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Found 23 results.

Saferty of actinides in the nuclear fuel cycle, 1992-1994

Das Projekt "Saferty of actinides in the nuclear fuel cycle, 1992-1994" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von European Commission, Joint Research Centre (JRC). Institute for Transuranium Elements (ITU) durchgeführt. Objective: To carry out safety studies with nuclear fuels under long-term and off-normal conditions, to evaluate and reduce risks associated with storing and handling actinides, to carry out basic solid state studies on actinides and collect data and bibliographic references on properties and applications of transuranium elements. General Information: Progress to end 1991. The Institute continued efforts to contribute to the safety of nuclear fission by concentrating its research activities on investigations of the behaviour of nuclear fuel after prolonged irradiation and under variable reactor operating conditions. Mechanism for the release of fission products from irradiated fuel were further elucidated, and the formation of particular structural features which may limit the fuel lifetime were better understood. First results of the post-irradiation examination of nitride fuels irradiated in the Fench PHENIX reactor were obtained, demonstrating the technological potential and the limitations of this fuel type. The measurement of the physical fuel properties of nuclear fuels at extremely high temperatures was continued, and first results of the thermal expansion of uranium dioxide for above its melting temperature were obtained. A facility was installed in order to study possibilities of (nuclear) aerosol agglomeration under dynamic conditions in a high-power acoustic field at ultrasonic and audible frequencies. Mixed oxide fuel rods containing minor actinides (MA), which had been irradiated in a fast reactor (PHENIX) in order to study possibilities of MA transmutation, were analysed. Np-based specimens, mostly in the form of single crystals, were prepared for basic experimental solid state physics studies at the Institute and in various overseas and European laboratories. Progress was made in understanding the electronic structure of transuranium elements and their compounds by further development of theories and experimental efforts in high-pressure research and photoelectron spectroscopy. Equipment for Moessbauer spectroscopy and for other physical property measurements at cryogenic temperatures was installed in the new transuranium research user facility. Work to adapt instruments and methods developed at the Institute in the frame of the above programme (fast multi-colour pyrometry and enhancement of industrial filter efficiency) to industrial application was continued, together with partners from industry. Four patent proposals (on acoustically enhanced off-gas scrubbing, on laser-enhanced extraction, on production methods for Ac-225 and Bi-213, and on the preparation of amorphous substances) were filed in 1991. 42 articles in scientific-technical journals were published (or submitted for publication) and 82 lectures were given in conferences on various subjects dealing with the safety of actinides in the nuclear fuel cycle in 1991. Detailed description of work foreseen in 1992 (expected results). Studies of fission product migration ...

Teilprojekt A

Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.

Nuclear waste forms characterisation, 1988-1991

Das Projekt "Nuclear waste forms characterisation, 1988-1991" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von European Commission, Joint Research Centre (JRC). Institute for Transuranium Elements (ITU) durchgeführt. Objective: To characterize vitrified high-level waste forms and unprocessed spent fuel with respect to properties relevant to their behaviour under conditions of long-term storage, i.e. radioactive nuclide inventory, thermal conductivity, thermal and mechanical stability, redistribution of actinides and fission products within waste materials, radiation damage, resistance to corrosive agents, and to investigate leaching of waste forms with various leachant compositions. General Information: Progress to end 1990. Leach tests on active glasses showed no noticeable differences in comparison with non-active specimens subject to the same treatment except for the behaviour of the actinides which needs further study. Leaching tests on high burn-up spent fuel samples were initiated. Tests on the characterization of cement matrix for solidification of ILLW were concluded, and new analytical methods were applied (Inductively coupled plasma mass spectrometry). A prototype of an autoclave for the leaching under realistic resitory conditions was developed. A parametric study ( determination of Eh, pH, T, (O2), (CO3)), of UO2 oxidation by leaching was initiated. Scouting experiments with irradiated UO2 were carried out. A neutron counting system is being developed for passive neutron interrogation of individual fuel rods. Gamma-spectroscopy is performed using an existing facility. Interpretation of the measured signatures is achieved through isotopic correlations. A micro-gamma scanning device to measure the distribution ofamma emitters in waste forms went into operation. A study of the mechanical state and of radiation damage on matrix dissolution was launched. Results obtained in this context were published in a EUR report and presented at 4 occasions at international conferences. Detailed description of work foreseen in 1991 (expected results). New autoclaves for spent fuel and glass leaching experiments will be tested and used. Leach tests on selected active samples with fully characterized structures will continue, as well as tests with SIM fuel and, to a limited extent, ceramic waste forms. A laser cutting device for the machining of controlled flaws in fuel pins will be installed. R7T7-glasses and spent fuels will be characterized in a cooperation with CEA-Marcoule and KfK-INE Karlsruhe. High burn-up pins from BR-3 will be leached at pre-termined oxygen potentials A Community exercise for the selection and standardization of waste characterization procedures will be launched. New analytical methods will be applied to Np speciation. NDA will be applied to pins of spent fuel. Neutron counting equipment will be calibrated using a Cf-252 source. Gamma/neutron emission tomography will be installed for the characterisation of spent fuel cross sections. Radiation damage studies will continue. Short description of evolution of work in 1992 Leach testing of glasses and spent fuel samples will continue. Characterization techniques will be refined. ...

