Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Gesamtziel des Vorhabens 'Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen' ist die Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis für endlagerrelevante Radionuklide. Weiterhin sollen der Einfluss organischer Zementadditive auf die Rückhaltung der Actiniden und des Spaltprodukts Technetium an Zementphasen sowie der Einfluss hyperalkaliner Zementporenwässer auf das Migrationsverhalten der Radionuklide im Ton studiert werden. Die Entwicklung eines mechanistischen Verständnisses für die bei einer Freisetzung der Actiniden und des Technetiums aus den Einlagerungsbehältern der wärmeentwickelnden Abfälle im Nahfeld eines Tonendlagers ablaufenden Prozesse und die Modellierung sind ein weiteres Ziel. Schließlich geht es auch um die Methodenentwicklung und Rechenprogramme für Sicherheitsbewertungen und die Validierung von Modellen. Das Forschungsvorhaben der Universität Mainz hat die Bestimmung thermodynamischer Daten für die Wechselwirkung von Neptunium, Plutonium und Technetium mit Zementalterationsphasen und Tongestein unter hyperalkalinen Bedingungen bei mittleren und hohen Ionenstärken zum Ziel. Neben der Sorption, Diffusion, Speziation und dem Redoxverhalten dieser Elemente geht es dabei auch um den Einfluss organischer Zementzusätze sowie der Temperatur. Folgende Arbeitspakete sind vorgesehen: - Untersuchung des Einflusses von Zementalterationsphasen auf die Migration von Np, Pu und Tc in Portlandzement bei mittleren und hohen Ionenstärken, - Einfluss von organischen Zementadditiven auf die Sorption von Pu an Zementphasen, - Untersuchung der Diffusion von Np, Pu und Tc in Tongestein unter hyperalkalinen Bedingungen, - Untersuchung der Sorption von Pu und Tc an Ca-Bentonit und ihrer Diffusion in kompaktiertem Bentonit unter hyperalkalinen Bedingungen, - thermodynamische Datenmodellierung.
Das Projekt "Teilprojekt E" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität München, Fakultät für Chemie, Lehrstuhl für Theoretische Chemie durchgeführt. Ziel des Projektes im Verbund ist die quantenchemische Charakterisierung von Hydroxid- und Carbonatkomplexen des Neptuniums in wässriger Lösung. Der rechnerische Ansatz liefert dabei zum Experiment komplementäre Informationen über mögliche Spezies und Isomere, ihre elektronische und geometrische Struktur, Schwingungen und Energien. Derartige Ergebnisse stellen einen Beitrag zum mechanistischen Verständnis der chemischen Verhältnisse und Prozesse auf atomarem Niveau dar, das für belastbare Modellierungen der Chemie der Actiniden im Rahmen von Sicherheitsanalysen wesentlich ist. Im Projekt wird eine relativistische Dichtefunktionalmethode zur Berechnung elektronischer Strukturen und daraus abgeleiteter anderer Eigenschaften von Molekülen angewandt. Solvatationseffekte für Komplexe in wässriger Lösung werden mittels eines polarisierbaren Kontinuumsmodells behandelt. Diese in der Quantenchemie bewährte und effiziente Vorgehensweise wird vom Antragsteller bereits langjährig zur Behandlung von Actinidenkomplexen eingesetzt, womit sehr gute Voraussetzungen zur Bearbeitung der im Projekt geplanten Aufgaben gegeben sind.
Das Projekt "Teilprojekt C" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Heidelberg, Physikalisch-Chemisches Institut durchgeführt. 1. Vorhabensziel: Das Gesamtziel des Projektes ist die Erweiterung des Kenntnisstands und der thermodynamischen Datenbasis für Actinide, langlebige Spaltprodukte und Matrixelemente mit Relevanz für Langzeitsicherheitsanalysen zur Endlagerung hochradioaktiver wärmeproduzierender nuklearer Abfälle. Im Rahmen dieses Teilprojekts werden Arbeiten zum Komplexierungsverhalten von Actiniden mit anorganischen Liganden Temperaturbereich bis 90°C durchgeführt. Ziel dieses Teilprojekts ist es, thermodynamische Standarddaten für einen größeren Ionenstärke- und Temperaturbereich zu erhalten. Diese Daten sollen dann in schon bestehende Datenbasen einfließen. Das Projekt liefert somit einen entscheidenden Beitrag für eine thermodynamisch fundierte Sicherheitsanalyse zur Langzeitsicherheit von nuklearen Endlagern. 2. Arbeitsplanung: Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: 1. Komplexierung von dreiwertigen Actiniden mit Chlorid und Carbonat; 2. Hydrolyse von dreiwertigen Lanthaniden/Actiniden bei erhöhten Temperaturen; 3. Komplexierung von Np(V) mit anorganischen Liganden bei erhöhten Temperaturen; 4. Charakterisierung von löslichkeitsrelevanten Festphasen; 5. Bewertung von Schätzmethoden; Qualitätsmanagement und Dokumentation.
Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.
Das Projekt "Teilprojekt D" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie durchgeführt. Im vorliegenden Verbundprojekt wird ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangt, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen und damit einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. An der Actiniden-XAS-Beamline ROBL werden XAFS-spektroskopische Untersuchungen bei niedrigsten Konzentrationen und unter Sauerstoffausschluss durchgeführt. Das IRC wird die Kinetic (2-4 Jahre) der Oberflächenreaktionen (Sorption, Reduktion, Kopräzipitation) von Pu(V) und Pu(III) mit Magnetit und einem Fe-Carbonat (Siderit oder Chukanovit) untersuchen. Das IRC wird die reduktive Reaktion von Np(V) mit Mackinawite (FeS) und Magnetit untersuchen; außerdem die mögliche Inkorporation von Np(IV) in Siderit oder Chukanovit. Das IRC wird die von PSI-LEG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se(IV/VI) und LDH und Tc(VII) und LDH, sowie die von KIT-IMG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se und Eisensulfiden untersuchen. In allen Fällen wird die Struktur und Oxidationsstufe der mit der Festphase assoziierten Actiniden- bzw. Spaltprodukt-Spezies spektroskopisch mit XAFS und teilweise auch mit XPS untersucht. Die Oberflächenspezies werden mit zu synthetisierenden Kopräzipitaten verglichen. Zudem werden die Lösungsbedingungen (Eh, pH, gelöste Ionen) erfasst, um Stabilitätskonstanten der Sorptionskomplexe und Festphasen zu bestimmen
Das Projekt "Teilprojekt 3: Universität Mainz" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Die Wechselwirkung redoxsensitiver Radioelemente (Np, Pu, Tc) in verschiedenen Oxidationsstufen soll am Tongestein bei höheren Salinitäten (kleiner 3 M) und in Abhängigkeit der Temperatur in Batchversuchen untersucht sowie Diffusionsexperimente durchgeführt werden. Des Weiteren soll der Einfluss von gelöstem Eisen(II) in Folge von Behälterkorrosionen auf die Rückhaltewirkung von Tongestein auf Np und Pu exploriert werden. Das für die thermodynamische Modellierung der Sorptionsversuche notwendige molekularere Verständnis soll durch direkte Spezikation der Sorptionskomplexe mit Hilfe der XPS-, XANES- und EXAFS-Spektroskopie erhalten werden. Diese Untersuchungen sollen zeigen, inwieweit die für das System Np/Pu-Opalinuston-Tonporenwasser erhaltenen Ergebnisse auf die in Norddeutschland anzutreffenden Bedingungen übertragbar sind. Meilensteine: 1. Abschluss der Sorptionsexperimente mit Np und Montmorillonit bei höherer Salinität nach 12. Monaten. 2. Aussagen über die Diffusion von Np in natürlichem Tongestein und Einfluss der Salinität und Temperatur nach 18 Monaten. 3. Abschluss der Studien zur Sorption für Np/Pu-Tongestein bei höherer Salinität nach 21 Monaten. 4. Abschluss der Untersuchungen zur Sorption von Tc an Tongestein nach 30 Monaten. 5. Abschluss der Batchexperimente für Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 33 Monaten. 6. Abschluss der Speziation mit Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 36 Monaten. 7. Abschluss der Speziation mit Tc-Tongestein nach 36 Monaten.
