Das Projekt "Jet-REMPI zum on-line-Nachweis von Spurengasen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt, Institut für Physikalische Chemie der Verbrennung durchgeführt. In diesem Vorhaben soll ein hoechstempfindliches On-line Messverfahren fuer Spurengase entwickelt werden. Dabei stehen zwei Ziele im Vordergrund: Emissionsminderung von Muellverbrennungsanlagen durch dynamisch optimierte Verbrennungsfuehrung und die spaetere Entwicklung und Validierung von Modellen fuer die Verbrennung von Muell. Dazu soll die Empfindlichkeit von REMPI (=resonanzverstaerkte Multiphotonen-Ionisation) so verbessert werden, dass dieses Verfahren zur on-line-Messung von zumindestens einigen chlorierten Dioxinen/Furanen (D/F) im Rohgas von Muellverbrennungsanlagen und von Leitsubstanzen (korrelliert mit D/F) im Reingas benutzt werden kann. Die gewonnenen Messsignale sollen einerseits eine kontinuierliche Ueberwachung der Chloraromaten ermoeglichen, andererseits und vor allem eine Prozesskontrolle mit dem Ziel einer optimierten Verbrennungsfuehrung. Die angestrebte Verbesserung der Empfindlichkeit konnte im Rahmen dieses Vorhabens durch eine Aenderung der Geometrie zwischen Duese des Probenstrahls (= 'Jet'), Ionisationsort und Ionenabsaugung sowie durch eine Optimierung der Ionenabsaugoptik erreicht werden. Nachteilige Effekte wie etwa Stoerung des Strahls durch Absaugelektroden und Querempfindlichkeiten konnten im vorliegenden Projekt weitgehend eliminiert werden. Erreicht wurde bisher: Hochselektive, hochempfindliche Messung von Aromaten und Chloraromaten auch in 'schwierigen' Gemischen. Messgrenze fuer Benzol ist z.B. kleiner 1 ppt (vol) bei Messzeiten von etwa 1 sec.
Das Projekt "Teilprojekt B" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Die Sicherheitsanalyse eines geologischen Tiefenlagers für wärmeentwickelnde radioaktive Abfälle in Deutschland muss das geochemische Verhalten von Plutonium und den minoren Actiniden sowie von langlebigen Spaltprodukten berücksichtigen. Im Falle einer Leckage der Abfallbehälter hängt das Ausbreitungsverhalten der Radionuklide wesentlich von Wechselwirkungen mit den das Endlager umgebenden geotechnischen Barrieren, den geologischen Formationen und dem Deckgebirge ab, die eine mögliche Migration in oberflächennahe Fließpfade bestimmen. Im beantragten Projekt sollen geochemische Einflüsse untersucht werden, die das Migrationsverhalten von Pu und Tc wesentlich beeinflussen. Da die umgebenden Materialien meist sehr inhomogen sind, müssen Speziation und Sorptionsmechanismen mikroskopisch betrachtet werden. Dazu soll das Verfahren der ortsaufgelösten Sekundärionen-Flugzeit-Massenspektrometrie mit einer effizienten und elementselektiven Laser-Resonanzionisation kombiniert werden. Die im Institut für Kernchemie vorhandene TOF-SIMS Apparatur soll optimiert und mit dem hier ebenfalls bereits vorhandenen Lasersystem zum kombinierten Verfahren der Sekundärneutralteilchen-Laserionisations-Massenspektrometrie gekoppelt werden. Für diese Entwicklung sind inklusive der Spezifikationen etwa zwei Jahre bis zur Einsatzreife vorgesehen. Nach den Entwicklungs- und Kalibrationsarbeiten sollen die Sorption und Diffusion von Plutonium in heterogenen Tongesteinen untersucht werden, um detaillierte Informationen darüber zu erhalten, welche Mineralphasen des Tongesteins das Sorptions- und Redoxverhalten des Plutoniums bestimmen. Weiterhin sollen zu einem späteren Zeitpunkt die Untersuchungen auf Technetium ausgedehnt werden. Folgende Arbeitspakete sind geplant: 1. Kopplung von TOF-SIMS mit resonanter Laserionisation 2. Charakterisierung des Messverfahrens, Untersuchung systematischer Effekte 3. Durchführung analytischer Messungen.
Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Leibniz Universität Hannover, Institut für Radioökologie und Strahlenschutz durchgeführt. Die Sicherheitsanalyse eines geologischen Tiefenlagers für wärmeentwickelnde radioaktive Abfälle in Deutschland muss das geochemische Verhalten von Plutonium und den minoren Actiniden sowie von langlebigen Spaltprodukten berücksichtigen. Im Falle einer Leckage der Abfallbehälter hängt das Ausbreitungsverhalten der Radionuklide wesentlich von Wechselwirkungen mit den das Endlager umgebenden geotechnischen Barrieren, den geologischen Formationen und dem Deckgebirge ab, die eine mögliche Migration in oberflächennahe Fließpfade bestimmen. Im beantragten Projekt sollen geochemische Einflüsse untersucht werden, die das Migrationsverhalten von Pu oder Tc wesentlich beeinflussen. Da die umgebenden Materialien meist sehr inhomogen sind, müssen Speziation und Sorptionsmechanismen mikroskopisch betrachtet werden. Dazu soll das Verfahren der ortsaufgelösten Sekundärionen-Flugzeit- Massenspektrometrie mit effizienter und elementselektiver Laser-Resonanzionisation kombiniert werden. Für ortsaufgelöste Studien soll die SN TOF-SIMS zum Einsatz gebracht werden, die die Untersuchung von Radionukliden im sub-Mikrometerbereich bei gleichzeitiger Detektion aller Elemente der Probe erlaubt. Kommerziell erhältliche SIMS-Geräte sind für die zu bearbeitenden Fragestellungen nicht ausreichend selektiv und empfindlich. Daher sollen im Rahmen dieses Projekts sowohl die Selektivität als auch die Empfindlichkeit durch Kombination der TOF-SIMS mit der resonanten Laserionisation deutlich verbessert werden. Diese elementselektive Ionisation ermöglicht es, bereits kleinste Mengen von Pu und Tc auch in Gegenwart eines hohen Überschusses störender atomarer oder molekularer Isobare quantitativ und mit hoher Untergrundunterdrückung nachzuweisen. In Verbindung mit Speziationsbestimmungen der ursprünglich in wässriger Phase verfügbaren Radionuklide mittels high resolution MS können Sorptions- und Diffusionsprozesse der Radioelemente auf endlagerrelevanten Mineralien und Partikelspezies angewendet werden.
Das Projekt "Wirkungen humider Substanzen auf die Migration von Radionucliden: Komplexbildung von Actiniden mit humiden Substanzen in natuerlichen aquatischen Systemen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Fachbereich Chemie und Pharmazie, Institut für Kernchemie durchgeführt. Untersuchungen ueber die Komplexbildung von sehr geringen Mengen Neptunium und Plutonium mit Huminsaeure mittels Elektrophorese. Studien ueber die Kinetik dieser Reaktionen. Bestimmung der Anteile der chemisch aufgetrennten Verbindungen durch Alpha-Spektroskopie oder Laserresonanzionisations-Massenspektrometrie.
Das Projekt "Schnelle Bestimmung von Strontium-, Plutonium- und Technetiumisotopen in Luft durch Lasermassenspektrometrie" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Fachbereich Chemie und Pharmazie, Institut für Kernchemie durchgeführt. Laserresonanzionisations-Massenspektrometrie zur Bestimmung von Menge und isotopenzusammensetzung der radiotoxischen Elemente Plutonium und Technetium in Umweltproben. Kollineare Laserspektroskopie an einem schnellen Atomstrahl zur Spurenanalyse von Strontium 90-und -89.