Das Projekt "Teilprojekt F^ImmoRad: Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide durch die Wechselwirkung mit endlagerrelevanten Sekundärphasen, Teilprojekt A" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Bildung und Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE).Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.
Das Projekt "Teilprojekt C^Teilprojekt A^Teilprojekt F^ImmoRad: Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide durch die Wechselwirkung mit endlagerrelevanten Sekundärphasen^Teilprojekt B^Teilprojekt E, Teilprojekt D" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Bildung und Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie.Im vorliegenden Verbundprojekt wird ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangt, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen und damit einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. An der Actiniden-XAS-Beamline ROBL werden XAFS-spektroskopische Untersuchungen bei niedrigsten Konzentrationen und unter Sauerstoffausschluss durchgeführt. Das IRC wird die Kinetic (2-4 Jahre) der Oberflächenreaktionen (Sorption, Reduktion, Kopräzipitation) von Pu(V) und Pu(III) mit Magnetit und einem Fe-Carbonat (Siderit oder Chukanovit) untersuchen. Das IRC wird die reduktive Reaktion von Np(V) mit Mackinawite (FeS) und Magnetit untersuchen; außerdem die mögliche Inkorporation von Np(IV) in Siderit oder Chukanovit. Das IRC wird die von PSI-LEG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se(IV/VI) und LDH und Tc(VII) und LDH, sowie die von KIT-IMG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se und Eisensulfiden untersuchen. In allen Fällen wird die Struktur und Oxidationsstufe der mit der Festphase assoziierten Actiniden- bzw. Spaltprodukt-Spezies spektroskopisch mit XAFS und teilweise auch mit XPS untersucht. Die Oberflächenspezies werden mit zu synthetisierenden Kopräzipitaten verglichen. Zudem werden die Lösungsbedingungen (Eh, pH, gelöste Ionen) erfasst, um Stabilitätskonstanten der Sorptionskomplexe und Festphasen zu bestimmen
Das Projekt "Teilprojekt 4: Universität des Saarlandes^Rückhaltung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen^Teilprojekt 8: Universität Heidelberg^Teilprojekt 7: Technische Universität Dresden^Teilprojekt 5: Technische Universität München^Teilprojekt 6: Universität Potsdam, Teilprojekt 3: Universität Mainz" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Klimaschutz. Es wird/wurde ausgeführt durch: Universität Mainz, Institut für Kernchemie.
Das Projekt "Teilprojekt 4: Universität des Saarlandes^Teilprojekt 8: Universität Heidelberg^Teilprojekt 3: Universität Mainz^Rückhaltung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen^Teilprojekt 7: Technische Universität Dresden^Teilprojekt 5: Technische Universität München^Teilprojekt 6: Universität Potsdam^Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf, Teilprojekt 1: Karlsruher Institut für Technologie" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Klimaschutz. Es wird/wurde ausgeführt durch: Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE).
Das Projekt "PGAA-Actinide, Bestimmung und Validierung von nuklearen Daten von Actiniden zur zerstörungsfreien Spaltstoffanalyse in Abfallproben durch prompt Gamma Neutronenaktivierungsanalyse am FRM II (PGAA-Actinide FRM II)" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Bildung und Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Technische Universität München, Forschungsneutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz.Im Rahmen des Projekts PGAA-Actinide soll ein zerstörungsfreies Messverfahren entwickelt werden, das eine quantitative Bestimmung von Actiniden und anderen Atomkernen in nuklearem Abfall erlaubt. Die Entwicklung eines solchen Verfahrens ist für die Abfallwirtschaft in Deutschland von herausragender Bedeutung. Denn während nukleare Spaltprodukte wie Iod, Cäsium, Strontium, Xenon oder Krypton überwiegend innerhalb weniger Tage bis einiger Jahrzehnte zerfallen, sind die durch Neutroneneinfang aus Uran entstehenden Actinide wie Neptunium, Plutonium, Americium oder Curium äußerst langlebig sowie chemisch und radiologisch hoch toxisch und müssen daher besonders behandelt und gelagert werden. Für deren Umgang, Transport und Aufnahme in ein Endlager gibt es gesetzliche Bestimmungen, welche Kenntnisse über deren Bestandteile und Mengen notwendig macht. Bisher gibt es allerdings kein Verfahren, mit dem sich die Inhalte von nuklearem Abfall mit ausreichender Genauigkeit bestimmen lassen. Die Methode der prompten Gamma Neutronenaktivierungsanalyse (PGAA) bietet eine einzigartige Perspektive, präzise Informationen über die Art und Menge der Actinide in nuklearem Abfall zu erhalten: Denn durch Neutronen aktivierte Atomkerne emittieren beim Zerfall charakteristische Gammaquanten, an Hand dessen sie sich eindeutig identifizieren lassen. Allerdings sind die prompten Gammalinien der Actinide bisher nicht ausreichend bekannt, auch fehlen präzise Informationen über deren Intensitäten und Wirkungsquerschnitte, also die Wahrscheinlichkeiten, mit denen ein spezifische