Die digitale Lithogeochemische Karte von Bayern 1:25 000 (dLGK25) ist eine thematische Karte im Übersichtsmaßstab. Sie ist hinsichtlich der Abgrenzung der Einheiten direkt aus dem aktuellen Stand der digitalen Geologischen Karte von Bayern (dGK25) abgeleitet, entsprechend dem Ansatz einer integrierten Kartierung. Das Kartenbild gibt die zu lithogeochemischen Einheiten (LGE) zusammengefassten geologischen Haupteinheiten wieder, die oberflächennah unterhalb der Bodenzone anstehen (Oberflächenkarte). Eine lithogeochemische Einheit ist aus geologischen Einheiten zusammengesetzt, die innerhalb eines definierten geologischen Zeitraums ähnliche Entstehungsbedingungen hatten und somit eine charakteristische chemische Zusammensetzung erwarten lassen. Insgesamt werden für Bayern 184 LGE unterschieden, in denen jeweils bis zu drei unterschiedliche Lithologien (Festgesteine) bzw. Korngrößenfraktionen (Lockergesteine) unterschieden werden. Der Datensatz enthält jeweils statistische Parameter (50. und 90. Perzentil, äquivalent für Median und Hintergrundwert) der untersuchten Elemente (Haupt-, Neben- und Spurenelemente; gemessen mit Röntgenfluoreszenzanalyse (RFA) bzw. Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-MS)) in den unterschiedenen LGE. Für eine statistische Auswertung wird eine Probenzahl von größer als 10 vorausgesetzt. Während für die Charakterisierung der Spannweitenverteilung in den geochemischen Einheiten eine räumlich möglichst gleichverteilte hohe Probenanzahl ideal wäre, liegen häufig eher geringe Probenzahlen und/oder räumlich ungleiche Verteilungen der Probenahmestellen vor, die im Falle einer Nachverdichtung zu entsprechenden Korrekturen bei den Spannweiten führen könnten. Die angegebenen Perzentile sind stets als ein Hinweis für die Spannweite der Elementkonzentrationen innerhalb der geochemischen Einheiten zu sehen und geben damit keine Anhaltspunkte für die konkret an einem Standort anzutreffenden Werte. Für die Auswertungen wurden nach Möglichkeit nur repräsentative Gesteinsproben der Einheiten berücksichtigt, so dass lokale Besonderheiten wie z. B. Erzgänge im Regelfall nicht miteingeschlossen sind. Die Genauigkeit der Darstellung ist abhängig von den geologischen Verhältnissen, sie liegt entsprechend dem Bearbeitungsmaßstab bestenfalls bei 25 m und ist daher in der Regel nicht flurstückgenau. Aus der digitalen Lithogeochemischen Karte (dLGK25) können somit keine parzellenscharfen Aussagen oder konkrete Hinweise auf tiefer liegende Gesteine und geochemische Eigenschaften direkt abgeleitet werden. Am konkreten Ort kann das Gestein oder dessen Ausprägung von den zugrunde gelegten Verhältnissen abweichen. Die Fachdaten entsprechen dem aktuellen Stand der Datenlage und des Wissens des Bayerischen Landesamts für Umwelt. Es kann keine Gewähr für die Vollständigkeit und Richtigkeit der angegebenen Informationen gegeben werden.
