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Aerober Abbau von Pikrinsäure (2,4,6-Trinitrophenol) durch Gram-positive Bakterien: Initiale Reaktionen der reduktiven Denitrierung und Ringöffnung

Die Verwendung von Pikrinsäure (2,4,6-Trinitrophenol) als Sprengstoff hat zu bedeutenden Umweltbelastungen geführt. Die Toxizität der Pikrinsäure (PA) und dessen mutagenes Reduktionsprodukt 2-Amino-4,6-Dinitrophenol schafft ein wirtschaftliches Interesse, die großen Mengen an PA in Altlasten und Abwasserströmen mikrobiologisch zu entfernen. Die Basis für die geplanten Arbeiten sind Bakterien der Gattungen Nocardioides und Rhodococcus, die über Reduktion des aromatischen Ringes und Bildung eines Hydrid-Meisenheimer (H-Pikrat) Komplexes PA als alleinige Stickstoffquelle verwenden. Zwei Enzyme aus Nocardioides simplex übertragen H von NADPH auf PA unter Bildung des H-Pikrat Komplexes. Teile der für den PA-Abbau vermeintlichen genetischen Information aus Rhodococcus opacus HL PM-1 wurden mit der Differential-Display-Technik gefunden. Ziel ist es, die Gene und Genfunktionen des gesamten PA-Abbauweges zu identifizieren und zu charakterisieren, sowie die biochemischen Kenntnisse zu vertiefen. Dies ist entscheidend für die Entwicklung von Systemen zur Entfernung von PA und für die Erschließung von neuartigen Degradationssystemen für TNT.

Sources de micro-polluants dans l'environnement (FRA)

Origine de la presence de polluants chimiques organiques prioritaires dans les dechets solides et les eaux usees. Role du traitement des eaux, de l'utilisation des boues d'epuration en agriculture et de l'incineration des ordures menageres sur l'impact de ces polluants sur les ecosystemes terrestres et aquatiques. Les principaux polluants etudies sont: les polychlorobiphenyles (PCB), les hydrocarbures aromatiques polycycliques (PAH), les tensio-actifs (nonyl-phenol et LAS), les organoetains, les esters phosphoriques et les chloro- et nitro-phenols. (FRA)

Spezifizierung des wasserlöslichen braunen Kohlenstoffes in Aerosolpartikeln (BranKo)

Im Hinblick auf die Strahlungsbilanz der Erde nimmt das atmosphärische Aerosol eine wichtige Rolle ein. Aerosolpartikel können diese Bilanz direkt oder indirekt beeinflussen. Dieser Einfluss hängt von den optischen Eigenschaften der Partikel ab. Der Strahlungsantrieb ist negativ, wenn das Licht hauptsächlich an den Partikeln gestreut wird. Ein positiver Effekt tritt auf, wenn Licht absorbiert wird. Unter den kohlenstoffhaltigen Komponenten der Aerosolpartikel wurde lange Zeit der sogenannte schwarze Kohlenstoff als einzige signifikante lichtabsorbierende Komponente angesehen. Zunehmend gewinnt jedoch auch der sogenannte braune Kohlenstoff an Bedeutung. Dieser besteht aus organischen, kohlenstoffhaltigen Verbindungen, die Licht im sichtbaren bis nahen ultravioletten Bereich absorbieren können. Die Massenabsorptionseffizienz dieses braunen Kohlenstoffes ist im Vergleich zu dem des schwarzen Kohlenstoffs sehr viel kleiner, jedoch können auch schon kleine Mengen an lichtabsorbierendem Material einen großen Einfluss auf die optischen Eigenschaften der jeweiligen Partikel haben. Ein großer Anteil des braunen Kohlenstoffs gilt als wasserlöslich. Seine Rolle als lichtabsorbierende Komponente sowie seine molekulare Zusammensetzung sind bisher weitestgehend ungeklärt. Das beantragte Projekt zielt daher darauf, ein besseres Verständnis des wasserlöslichen braunen Kohlenstoffs bezüglich seiner jahreszeitlichen Abhängigkeit, des Vorkommens an verschieden geprägten Standorten (urban, Wald, Biomasseverbrennung, kontinentaler Hintergrund) und der für die Lichtabsorption verantwortlichen Spezies zu erreichen. Die Verbindungen, die dabei auf ihren Beitrag zum braunen Kohlenstoff untersucht werden, sind stickstoffhaltige Verbindungen, wie Nitrophenole, Nitrodihydroxybenzole, Hydroxynitrobenzoesäuren und Imidazole. Für Extraktion und Anreicherung der Verbindungen wird die während des DFG-Projekts FUCAPAC entwickelte Methode der Hohlfaser-Flüssigphasenmikroextraktion an die genannten lichtabsorbierenden Zielverbindungen angepasst. Die Analyse findet mittels Kapillarelektrophorese-Massenspektrometrie statt. Weiterhin werden UV-Vis-Spektren der wässrigen Partikelextrakte aufgenommen, sowie mittels eines Multiwellenlängen-Aethalometers in-situ Messungen der Absorption partikulären organischen Materials vorgenommen, um den Anteil einzelner molekularer Spezies an der Extinktion des wasserlöslichen und des gesamten braunen Kohlenstoffs zu quantifizieren. Dadurch können eventuell Markerverbindungen gefunden werden, die zu bestimmten Jahreszeiten oder an bestimmten Standorten repräsentativ für den braunen Kohlenstoff stehen.