Teilprojekt 3: Universität Mainz

Das Projekt "Teilprojekt 3: Universität Mainz" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Die Wechselwirkung redoxsensitiver Radioelemente (Np, Pu, Tc) in verschiedenen Oxidationsstufen soll am Tongestein bei höheren Salinitäten (kleiner 3 M) und in Abhängigkeit der Temperatur in Batchversuchen untersucht sowie Diffusionsexperimente durchgeführt werden. Des Weiteren soll der Einfluss von gelöstem Eisen(II) in Folge von Behälterkorrosionen auf die Rückhaltewirkung von Tongestein auf Np und Pu exploriert werden. Das für die thermodynamische Modellierung der Sorptionsversuche notwendige molekularere Verständnis soll durch direkte Spezikation der Sorptionskomplexe mit Hilfe der XPS-, XANES- und EXAFS-Spektroskopie erhalten werden. Diese Untersuchungen sollen zeigen, inwieweit die für das System Np/Pu-Opalinuston-Tonporenwasser erhaltenen Ergebnisse auf die in Norddeutschland anzutreffenden Bedingungen übertragbar sind. Meilensteine: 1. Abschluss der Sorptionsexperimente mit Np und Montmorillonit bei höherer Salinität nach 12. Monaten. 2. Aussagen über die Diffusion von Np in natürlichem Tongestein und Einfluss der Salinität und Temperatur nach 18 Monaten. 3. Abschluss der Studien zur Sorption für Np/Pu-Tongestein bei höherer Salinität nach 21 Monaten. 4. Abschluss der Untersuchungen zur Sorption von Tc an Tongestein nach 30 Monaten. 5. Abschluss der Batchexperimente für Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 33 Monaten. 6. Abschluss der Speziation mit Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 36 Monaten. 7. Abschluss der Speziation mit Tc-Tongestein nach 36 Monaten.

Teilprojekt D

Das Projekt "Teilprojekt D" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie durchgeführt. Im vorliegenden Verbundprojekt wird ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangt, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen und damit einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. An der Actiniden-XAS-Beamline ROBL werden XAFS-spektroskopische Untersuchungen bei niedrigsten Konzentrationen und unter Sauerstoffausschluss durchgeführt. Das IRC wird die Kinetic (2-4 Jahre) der Oberflächenreaktionen (Sorption, Reduktion, Kopräzipitation) von Pu(V) und Pu(III) mit Magnetit und einem Fe-Carbonat (Siderit oder Chukanovit) untersuchen. Das IRC wird die reduktive Reaktion von Np(V) mit Mackinawite (FeS) und Magnetit untersuchen; außerdem die mögliche Inkorporation von Np(IV) in Siderit oder Chukanovit. Das IRC wird die von PSI-LEG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se(IV/VI) und LDH und Tc(VII) und LDH, sowie die von KIT-IMG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se und Eisensulfiden untersuchen. In allen Fällen wird die Struktur und Oxidationsstufe der mit der Festphase assoziierten Actiniden- bzw. Spaltprodukt-Spezies spektroskopisch mit XAFS und teilweise auch mit XPS untersucht. Die Oberflächenspezies werden mit zu synthetisierenden Kopräzipitaten verglichen. Zudem werden die Lösungsbedingungen (Eh, pH, gelöste Ionen) erfasst, um Stabilitätskonstanten der Sorptionskomplexe und Festphasen zu bestimmen