Das Projekt "Teilprojekt 1: Karlsruher Institut für Technologie" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. In diesem Projekt werden relevante geochemische Aspekte der Rückhaltung von Actiniden sowohl im Tongestein als auch in Salzformationen betrachtet. Grundwässer mit hohen Salzgehalten werden sowohl im Aquifer eines Salzstocks als auch in einer Tonformation gefunden. Mit diesem Hintergrund werden die Schwerpunkte des neuen Projekts auf Untersuchungen der Sorption, Diffusion, Komplexierung und Redoxprozesse von Actiniden bei höheren Ionenstärken und Temperaturen gelegt. Zusätzlich werden Aspekte des Einflusses von Tonorganik (nieder-und makromolekular) und Behälterkorrosionsprodukten auf die Rückhaltung mit einbezogen. Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: AP1. Sorptionsuntersuchungen von Cm/Eu und Np/Pu an Opalinuston und Illit. AP2. Diffusionsuntersuchungen von Cm/Eu an kompaktierten Illit und Einfluss hoher Ionenstärken. AP3. Komplexierung von Np(V) mit Propionat, Lactat, Kerogen und Huminstoffen als Funktion der Temperatur (bis 90 Grad Celsius) und Ionenstärke. AP4. Begleitende Redoxreaktionen von Np/Pu mit Ton und Tonorganik. AP5. Stabilität der Tonorganik-Kolloide als Funktion der Ionenstärke. AP6. Einfluss der Boratkomplexierung auf die Löslichkeit von Am/Cm/Eund AP7. Daten für THEREDA aufstellen. Die Untersuchungen werden mit spektroskopische Methoden wie TRLFS, EXAFS, XPS, UV-Vis, und chemischen/elektrochemischen Methoden wie Lösungsmittelextraktion, Kapillarelektrophorese, und physikalische Methoden wie Ultrafiltration und Ultrazentrifugation durchgeführt.
Das Projekt "Bestimmung und Validierung von nuklearen Daten von Actiniden zur zerstörungsfreien Spaltstoffanalyse in Abfallproben durch prompt Gamma Neutronenaktivierungsanalyse am FRM II (PGAA-Actinide FRM II)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität München, Forschungsneutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz durchgeführt. Im Rahmen des Projekts PGAA-Actinide soll ein zerstörungsfreies Messverfahren entwickelt werden, das eine quantitative Bestimmung von Actiniden und anderen Atomkernen in nuklearem Abfall erlaubt. Die Entwicklung eines solchen Verfahrens ist für die Abfallwirtschaft in Deutschland von herausragender Bedeutung. Denn während nukleare Spaltprodukte wie Iod, Cäsium, Strontium, Xenon oder Krypton überwiegend innerhalb weniger Tage bis einiger Jahrzehnte zerfallen, sind die durch Neutroneneinfang aus Uran entstehenden Actinide wie Neptunium, Plutonium, Americium oder Curium äußerst langlebig sowie chemisch und radiologisch hoch toxisch und müssen daher besonders behandelt und gelagert werden. Für deren Umgang, Transport und Aufnahme in ein Endlager gibt es gesetzliche Bestimmungen, welche Kenntnisse über deren Bestandteile und Mengen notwendig macht. Bisher gibt es allerdings kein Verfahren, mit dem sich die Inhalte von nuklearem Abfall mit ausreichender Genauigkeit bestimmen lassen. Die Methode der prompten Gamma Neutronenaktivierungsanalyse (PGAA) bietet eine einzigartige Perspektive, präzise Informationen über die Art und Menge der Actinide in nuklearem Abfall zu erhalten: Denn durch Neutronen aktivierte Atomkerne emittieren beim Zerfall charakteristische Gammaquanten, an Hand dessen sie sich eindeutig identifizieren lassen. Allerdings sind die prompten Gammalinien der Actinide bisher nicht ausreichend bekannt, auch fehlen präzise Informationen über deren Intensitäten und Wirkungsquerschnitte, also die Wahrscheinlichkeiten, mit denen ein spezifische Atomkerne durch Neutronen aktiviert werden. Im Unterschied zu herkömmlichen Analysemethoden für Actinide ist die prompte Gamma Neutronenaktivierungsanalyse ein zerstörungsfreies Verfahren. Die zu untersuchenden Proben müssen vor der Analyse nicht chemisch aufbereitet werden, es entstehen keinerlei Sekundärabfälle und auch das Personal wird nicht zusätzlich durch Umgang mit radioaktivem Material belastet. Neben der Bestimmung der Actinide werden mittels PGAA auch die Strukturen sowie die Nebenbestandteile des radioaktiven Abfalls erfasst. Im Rahmen des Projektes PGAA-Actinide werden zunächst mit hoher Präzision die prompten Gammasignaturen und Wirkungsquerschnitte ausgewählter Isotope bestimmt. Dazu werden speziell präparierte Proben am Budapester Forschungsreaktor (BNC) und an der Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz (FRM II) in Garching mit langsamen Neutronen bestrahlt und gemessen. Um Nachweisgrenzen und optimierte Messparameter zu bestimmen, werden mit Hilfe dieser Daten am Forschungszentrum Jülich anschließend PGAA-Spektren simuliert. Um das Messsystem für reale Proben und Gemische zu optimieren, werden dieselben Proben dann noch einmal mit schnellen Neutronen am Instrument Nectar, FRM II vermessen. Abschließend wird ein konkreter Vorschlag für eine Messanordnung zur quantitativen Bestimmung von Actiniden in nuklearem Abfall erarbeitet.