Ueberpruefung der Durchfuehrbarkeit von Pruefungsvorschriften und der Aussagekraft der Stufe 1 und 2 des Chemikaliengesetzes

Im Rahmen eines F+E-Vorhabens des UBA wurden die Pruefrichtlinien der Stufe I und II des Chemikalien-Gesetzes auf ihre Durchfuehrbarkeit und die Aussagekraft der Ergebnisse mit den Chemikalien Trichlorethylen und Hexachlorbenzol geprueft. Als zusaetzliche Chemikalien fuer die Pruefrichtlinie zur biologischen Abbaubarkeit wurden 4-Chloranilin, 2.4.6-Trichlorphenol, 4-Nitrophenol und 4-Naphthalin-1.5-disulfonsaeure gewaehlt. Die Durchfuehrbarkeit streng nach Pruefrichtlinien war nicht in jedem Fall moeglich. Die bei Durchfuehrbarkeit der Pruefungen erhaltenen Testergebnisse lassen eine Aussage ueber das voraussichtliche Verhalten der Chemikalien in der Umwelt bei Beruecksichtigung der physikalischen Eigenschaft zu.

Methodenentwicklung zur Radiocarbonanalyse im Spurenbereich zur Quellenidentifizierung von Umweltchemikalien im Boden am Beispiel von Trichloressigsaeure (TCA)