Atomkerne durch Neutronen aktiviert werden. Im Unterschied zu herkömmlichen Analysemethoden für Actinide ist die prompte Gamma Neutronenaktivierungsanalyse ein zerstörungsfreies Verfahren. Die zu untersuchenden Proben müssen vor der Analyse nicht chemisch aufbereitet werden, es entstehen keinerlei Sekundärabfälle und auch das Personal wird nicht zusätzlich durch Umgang mit radioaktivem Material belastet. Neben der Bestimmung der Actinide werden mittels PGAA auch die Strukturen sowie die Nebenbestandteile des radioaktiven Abfalls erfasst. Im Rahmen des Projektes PGAA-Actinide werden zunächst mit hoher Präzision die prompten Gammasignaturen und Wirkungsquerschnitte ausgewählter Isotope bestimmt. Dazu werden speziell präparierte Proben am Budapester Forschungsreaktor (BNC) und an der Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz (FRM II) in Garching mit langsamen Neutronen bestrahlt und gemessen. Um Nachweisgrenzen und optimierte Messparameter zu bestimmen, werden mit Hilfe dieser Daten am Forschungszentrum Jülich anschließend PGAA-Spektren simuliert. Um das Messsystem für reale Proben und Gemische zu optimieren, werden dieselben Proben dann noch einmal mit schnellen Neutronen am Instrument Nectar, FRM II vermessen. Abschließend wird ein konkreter Vorschlag für eine Messanordnung zur quantitativen Bestimmung von Actiniden in nuklearem Abfall erarbeitet.
Das Projekt "Teilprojekt 4: Universität des Saarlandes^Teilprojekt 8: Universität Heidelberg^Teilprojekt 3: Universität Mainz^Rückhaltung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen^Teilprojekt 7: Technische Universität Dresden^Teilprojekt 5: Technische Universität München^Teilprojekt 6: Universität Potsdam, Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Klimaschutz. Es wird/wurde ausgeführt durch: Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie.
Das Projekt "JRC-NUCFUEL 6C, Saferty of actinides in the nuclear fuel cycle, 1992-1994" wird/wurde gefördert durch: Kommission der Europäischen Gemeinschaften Brüssel. Es wird/wurde ausgeführt durch: European Commission, Joint Research Centre (JRC). Institute for Transuranium Elements (ITU).Objective: To carry out safety studies with nuclear fuels under long-term and off-normal conditions, to evaluate and reduce risks associated with storing and handling actinides, to carry out basic solid state studies on actinides and collect data and bibliographic references on properties and applications of transuranium elements. General Information: Progress to end 1991. The Institute continued efforts to contribute to the safety of nuclear fission by concentrating its research activities on investigations of the behaviour of nuclear fuel after prolonged irradiation and under variable reactor operating conditions. Mechanism for the release of fission products from irradiated fuel were further elucidated, and the formation of particular structural features which may limit the fuel lifetime were better understood. First results of the post-irradiation examination of nitride fuels irradiated in the Fench PHENIX reactor were obtained, demonstrating the technological potential and the limitations of this fuel type. The measurement of the physical fuel properties of nuclear fuels at extremely high temperatures was continued, and first results of the thermal expansion of uranium dioxide for above its melting temperature were obtained. A facility was installed in order to study possibilities of (nuclear) aerosol agglomeration under dynamic conditions in a high-power acoustic field at ultrasonic and audible frequencies. Mixed oxide fuel rods containing minor actinides (MA), which had been irradiated in a fast reactor (PHENIX) in order to study possibilities of MA transmutation, were analysed. Np-based specimens, mostly in the form of single crystals, were prepared for basic experimental solid state physics studies at the Institute and in various overseas and European laboratories. Progress was made in understanding the electronic structure of transuranium elements and their compounds by further development of theories and experimental efforts in high-pressure research and photoelectron spectroscopy. Equipment for Moessbauer spectroscopy and for other physical property measurements at cryogenic temperatures was installed in the new transuranium research user facility. Work to adapt instruments and methods developed at the Institute in the frame of the above programme (fast multi-colour pyrometry and enhancement of industrial filter efficiency) to industrial application was continued, together with partners from industry. Four patent proposals (on acoustically enhanced off-gas scrubbing, on laser-enhanced extraction, on production methods for Ac-225 and Bi-213, and on the preparation of amorphous substances) were filed in 1991. 42 articles in scientific-technical journals were published (or submitted for publication) and 82 lectures were given in conferences on various subjects dealing with the safety of actinides in the nuclear fuel cycle in 1991. Detailed description of work foreseen in 1992 (expected results). Studies of fission product migration ...
