Actinide bisher nicht ausreichend bekannt, auch fehlen präzise Informationen über deren Intensitäten und Wirkungsquerschnitte, also die Wahrscheinlichkeiten, mit denen ein spezifische Atomkerne durch Neutronen aktiviert werden. Im Unterschied zu herkömmlichen Analysemethoden für Actinide ist die prompte Gamma Neutronenaktivierungsanalyse ein zerstörungsfreies Verfahren. Die zu untersuchenden Proben müssen vor der Analyse nicht chemisch aufbereitet werden, es entstehen keinerlei Sekundärabfälle und auch das Personal wird nicht zusätzlich durch Umgang mit radioaktivem Material belastet. Neben der Bestimmung der Actinide werden mittels PGAA auch die Strukturen sowie die Nebenbestandteile des radioaktiven Abfalls erfasst. Im Rahmen des Projektes PGAA-Actinide werden zunächst mit hoher Präzision die prompten Gammasignaturen und Wirkungsquerschnitte ausgewählter Isotope bestimmt. Dazu werden speziell präparierte Proben am Budapester Forschungsreaktor (BNC) und an der Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz (FRM II) in Garching mit langsamen Neutronen bestrahlt und gemessen. Um Nachweisgrenzen und optimierte Messparameter zu bestimmen, werden mit Hilfe dieser Daten am Forschungszentrum Jülich anschließend PGAA-Spektren simuliert. Um das Messsystem für reale Proben und Gemische zu optimieren, werden dieselben Proben dann noch einmal mit schnellen Neutronen am Instrument Nectar, FRM II vermessen. Abschließend wird ein konkreter Vorschlag für eine Messanordnung zur quantitativen Bestimmung von Actiniden in nuklearem Abfall erarbeitet.

Methodenvergleich Tritium, Tritium-Helium, Schwefelhexafluorid (SF6), Krypton-85 (ISOMETH)

Im Rahmen von systematischen Untersuchungen der Mittleren Verweil-Zeit (MVZ) in sechs Porengrundwasserkörpern Österreichs mittels Isotopen- und Spurengasen musste festgestellt werden, dass die Verweilzeiten, die mittels des Spurengas SF6 (Schwefelhexafluorid) ermittelt wurden, überwiegend längere Perioden als die Tritium/Helium-3-Daten und die bestehenden hydrogeologischen Konzepte erwarten ließen. Um diese Unterschiede besser interpretieren zu können, wurden zwei Grundwassersituationen ausgewählt, die bereits sehr genau untersucht wurden und von denen viele ergänzende hydrologisch gut interpretierbare Daten vorlagen. Die Messung von Tritium, Tritium/Helium-3 und Krypton-85 ergaben an der Fischa-Dagnitz-Quelle sowie an einem 300 m oberhalb liegenden Brunnen (Südl. Wr. Becken) im April 2011 Modellalter zwischen acht und zehn Jahren. Das Spurengas SF6 ergab signifikant höhere Alter von 21 Jahren. Eine nochmalige Beprobung im November 2011 mit einer neuen SF6-Probenahmeart ergab eine gute Übereinstimmung mit den Tritium/Helium-3- (April + November) und Krypton-85-Daten (April). Die Probenahme am Lysimeter-Standort Wagna (Leibnitzer Feld) ergab für die Methoden Tritium, Tritium-Helium-3 und Krypton-85 übereinstimmende sehr geringe Modellalter von weniger als einem Jahr, jedoch die Spurengasmethode SF6 ergab mit der konventionellen Probenahme wie bereits im Jahre 2009 (21 Jahre) ein wesentlich höheres Modellalter von 16 Jahren. Aus den vorliegenden Messungen der zwei Untersuchungsgebiete kann gefolgert werden, dass unter den in Österreich üblichen hydrologischen Bedingungen (höher liegende bewaldete Einzugsgebiete), bei der konventionellen SF6-Probenahme samt anschließendem Transport SF6 verloren gehen kann und daher besonders die jungen Grundwasserproben als zu alt eingestuft werden. Als generelle Schlussfolgerung kann angeführt werden, dass die mehrmalige Messung von Sauerstoff-18, die zweimalige Messung von Tritium und die einmalige Messung von Tritium/Helium-3 eine gute Kombination ist, die mittleren Verweilzeiten an einer Messstelle verlässlich einzustufen. Krypton-85 wird wegen des großen Probenahmeaufwandes (Extraktion von 200 L) üblicherweise nur in Einzelfällen als Ergänzung herangezogen. Auch SF6 scheint nur mit einem höheren Probenahmeaufwand (abgeschmolzene Glasampullen) gute Ergebnisse zu bringen. FCKW-Messungen waren bisher in allen Beckenlagen in Österreich kontaminiert und dürften daher nur in unberührten alpinen Lagen erfolgreich sein.

Totes Meer Süß-Salzwasser-Mischung

Im Rahmen einer Zusammenarbeit mit dem Geologischen Dienst von Israel und der Ben Gurion Universität in Beer Sheba wurden im Übergangsbereich von Frischwasser zu extrem salinen Wässern des Toten Meeres Untersuchungen mit natürlichen und künstlichen Tracern durchgeführt. Hierfür wurden im Bereich der natürlichen Tracer neue Techniken zur Analyse von Umweltisotopen in hypersalinen Wässern getestet. Stabile Isotope (18O, 2H) in Salzwässern wurden gemessen, um Mischungsprozesse und Lösungsprozesse unterscheiden zu können und die Herkunft von Mischwässern zu bestimmen. Gasuntersuchungen (Edelgase He, Ne, Ar, Kr, Xe und FCKW, SF6) wurden durchgeführt, um Methoden für die Datierung und die Bestimmung von Neubildungstemperaturen auch in salinen Wässern weiterzuentwickeln. Radioaktive Isotope (Radium-Isotope 228Ra, 226Ra, 224Ra, 223Ra) wurden untersucht, um eine Datierung des Mischungszeitpunktes aus der Veränderung des Sorptionsverhaltens abzuleiten. Durch Laborversuche wurde das Verhalten von künstlichen Tracern, u.a. deren Transportverhalten in salzigen Wässern untersucht.

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