Ziel des Vorhabens ist die Uebertragung einer von der Arbeitsgruppe von Professor Frank, Lehrstuhl fuer Umweltchemie und Oekotoxikologie der Universitaet Bayreuth, fuer den aquatischen Bereich entwickelten Radiocarbonanalyse zur Quellenidentifizierung von Umweltchemikalien im Spurenbereich auf das terrestrische Kompartiment. Mit Hilfe dieser Methode ist es moeglich, bei in der Umwelt gemessenen Chemikalien festzustellen, ob sie natuerlichen oder anthropogenen Ursprungs sind. Diese Frage ist bei der derzeit vorgenommenen Risikoanalyse von Trichloressigsaeure (TCA) von entscheidender Bedeutung. Wenn das TCA im Boden ein Transformationsprodukt von Perchloraethylen in der Atmosphaere ist, stammt sein Kohlenstoffgehalt aus Erdoelprodukten und sollte wegen der vergleichsweise geringen Halbwertszeit keine C14-Isotope enthalten, waehrend natuerlich gebildetes TCA einen C14-Gehalt wie in biologischem Material aufweisen sollte. Da es sich bei dieser Methode um eine Analytik im Spurenbereich handelt, welche die Extraktion einer ausreichenden Menge an TCA erfordert, sind erhebliche experimentelle Schwierigkeiten zu ueberwinden, bevor die Methode unter den komplexen Bodenbedingungen anwendbar ist. Eine am Beispiel von TCA entwickelte Radiocarbonanalyse fuer den Boden kann problemlos auch fuer die Quellenidentifizierung anderer Schadstoffe eingesetzt werden. Die Methode liesse sich auf zahlreiche andere Fragestellungen anwenden, die von hoher praktischer umweltchemischer und oekotoxikologischer Bedeutung sind. So koennte auf diese Weise elegant und zweifelsfrei die Frage beantwortet werden, ob und in welchem Umfang atmosphaerisches Methylbromid, welches in juengster Zeit als relevant fuer den stratosphaerischen Ozonabbau diskutiert wird, aus industriellen Quellen stammt. In aehnlicher Weise koennte die Frage nach der Herkunft atmosphaerischen Chloroforms beantwortet werden, oder die Entstehung der luftgetragenen Nitrophenole, fuer die sowohl die Entstehung aus Kraftstoffemissionen, als auch die aus natuerlichen Quellen diskutiert wird. In gleicher Weise erhebt sich die Frage, inwieweit die z.Z. in der Umwelt gefundene Trifluoressigsaeure aus anthropogenen Quellen stammt (FCKW-Ersatzstoffe, PTFE-Pyrolyse) oder ob auch biologische Quellen in Frage kommen. Insbesondere koennte diese Methode von Bedeutung sein fuer die Identifizierung der Herkunft von langlebigen, bioakkumulierenden Stoffen (PBT, POP) in emissionsfernen Gebieten.

Entwicklung von Testverfahren an marinen Arten fuer oekotoxikologische Untersuchungen nach dem ChemG - Bryozoen/Kamptozoen

In Laborexperimenten wurden die Kamptozoe Barentsia matsushimana und die Bryozoe Bowerbankia gracilis auf ihre Eignung untersucht, als marine Testorganismen zu dienen. Die Keimfaehigkeit der Dauersporen und das Wachstum erwiesen sich als ideale Testparameter. Der Keimfaehigkeitstest ist ein subletaler Kurzzeittest von 14 Tagen Dauer, der in natuerlichem und kuenstlichem Seewasser durchgefuehrt werden kann. Mit Kaliumdichromat und 4-Nitrophenol liefert er Ergebnisse im mg 1 hoch minus 1-Bereich. Deutlich empfindlicher ist der auf 7 Wochen konzipierte Wachstumstest, der mit B. matsushimana durchgefuehrt wurde. Dieser Test liefert neben einer mittleren effektiven Konzentration, die eine 50 prozentige Wachstumshemmung anzeigt, einen Wert fuer eine minimal effektive Konzentration (EC tief m). Konzentrationen oberhalb dieses Wertes bewirken eine signifikante Verschlechterung des Wachstums. EC tief m-Werte mit Kaliumdichromat und 4 Nitrophenol liegen im My g l hoch minus 1-Bereich. Beide Tests ergaenzen sich in ihrer Aussage.

Entwicklung von Testverfahren an marinen Arten fuer oekotoxikologische Untersuchungen nach dem ChemG - Tunikaten

Der Bereich subletaler Toxizitaet von Kaliumdichromat und 4-Nitrophenol wurde am Testorganismus Ciona intestinalis (Tunicata, Ascidiacea) untersucht. Bei Auswahl der Testkriterien erwiesen sich Larval-/Juventilentwicklung und Filtrierrate als geeignet. Im Seewasserdurchfluss lassen sich Ascidien im Labor ganzjaehrig innerhalb von laengstens 3 Monaten bis zur Geschlechtsreife kultivieren. Unter semistatischen Bedingungen muss erhoehte Mortalitaet in Kauf genommen werden. - Im Larval-/Juvenilentwicklungstest ergab sich im 6-Tage-Versuch fuer Kaliumdichromat eine Wirkschwellenkonzentration, ECm von 0,48 mg/l und eine EC50 von 3-5 mg/l. Fuer 4-Nitrophenol wurden die ECm 0,08 mg/l und die EC50 0,5 mg/l gefunden. Filtrierraten wurden im Resultat uebereinstimmend mit unterschiedlichen Methoden gemessen. Sie koennen jederzeit sowohl in natuerlichem als auch kuenstlichem Seewasser bestimmt werden. Waehrend sich fuer Kaliumdichromat kein Einfluss nachweisen liess, wurden fuer 4-Nitrophenol in 24-stuendigen Experimenten eine ECm von 0,55 mg/l und eine EC50 von 1,35 mg/l ermittelt. Alle Untersuchungen sind unter Standardbedingungen und mit wenig apparativem Aufwand durchfuehrbar.