Teilprojekt C

Das Projekt "Teilprojekt C" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Heidelberg, Physikalisch-Chemisches Institut durchgeführt. 1. Vorhabensziel: Das Gesamtziel des Projektes ist die Erweiterung des Kenntnisstands und der thermodynamischen Datenbasis für Actinide, langlebige Spaltprodukte und Matrixelemente mit Relevanz für Langzeitsicherheitsanalysen zur Endlagerung hochradioaktiver wärmeproduzierender nuklearer Abfälle. Im Rahmen dieses Teilprojekts werden Arbeiten zum Komplexierungsverhalten von Actiniden mit anorganischen Liganden Temperaturbereich bis 90°C durchgeführt. Ziel dieses Teilprojekts ist es, thermodynamische Standarddaten für einen größeren Ionenstärke- und Temperaturbereich zu erhalten. Diese Daten sollen dann in schon bestehende Datenbasen einfließen. Das Projekt liefert somit einen entscheidenden Beitrag für eine thermodynamisch fundierte Sicherheitsanalyse zur Langzeitsicherheit von nuklearen Endlagern. 2. Arbeitsplanung: Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: 1. Komplexierung von dreiwertigen Actiniden mit Chlorid und Carbonat; 2. Hydrolyse von dreiwertigen Lanthaniden/Actiniden bei erhöhten Temperaturen; 3. Komplexierung von Np(V) mit anorganischen Liganden bei erhöhten Temperaturen; 4. Charakterisierung von löslichkeitsrelevanten Festphasen; 5. Bewertung von Schätzmethoden; Qualitätsmanagement und Dokumentation.

Teilprojekt E

Das Projekt "Teilprojekt E" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität München, Fakultät für Chemie, Lehrstuhl für Theoretische Chemie durchgeführt. Ziel des Projektes im Verbund ist die quantenchemische Charakterisierung von Hydroxid- und Carbonatkomplexen des Neptuniums in wässriger Lösung. Der rechnerische Ansatz liefert dabei zum Experiment komplementäre Informationen über mögliche Spezies und Isomere, ihre elektronische und geometrische Struktur, Schwingungen und Energien. Derartige Ergebnisse stellen einen Beitrag zum mechanistischen Verständnis der chemischen Verhältnisse und Prozesse auf atomarem Niveau dar, das für belastbare Modellierungen der Chemie der Actiniden im Rahmen von Sicherheitsanalysen wesentlich ist. Im Projekt wird eine relativistische Dichtefunktionalmethode zur Berechnung elektronischer Strukturen und daraus abgeleiteter anderer Eigenschaften von Molekülen angewandt. Solvatationseffekte für Komplexe in wässriger Lösung werden mittels eines polarisierbaren Kontinuumsmodells behandelt. Diese in der Quantenchemie bewährte und effiziente Vorgehensweise wird vom Antragsteller bereits langjährig zur Behandlung von Actinidenkomplexen eingesetzt, womit sehr gute Voraussetzungen zur Bearbeitung der im Projekt geplanten Aufgaben gegeben sind.

Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf

Das Projekt "Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Ziel des Vorhabens sind Beiträge für zuverlässige Prognosen zur Ausbreitung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen in Abwesenheit und Gegenwart von Organika. Es sollen neue Erkenntnisse zum Einfluss von Ionenstärke, Salzmedium bzw. Temperatur auf das Komplexierungs-, Redox-, Sorptions- und Diffusionsverhalten der Radionuklide im System Radionuklid/(Tonorganik)/Opalinuston erhalten werden. Diese Arbeiten dienen der Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis und sollen zeigen, inwieweit die bisher in Gegenwart von Porenwässern geringerer Ionenstärke erhaltenen Erkenntnisse zum Migrationsverhalten von Radionukliden im natürlichen Tongestein auf potentielle Tonstandorte in Norddeutschland, deren Grund- und Porenwässer höhere Salinitäten aufweisen, übertragbar sind. Die Komplexierung von Radionukliden mit Organika wird mittels spektroskopischer und kalorimetrischer Methoden als Funktion von Ionenstärke, Salzmedium, pH-Wert und Temperatur untersucht. Die Dynamik von Komplexbildungsgleichgewichten wird mittels Isotopenaustausch untersucht. Die Untersuchung der Sorption/Migration von U(VI) und Np(V) an Opalinuston bzw. Eisenphasen bei erhöhten Salinitäten erfolgt mittels Batch- bzw. Diffusionsexperimenten mit nachfolgender Bestimmung der Oberflächenkomplexe. Die ortsauflösende Untersuchung von Diffusionsprozessen in Tonen sowie die Charakterisierung des Fluid- und Kolloidtransports in der Auflockerungszone im Salz erfolgt mittels PET.