Das Projekt "Untersuchungen über das Komplexierungsverhalten von Huminsäuren und deren Einfluss auf die Migration von radioaktiven und nichtradioaktiven Stoffen" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Arbeit. Es wird/wurde ausgeführt durch: Universität Mainz, Fachbereich Chemie und Pharmazie, Institut für Kernchemie.
Das Projekt "Untersuchungen über die Komplexierung und die Migration von Aktiniden und nichtradioaktiven Stoffen mit Huminsäuren unter geogenen Bedingungen - Komplexierung von Huminsäuren mit Aktiniden in der Oxidationsstufe IV Th, U, Np" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Arbeit. Es wird/wurde ausgeführt durch: Forschungszentrum Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie.
Das Projekt "JRC-RADWASTE 5C, Nuclear waste forms characterisation, 1988-1991" wird/wurde gefördert durch: Kommission der Europäischen Gemeinschaften Brüssel. Es wird/wurde ausgeführt durch: European Commission, Joint Research Centre (JRC). Institute for Transuranium Elements (ITU).Objective: To characterize vitrified high-level waste forms and unprocessed spent fuel with respect to properties relevant to their behaviour under conditions of long-term storage, i.e. radioactive nuclide inventory, thermal conductivity, thermal and mechanical stability, redistribution of actinides and fission products within waste materials, radiation damage, resistance to corrosive agents, and to investigate leaching of waste forms with various leachant compositions. General Information: Progress to end 1990. Leach tests on active glasses showed no noticeable differences in comparison with non-active specimens subject to the same treatment except for the behaviour of the actinides which needs further study. Leaching tests on high burn-up spent fuel samples were initiated. Tests on the characterization of cement matrix for solidification of ILLW were concluded, and new analytical methods were applied (Inductively coupled plasma mass spectrometry). A prototype of an autoclave for the leaching under realistic resitory conditions was developed. A parametric study ( determination of Eh, pH, T, (O2), (CO3)), of UO2 oxidation by leaching was initiated. Scouting experiments with irradiated UO2 were carried out. A neutron counting system is being developed for passive neutron interrogation of individual fuel rods. Gamma-spectroscopy is performed using an existing facility. Interpretation of the measured signatures is achieved through isotopic correlations. A micro-gamma scanning device to measure the distribution ofamma emitters in waste forms went into operation. A study of the mechanical state and of radiation damage on matrix dissolution was launched. Results obtained in this context were published in a EUR report and presented at 4 occasions at international conferences. Detailed description of work foreseen in 1991 (expected results). New autoclaves for spent fuel and glass leaching experiments will be tested and used. Leach tests on selected active samples with fully characterized structures will continue, as well as tests with SIM fuel and, to a limited extent, ceramic waste forms. A laser cutting device for the machining of controlled flaws in fuel pins will be installed. R7T7-glasses and spent fuels will be characterized in a cooperation with CEA-Marcoule and KfK-INE Karlsruhe. High burn-up pins from BR-3 will be leached at pre-termined oxygen potentials A Community exercise for the selection and standardization of waste characterization procedures will be launched. New analytical methods will be applied to Np speciation. NDA will be applied to pins of spent fuel. Neutron counting equipment will be calibrated using a Cf-252 source. Gamma/neutron emission tomography will be installed for the characterisation of spent fuel cross sections. Radiation damage studies will continue. Short description of evolution of work in 1992 Leach testing of glasses and spent fuel samples will continue. Characterization techniques will be refined. ...