Photochemisch gebildete Nitrophenole und Dinitrophenole als eine moegliche Ursache fuer Waldschaeden - Vorkommen, Bildungsmechanismen, Verteilung in der Umwelt und Wirkungen

Das Vorhaben soll in folgende Stufen unterteilt werden: Vorstufe: Nitrophenole; Entwicklung einer Bestimmungsmethode und Nachweis in Regenwasser - Stufe I: Es soll untersucht werden, ob Nitrophenole in Niederschlaegen vorkommen und ob diese Verbindungen durch photo-chemische Reaktionen gebildet werden koennen. Abschaetzung der Verteilung in der Umwelt und Wirkung auf Baeume.

Entwicklung von Testverfahren an marinen Arten fuer oekotoxikologische Untersuchungen nach dem ChemG - Aurelia

Die Untersuchungen verfolgten das Ziel, einen Chemikalientest mit marinen Organismen zu entwickeln. Als Testorganismus wurde die Ohrenqualle Aurelia aurita (Cnidaria, Scyphozoa) ausgewaehlt. Als Testkriterium dient das Auftreten von Polypenstrobilae. Die Arbeiten wurden mit den Klonen 'Atlantik' und 'Ostsee' ausgefuehrt. Fuer die Referenzchemikalie Kaliumdichromat liegt bei 16 und 20 Grad Celsius sowie einem Salzgehalt von 30 Promille die Wirkschwelle zwischen 10 und 14 mg/l, bei 15 Promille bei kleiner 10 mg/l. Die entsprechenden Werte fuer 4-Nitrophenol lauten 20-26 mg/l und kleiner 20 mg/l. Natuerliches, gealtertes Seewasser und synthetisches Seewasser (Tropic marin) als Test-Medien fuehrten zu gleichen Ergebnissen. Standard-Arbeitsbedingungen fuer diesen Test wurden vorgeschlagen, jedoch sollten diese durch weitere Versuche vor regelmaessiger Anwendung ueberprueft werden.

Chemodynamik umweltrelevanter Schadstoffe in kommunalem Muell mit reduziertem Gehalt leicht abbaubarer organischer Komponenten

Da Hausmuelldeponien einen unterschiedlichen organischen Gehalt aufweisen und dieser Anteil in letzter Zeit durch verstaerkte Recyclingmassnahmen (Biotonne etc.) abnahm, wurde das Gefaehrdungspotential ausgewaehlter, mit dem Muell eingetragener Schadstoffe unter diesen veraenderten Bedingungen betrachtet. Dabei wurde der Frage nachgegangen, ob sich eine stufenweise Entfernung organischer Fraktionen in Laborexperimenten auf den Abbau oder den Transport der untersuchten Substanzen auswirkt. Die in kunststoffhaltigen Muellfraktionen in grossen Mengen vorhandenen Weichmacher werden durch die Einwirkung von organischen Inhaltsstoffen des Sickerwassers freigesetzt und transportiert. Nur die gut wasserloeslichen Weichmacher werden unter Deponiebedingungen zerstoert Nitrophenole werden bereits zu Beginn der Vergaerung sehr schnell abgebaut. Der Abbau der Chlorphenole setzt in Abhaengigkeit von der organischen Beladung des Muells zu verschiedenen Zeitpunkten ein.

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