Die Überwachung von Chemikalien in Gewässern ist angesichts der zunehmenden Vielzahl herausfordernd. Insbesondere für die frühzeitige Aufdeckung von Belastungen sind zuverlässige innovative Methoden notwendig. Basierend auf den bisherigen Arbeiten der Bundesanstalt für Gewässerkunde wurde in diesem Projekt der Einsatz der Non-Target-Methodik mit Hilfe der hochauflösenden Massenspektrometrie für die Messung von Oberflächenwasserproben weiterentwickelt. Für Probenahme, Messung, Qualitätssicherung und Auswertung der großen Datensätze wurden praktische Empfehlungen abgeleitet und an zwei Messstellen der Bundeswasserstraßen erprobt. Mit der optimierten Methode gekoppelt mit einer Flüssigchromatographie können in Wasserproben mehr als 800 Verdachtsstoffe detektiert (Screening) und mit Hilfe von Auswertealgorithmen neue bisher unbekannte Spurenstoffe identifiziert werden. Dadurch ist es möglich, schneller und umfassender als mit der bisherigen Einzelstoffanalytik die zeitliche Dynamik, das Muster von Einträgen in Gewässer und deren Quellen zu identifizieren. Das NTS bietet daher für die chemische Gewässerüberwachung viele Anwendungsmöglichkeiten, besonders für die Priorisierung von umwelt- und gesundheitsrelevanten Chemikalien und die Identifizierung bisher nicht bekannter Umweltkontaminanten. Veröffentlicht in Texte | 144/2021.
Moos, Rebecca K.; Koch, Holger M.; Angerer, Jürgen; Apel, Petra; Schröter-Kermani, Christa; Brüning, Thomas; Kolossa-Gehring, Marike International Journal of Hygiene and Environmental Health 218 (2015), 7, 666-674 Parabens are widely used as antimicrobial preservatives in personal care and consumer products, food and pharmaceuticals. Due to their ubiquity, humans are constantly exposed to these chemicals. We assessed exposure to nine parabens (methyl-, ethyl-, n- and iso-propyl-, n- and iso-butyl-, benzyl-, pentyl- and heptyl paraben) in the German population from 1995 to 2012 based on 660 24 h urine samples from the German Environmental Specimen Bank (ESB) using on-line HPLC coupled to isotope dilution tandem mass spectrometry. The limit of quantification (LOQ) was 0.5 μg/L for all parabens. We detected methyl-, ethyl- and n-propyl paraben in 79–99% of samples, followed by n-butyl paraben in 40% of samples. We infrequently detected iso-butyl-, iso-propyl- and benzyl paraben in 24%, 4% and 1.4% of samples, respectively. Urinary concentrations were highest for methyl paraben (median 39.8 μg/L; 95th percentile 319 μg/L) followed by n-propyl paraben (4.8 μg/L; 95th percentile 74.0 μg/L) and ethyl paraben (2.1 μg/L; 95th percentile 39.1 μg/L). Women had significantly higher urinary levels for all parabens than men, except for benzyl paraben. Samples from the ESB revealed that over the investigation period of nearly 20 years urinary paraben levels remained surprisingly constant; only methyl paraben had a significant increase, for both men and women. We found strong correlations between methyl- and n-propyl paraben and between n- and iso-butyl paraben. These results indicate that parabens are used in combination and arise from common sources of exposure. Urinary excretion factors are needed to extrapolate from individual urinary concentrations to actual doses. doi:10.1016/j.ijheh.2015.07.005 Verwandte Publikation: Daily intake and hazard index of parabens based upon 24 h urine samples of the German Environmental Specimen Bank from 1995 to 2012
Göckener, Bernd; Weber, Till; Rüdel, Heinz; Bücking, Mark; Kolossa-Gehring, Marike Environment International 145 (2020), Dezember 2020, 106123; online 17. September 2020 The findings of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) in humans and the environment all over the world have raised concerns and public awareness for this group of man-made chemicals. In the last three decades, this led to different regulatory restrictions for specific PFAS as well as shifts in the production and usage of these substances. In this study, we analyzed the PFAS levels of 100 human blood plasma samples collected from 2009 to 2019 for the German Environmental Specimen Bank (ESB) to further elucidate the time course of exposure towards this substance group as shown by Schröter-Kermani et al., (2013) with