Das Projekt "Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Ziel des Vorhabens sind Beiträge für zuverlässige Prognosen zur Ausbreitung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen in Abwesenheit und Gegenwart von Organika. Es sollen neue Erkenntnisse zum Einfluss von Ionenstärke, Salzmedium bzw. Temperatur auf das Komplexierungs-, Redox-, Sorptions- und Diffusionsverhalten der Radionuklide im System Radionuklid/(Tonorganik)/Opalinuston erhalten werden. Diese Arbeiten dienen der Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis und sollen zeigen, inwieweit die bisher in Gegenwart von Porenwässern geringerer Ionenstärke erhaltenen Erkenntnisse zum Migrationsverhalten von Radionukliden im natürlichen Tongestein auf potentielle Tonstandorte in Norddeutschland, deren Grund- und Porenwässer höhere Salinitäten aufweisen, übertragbar sind. Die Komplexierung von Radionukliden mit Organika wird mittels spektroskopischer und kalorimetrischer Methoden als Funktion von Ionenstärke, Salzmedium, pH-Wert und Temperatur untersucht. Die Dynamik von Komplexbildungsgleichgewichten wird mittels Isotopenaustausch untersucht. Die Untersuchung der Sorption/Migration von U(VI) und Np(V) an Opalinuston bzw. Eisenphasen bei erhöhten Salinitäten erfolgt mittels Batch- bzw. Diffusionsexperimenten mit nachfolgender Bestimmung der Oberflächenkomplexe. Die ortsauflösende Untersuchung von Diffusionsprozessen in Tonen sowie die Charakterisierung des Fluid- und Kolloidtransports in der Auflockerungszone im Salz erfolgt mittels PET.
Das Projekt "Migrationsverhalten von Actiniden (Uran, Neptunium) in Tonen: Charakterisierung und Quantifizierung des Einflusses von Huminstoffen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Forschungszentrum Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie durchgeführt. Ziel des Vorhabens sind Beiträge für zuverlässige Prognosen zur räumlichen und zeitlichen Ausbreitung von Actiniden in Tongesteinen in Gegenwart von Huminstoffen (HS), Hauptaugenmerk liegt auf den Wechselwirkungen zwischen HS, U und Np und Kaolinit als Modelltonmineral. In detaillierten Studien werden die Actinid-HS-Komplexierung sowie der Einfluss von HS auf die Actinidensorption untersucht. Dabei sollen auch kinetische Prozesse und Konkurrenzreaktionen Berücksichtigung finden. Neue syntheti-Prozentsche HS werden entwickelt um detaillierteres Wissen über das Komplexbildungsverhalten von HS zu erhal-Prozentten. Im Hinblick auf präzisere Modellrechnungen zur Actinidenmigration in der Umwelt ist die Weiter-Prozententwicklung eines existierenden HS-Komplexierungsmodells geplant. Die zu erwartende Ergebnisse gestatten in ihrer Kombination eine wesentlich bessere, realitätsnähere Beschreibung der Komplexierung und Migration von Actiniden unter Endlagerbedingungen im Ton sowie den Vergleich mit Untersuchengen hinsichtlich anderer bisher betrachteter Wirtsgesteine für die Errichtung eines Endlagers für radioaktive Abfälle.
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