Teilprojekt A

Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Gesamtziel des Vorhabens 'Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen' ist die Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis für endlagerrelevante Radionuklide. Weiterhin sollen der Einfluss organischer Zementadditive auf die Rückhaltung der Actiniden und des Spaltprodukts Technetium an Zementphasen sowie der Einfluss hyperalkaliner Zementporenwässer auf das Migrationsverhalten der Radionuklide im Ton studiert werden. Die Entwicklung eines mechanistischen Verständnisses für die bei einer Freisetzung der Actiniden und des Technetiums aus den Einlagerungsbehältern der wärmeentwickelnden Abfälle im Nahfeld eines Tonendlagers ablaufenden Prozesse und die Modellierung sind ein weiteres Ziel. Schließlich geht es auch um die Methodenentwicklung und Rechenprogramme für Sicherheitsbewertungen und die Validierung von Modellen. Das Forschungsvorhaben der Universität Mainz hat die Bestimmung thermodynamischer Daten für die Wechselwirkung von Neptunium, Plutonium und Technetium mit Zementalterationsphasen und Tongestein unter hyperalkalinen Bedingungen bei mittleren und hohen Ionenstärken zum Ziel. Neben der Sorption, Diffusion, Speziation und dem Redoxverhalten dieser Elemente geht es dabei auch um den Einfluss organischer Zementzusätze sowie der Temperatur. Folgende Arbeitspakete sind vorgesehen: - Untersuchung des Einflusses von Zementalterationsphasen auf die Migration von Np, Pu und Tc in Portlandzement bei mittleren und hohen Ionenstärken, - Einfluss von organischen Zementadditiven auf die Sorption von Pu an Zementphasen, - Untersuchung der Diffusion von Np, Pu und Tc in Tongestein unter hyperalkalinen Bedingungen, - Untersuchung der Sorption von Pu und Tc an Ca-Bentonit und ihrer Diffusion in kompaktiertem Bentonit unter hyperalkalinen Bedingungen, - thermodynamische Datenmodellierung.

Teilprojekt 1: Karlsruher Institut für Technologie

Das Projekt "Teilprojekt 1: Karlsruher Institut für Technologie" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. In diesem Projekt werden relevante geochemische Aspekte der Rückhaltung von Actiniden sowohl im Tongestein als auch in Salzformationen betrachtet. Grundwässer mit hohen Salzgehalten werden sowohl im Aquifer eines Salzstocks als auch in einer Tonformation gefunden. Mit diesem Hintergrund werden die Schwerpunkte des neuen Projekts auf Untersuchungen der Sorption, Diffusion, Komplexierung und Redoxprozesse von Actiniden bei höheren Ionenstärken und Temperaturen gelegt. Zusätzlich werden Aspekte des Einflusses von Tonorganik (nieder-und makromolekular) und Behälterkorrosionsprodukten auf die Rückhaltung mit einbezogen. Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: AP1. Sorptionsuntersuchungen von Cm/Eu und Np/Pu an Opalinuston und Illit. AP2. Diffusionsuntersuchungen von Cm/Eu an kompaktierten Illit und Einfluss hoher Ionenstärken. AP3. Komplexierung von Np(V) mit Propionat, Lactat, Kerogen und Huminstoffen als Funktion der Temperatur (bis 90 Grad Celsius) und Ionenstärke. AP4. Begleitende Redoxreaktionen von Np/Pu mit Ton und Tonorganik. AP5. Stabilität der Tonorganik-Kolloide als Funktion der Ionenstärke. AP6. Einfluss der Boratkomplexierung auf die Löslichkeit von Am/Cm/Eund AP7. Daten für THEREDA aufstellen. Die Untersuchungen werden mit spektroskopische Methoden wie TRLFS, EXAFS, XPS, UV-Vis, und chemischen/elektrochemischen Methoden wie Lösungsmittelextraktion, Kapillarelektrophorese, und physikalische Methoden wie Ultrafiltration und Ultrazentrifugation durchgeführt.

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