samples from 1982 to 2010. A spectrum of 37 PFAS, including perfluorocarboxylic (PFCA) and –sulfonic acids (PFSA) as well as potential precursors and substitutes like ADONA, GenX or F-53B was analyzed by UHPLC coupled with high-resolution mass spectrometry. Validation was successful for 33 of the substances. The two legacy substances perfluorooctanoic acid (PFOA) and perfluorooctane sulfonic acid (PFOS) were detected in every sample of the 2009–2019 dataset and showed the highest concentrations with ranges of 0.27–14.0 ng/mL and 1.21–14.1 ng/mL, respectively. A significant portion of total PFOS analytes was present as branched isomers (mean: 34 ± 7%). High detection frequencies of 95% and 82% were also found for perfluorohexane sulfonic acid (PFHxS) and perfluorononanoic acid (PFNA), respectively, but in lower concentrations (PFHxS: <LOQ – 4.62 ng/mL; PFNA: <LOQ – 3.66 ng/mL) than PFOA and PFOS. Besides other PFCA and PFSA only 8:2 fluorotelomer sulfonic acid (8:2 FtS) and N-methyl perfluorooctane sulfonamidoacetic acid were detected in very few samples. In combination with the previous results from 1982 to 2010, declining temporal trends were observed for all PFAS (PFOA, PFNA, PFHxS, and PFOS) frequently detected in the ESB samples. The results of this study indicate a decrease in human exposure to known PFAS in Germany over the last three decades and emphasize the importance of long-term human biomonitoring studies for investigating the effects of chemical regulation. doi: 10.1016/j.envint.2020.106123
Koch, Holger M.; Kolossa-Gehring, Marike; Schröter-Kermani, Christa; Angerer, Jürgen; Büring, Thomas Journal of Exposure Science and Environmental Epidemiology 22 (2012), November/December, 610-616 Human exposure to Bisphenol A (BPA) is omnipresent. Both the extent of the exposure and its toxicological relevance are controversially discussed. We aim to reliably determine and evaluate the extent of BPA body burden in the German population from 1995 to 2009 based on 600 24 h urine samples and corresponding plasma samples from the Environmental Specimen Bank. We determined total and unconjugated BPA in urine and plasma using on-line solid-phase extraction high-performance liquid chromatography coupled to isotope dilution tandem mass spectrometry with a limit of quantification (LOQ) of 0.1 μg/l. In the stored urines, total BPA was quantifiable in >96% (median: 1.49 μg/l; 95th percentile: 7.37 μg/l), whereas unconjugated BPA was quantifiable only in <15% of the samples. Total BPA concentrations decreased over time, but 24 h urine volumes increased. Therefore, daily intakes calculated from the 24 h urines remained rather constant at a median of 0.037 and a 95th percentile of 0.171 μg BPA/kg body weight/day. In 60 corresponding plasma samples, total BPA levels were generally below the LOQ of 0.1 μg/l and, if quantifiable, most BPA was unconjugated, thus hinting to external contamination. We see total BPA in urine as the most appropriate and robust marker for BPA exposure assessment (if controlled for BPA contamination). Unconjugated BPA in urine and unconjugated or total BPA in plasma where contamination or breakdown of the glucuronide cannot be ruled out are of no value for human exposure assessment. doi:10.1038/jes.2012.39
Schmidtkunz, Christoph; Küpper, Katja; Weber, Till; Leng, Gabriele; Kolossa-Gehring, Marike International Journal of Hygiene and Environmental Health 228 (2020), Juli 2020, 113541; online 5. Mai 2020 The antioxidant 2,6-di-tert-butyl-4-methylphenol (butylated hydroxytoluene, BHT) is used ubiquitously in food, cosmetics, pharmaceuticals, fuels, plastics, rubbers and many other products. Therefore, exposure of the general population to this substance is likely. We analyzed the BHT metabolite 3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoic acid (“BHT acid”) in 24-h urine samples from the German Environmental Specimen Bank with the aim of gaining a better understanding of the internal burden of BHT in young nonspecifically exposed adults. The study population consisted of students between 20 and 29 years of age at the time of sampling, all from Halle/Saale in Central Germany. In total, 329 samples collected in the years 2000, 2004, 2008, 2012, 2015, and 2018 were measured by ultra high performance liquid chromatography–tandem mass spectrometry (UHPLC-MS/MS). BHT acid was detected above the limit of quantification (0.2 μg/L) in 98% of the samples. The median of the measured concentrations was 1.06 μg/L and 1.24 μg/g creatinine respectively, the median of the daily excretion was 1.76 μg/24 h and – additionally normalized for body weight – 26.8 ng/24 h × kg bw respectively. The corresponding 90th percentiles were 3.28 μg/L, 3.91 μg/g creatinine, 5.05 μg/24 h, and 81.9 ng/24 h × kg bw. Medians of creatinine-corrected values were slightly higher in women than in men, while the opposite situation was observed for the volume concentrations and the 24-h excretion values (not corrected for body weight). Values simultaneously normalized both for 24-h excretion and body weight did not exhibit any significant differences between males and females, probably indicating a virtually identical magnitude of exposure for both genders. The background exposure of the investigated population was found to be largely constant since the year 2000, with only weak temporal trends at most. Daily intakes were estimated from excretion values and found to be largely below the acceptable daily intake (ADI) of BHT at 0.25 mg/kg bw: our worst-case estimate is a daily BHT intake of approximately 0.1 mg/kg bw at the 95th percentile level. However, these intake assessments rely on very limited quantitative data regarding human metabolism of BHT. doi: 10.1016/j.ijheh.2020.113541
Schettgen, Thomas; Bertram, Jens; Kraus, Thomas; Kolossa-Gehring, Marike Analytical Methods 13 (2021), 1847-1856; online 16. März 2021 Methylisothiazolinone and the reaction mixture of chloromethylisothiazolinone/methylisothiazolinone (MCI/MI, 3 : 1) are broadly used biocides that are contained in many products of everyday life (e.g. cosmetics, wet wipes, etc.). As MI and MCI are able to sensitize (and penetrate) the skin, their application in cosmetic products is of concern. In previous work, we have revealed a background exposure of the general population to MI and/or MCI/MI (3 : 1) by the determination of urinary N-methylmalonamic acid (NMMA) as the main human metabolite. To corroborate these findings, we have now developed a two-dimensional LC/MS/MS method for the quantification of a mercapturic acid metabolite of MI and MCI ((acetylamino){[3-(methylamino)-1-(methylthio)-3-oxopropyl]thio}acetic acid or shortly “M-12”) in human urine. This analyte is enriched online using a Strata-X-column and stripped from the urinary matrix. Then, the analyte is back flushed to the analytical column (Phenomenex C18(2), 150 × 4.6 mm) and finally quantified by tandem mass spectrometry with the use of isotopically labelled M-12 as the internal standard. The LOQ for M-12 was 0.2 ng mL−1 urine and sufficient to quantify urinary background levels. Precision within and between series for M-12 in urine at concentrations varying from 0.2 to 5 ng mL−1 ranged from 2.1 to 23.9% and accuracy ranged from 86.3 to 101.8%. Mean accuracy for M-12 in individual urine samples was 94.3% (range: 89.7–102.9%). We applied this method to previously collected 24 h urine samples of 60 persons with no specific exposure to MI and/or MCI/MI (3 : 1). The metabolite M-12 could be quantified in each urine sample. The median and 95th percentile levels for urinary M-12 were determined to be 0.62 and 2.26 ng mL−1, respectively. In these urine samples, the concentrations of the previously determined metabolite NMMA and M-12 correlated well. In the future, we will apply this method to urine samples of a previously conducted human exposure study to explore the additional value of M-12 as a biomarker of exposure to MI and MCI. doi: 10.1039/d1ay00183c
Boulard, Lise; Parrhysius, Pia; Jacobs, Björn; Dierkes, Georg; Wick, Arne; Buchmeier, Georgia; Koschorreck, Jan; Ternes, Thomas A. Journal of Chromatography A 10633 (2020), 461612; online 12. Oktober 2020 A sensitive multiresidue method was developed to quantify 35 pharmaceuticals and 28 metabolites/transformation products (TPs) in fish liver, fish fillet and fish plasma via LC-MS/MS. The method was designed to cover a broad range of substance polarities. This objective was realized by using non-discriminating sample clean-ups including separation technique based on size exclusion, namely restricted access media (RAM) chromatography. This universal clean-up allows for an easy integration of further organic micropollutants into the analytical method. Limits of quantification (LOQ) ranged from 0.05 to 5.5 ng/mL in fish plasma, from 0.1 to 19 ng/g d.w. (dry weight) in fish fillet and from 0.46 to 48 ng/g d.w. in fish liver. The method was applied for the analysis of fillets and livers of breams from the rivers Rhine and Saar, the Teltow Canal as well as carps kept in fish monitoring ponds fed by effluent from municipal wastewater treatment plants. This allowed for the first detection of 17 analytes including 10 metabolites/TPs such as gabapentin lactam and norlidocaine in fish tissues. These results highlight the importance of including metabolites and transformation products of pharmaceuticals in fish monitoring campaigns and further investigating their potential effects. doi: 10.1016/j.chroma.2020.461612
Ziel des Vorhabens war die Durchführung einer Untersuchung von Blutproben ehemaliger Wismut-Beschäftigter hinsichtlich potentieller Biomarker für Arsen- und/oder Strahlenexposition. Die Arbeiten sollten mit Hilfe von Proteomics- und Microarraytechnologien durchgeführt werden. Die so gefundenen Biomarker können dann in einer größeren Folgestudie für ein Screening einer größeren Anzahl von Proben verwendet werden. In der Proteomstudie sollten Unterschiede im Proteommuster der unterschiedlich belasteten Patientengruppen im Vergleich mit der Kontrollgruppe aufgezeigt werden und so einen Hinweis auf potentielle Biomarker geben. Die Studie soll als Grundlage für eine weiterführende Studie dienen, in der die differentiellen Proteine näher untersucht werden. Durch den Einsatz der Massenspektrometrie erfolgte die Identifizierung der Proteine aus den ausgewählten Spots. Aus den gleichen Patientengruppen wurden RNA-Proben mit Agilent Whole Genome Microarrays analysiert. Aus den generierten Expressionsdaten wurden Verhältnislisten erstellt und diese mit den Proteomdaten verglichen. Zusätzlich wurden Pathway-Analysen erstellt. ERGEBNISSE Für jede der vier Risikogruppen wurden mit den vorhandenen Proben drei hochauflösende 2D-Gele angefertigt. Alle Gele zeigten eine sehr gute technische Reproduzierbarkeit. Insgesamt wurden 51 unterschiedliche Protein-Spots als differentiell bzw. potentiell differentiell detektiert. Im Meilenstein 4 wurden von den 51 differentiellen Spots mittels MALDI-MS/MS 43 Proteine identifiziert. 3 Spots konnten aufgrund geringer Proteinmengen nicht aus dem Gel isoliert werden. Für 5 Spots war aufgrund geringer Proteinmengen eine erfolgreiche Identifizierung nicht möglich. Die in dieser Studie generierten Daten geben einen Hinweis auf den Einfluss von Arsen- und Strahlenbelastung auf das Proteommuster der peripheren mononucleären Blutzellen und bestätigen somit bereits publizierte Befunde. Für dieSuche nach Biomarkern bilden die Daten eine hervorragende Grundlage für weiterführende Studien. Die differentiell regulierten Reporter wurden in hoch- und herunterregulierten Reporter getrennt analysiert. Bei einem Test auf signifikante Anreicherung von Annotationen wurden für alle drei Bestrahlungsgruppen Anreicherungen von immunrelevanten Genen unter den herunterregulierten Genen gefunden. In Gruppe C wurde unter den hochregulierten Genen eine Anreicherung von B-Zell Genen gefunden, was möglicherweise auf eine Verschiebung der Zellpopulationen hindeutet. Die Proteomdaten wurden zur Verfügung gestellt. Ein auffälliges Ergebnis ist, dass die meisten differentiellen Spots im Vergleich zwischen Gruppe C und Gruppe A gefunden wurden. Eine Datenbankabfrage mit dem Zweck, die Proteine nach ihren Funktionen zu klassifizieren, ergab, dass der Grossteil der Proteine zum Cytoskelett gehört oder damit assoziiert ist. Der Vergleich der Proteom- und mRNA-Daten ergab, dass die auf Protein-Ebene gefundene Regulation sich nicht auf mRNA-Ebene wieder findet. Einzige Ausnahme ist RAN im B Vergleich von Gruppe D und A, für das ein Reporter (A_32_P125233) ebenfalls differentielle Regulation zeigt.
Die digitale Lithogeochemische Karte von Bayern 1:25 000 (dLGK25) ist eine thematische Karte im Übersichtsmaßstab. Sie ist hinsichtlich der Abgrenzung der Einheiten direkt aus dem aktuellen Stand der digitalen Geologischen Karte von Bayern (dGK25) abgeleitet, entsprechend dem Ansatz einer integrierten Kartierung. Das Kartenbild gibt die zu lithogeochemischen Einheiten (LGE) zusammengefassten geologischen Haupteinheiten wieder, die oberflächennah unterhalb der Bodenzone anstehen (Oberflächenkarte). Eine lithogeochemische Einheit ist aus geologischen Einheiten zusammengesetzt, die innerhalb eines definierten geologischen Zeitraums ähnliche Entstehungsbedingungen hatten und somit eine charakteristische chemische Zusammensetzung erwarten lassen. Insgesamt werden für Bayern 184 LGE unterschieden, in denen jeweils bis zu drei unterschiedliche Lithologien (Festgesteine) bzw. Korngrößenfraktionen (Lockergesteine) unterschieden werden. Der Datensatz enthält jeweils statistische Parameter (50. und 90. Perzentil, äquivalent für Median und Hintergrundwert) der untersuchten Elemente (Haupt-, Neben- und Spurenelemente; gemessen mit Röntgenfluoreszenzanalyse (RFA) bzw. Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-MS)) in den unterschiedenen LGE. Für eine statistische Auswertung wird eine Probenzahl von größer als 10 vorausgesetzt. Während für die Charakterisierung der Spannweitenverteilung in den geochemischen Einheiten eine räumlich möglichst gleichverteilte hohe Probenanzahl ideal wäre, liegen häufig eher geringe Probenzahlen und/oder räumlich ungleiche Verteilungen der Probenahmestellen vor, die im Falle einer Nachverdichtung zu entsprechenden Korrekturen bei den Spannweiten führen könnten. Die angegebenen Perzentile sind stets als ein Hinweis für die Spannweite der Elementkonzentrationen innerhalb der geochemischen Einheiten zu sehen und geben damit keine Anhaltspunkte für die konkret an einem Standort anzutreffenden Werte. Für die Auswertungen wurden nach Möglichkeit nur repräsentative Gesteinsproben der Einheiten berücksichtigt, so dass lokale Besonderheiten wie z. B. Erzgänge im Regelfall nicht miteingeschlossen sind. Die Genauigkeit der Darstellung ist abhängig von den geologischen Verhältnissen, sie liegt entsprechend dem Bearbeitungsmaßstab bestenfalls bei 25 m und ist daher in der Regel nicht flurstückgenau. Aus der digitalen Lithogeochemischen Karte (dLGK25) können somit keine parzellenscharfen Aussagen oder konkrete Hinweise auf tiefer liegende Gesteine und geochemische Eigenschaften direkt abgeleitet werden. Am konkreten Ort kann das Gestein oder dessen Ausprägung von den zugrunde gelegten Verhältnissen abweichen. Die Fachdaten entsprechen dem aktuellen Stand der Datenlage und des Wissens des Bayerischen Landesamts für Umwelt. Es kann keine Gewähr für die Vollständigkeit und Richtigkeit der angegebenen Informationen gegeben werden.
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