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Bedeutung und Umweltverhalten von methylthiolierten Arsenaten in Geothermalwässern

Geothermalwässer sind eine der wichtigsten Quellen im geochemischen Arsen-Kreislauf. Untersuchungen konzentrieren sich häufig auf Arsenit und Arsenat, die sich nach dem Austritt aus Geothermalquellen weit ausbreiten und z.B. die Qualität von Trinkwasser-Aquiferen negativ beeinflussen können. Erst kürzlich wurde gezeigt, dass nicht Arsenit und Arsenat, sondern Thioarsenate (AsVSnO4-n3-; n = 1 - 4), die sich aus Arsenit und reduziertem Schwefel bilden, die häufigsten Arsenspezies an Geothermalquellen sind. Allerdings ist deren Ausbreitung durch Reaktivität gegenüber Sauerstoff begrenzt. Für das vorliegende Projekt postulieren wir, dass Methylierung ein viel häufigerer Prozess an Geothermalquellen ist als bisher angenommen und dass methylthiolierte Arsenate signifikanten Anteil am Gesamtarsengehalt haben, v.a. bei leicht saurem pH und hohen Gehalten an Sulfid und gelöstem organischem Kohlenstoff. Wir postulieren weiter, dass methylthiolierte Arsenate im Vergleich zu anorganischen Thioarsenaten geringere abiotische und mikrobielle Umwandlungen zeigen und im Vergleich zu Arsenit und Arsenat geringere und langsamere Sorption an Eisenminerale und organische Substanz. All dies würde zu einem potentiell hohen Austrag aus Geothermalgebieten führen. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir an zwei Geothermalgebieten in China (Rehai, Yunnan und Daggyai, Tibet) Arsenspezies an den Quellen bestimmen und ihre Umwandlung entlang der natürlichen Abflusskanäle sowie in on-site Inkubationsstudien verfolgen. Wir werden dabei auch klären, welche anderen abiotischen oder biotischen Faktoren zur Arsenspeziesumwandlung beitragen. Im Labor werden wir methylthiolierte Arsenate synthetisieren und ihre Bildung und Stabilität unter verschiedenen S/As Verhältnissen, Temperaturen, pH und in Anwesenheit von Oxidationsmitteln untersuchen. Desweiteren werden wir Ausmaß und Kinetik von Sorption an häufig vorkommenden Eisenmineralen (Ferrihydrit, Goethit, Mackinawit, Pyrit) und an einer organischen Modelsubstanz untersuchen. Um natürliche Bedingungen besser abzubilden, werden wir das Sorptionspotential für methylthiolierte Arsenate auch an natürlichen Sedimenten von Geothermalquellen und ihren Abflusskanälen bestimmen. Das Projekt wird in enger Zusammenarbeit zwischen Prof. Dr. Britta Planer-Friedrich (Deutschland), Expertin für Thioarsenchemie und -analytik, und Prof. Dr. Qinghai Guo (China), Experte für Geothermalwasserchemie, durchgeführt. Die Zusammenarbeit schliesst gemeinsam betreute Promotions- und Masterarbeiten ein, gemeinsame Geländearbeiten in China und Laborarbeiten in Deutschland, ein kickoff meeting in Deutschland sowie ein Abschlusstreffen in China. Das übergeordnete Ziel des Projekts ist es, ein neues Modell für die Bildung, den Transport und die Umwandlung von Arsenspezies in Geothermalgebieten zu entwickeln sowie das mögliche Vorkommen von methylthiolierten Arsenaten auch für andere natürliche Systeme vorhersagen zu können.

Der Einfluss oxidierender Substanzen der Atmosphaere auf die Ultrastruktur der Zelle

Elektronenmikroskopische Untersuchungen.

Immissionswirkungen auf Pflanzen

Mittels passivem und aktivem Monitoring-Erhebungen ueber die Wirkung vorhandener Immissionskomplexe sowie einzelner Immissionstypen, z.B. SO2, H2S, F, Oxidantien, Pb, Cd, Ni auf verschiedener Bioindikationsebene: Zelle, Pflanzenindividuum, Population, Assoziation. Methoden: Bewertung mikroskopischer und makroskopischer Schaedigung, chemische Analytik, oekophysiologische Nachweise. Erfassung der Ist-Belastung einer Region in Verbindung mit Industrieansiedlung und Raumplanung; Beweissicherungsverfahren.

Untersuchung von Aerosolnukleation, Aerosolwachstum und Wolkenaktivierung an der CLOUD-Kammer am CERN zur Erforschung des Einflusses auf das Klima, Teilprojekt 1: Massenspektrometrie und Aerosolnukleation

Bildung partikulärer organischer Masse in Wolken: Kammer- und Laborstudien, Mechanismen, Modellierung und Integration

Labor- und Feldstudien zeigen, dass chemische Prozesse in Wolken zur organischen Aerosolpartikelmasse beitragen. Aus der HCCT-2010-Feldstudie und der CUMULUS-Kammerstudie geht hervor, dass die organische Massenproduktion beträchtlich sein kann und diese von der Konzentration der organischen Vorläuferverbindungen in der Gasphase abhängt. Es bestehen jedoch große Unsicherheiten, bei der Art der resultierenden Aerosolpartikel, welche metastabil sein können und einen Teil ihrer organischen Masse während der Evaporation der Wolkentropfen wieder verlieren. Ziel des Projekts PARAMOUNT ist die Untersuchung der Chemie in Wolkentropfen, welche organische Wolkeninhaltsstoffe prozessiert und zur Bildung organischer Aerosolpartikelmasse beiträgt. PARAMOUNT ist auf die Untersuchung der Multiphasenchemie relevanter Vorläuferverbindungen wie polyfunktioneller Carbonyle und Säuren fokussiert. Mit diesen Verbindungen sollen kombinierte Labor- und CESAM-Kammerstudien zur Multiphasenchemie durchgeführt werden. Dabei sollen die Untersuchung der Reaktionskinetik und der Produktverteilung in der wässrigen Phase zur Reaktionsmechanismusformulierung als Grundlage dienen. Die CESAM-Experimente stehen im Mittelpunkt des PARAMOUNT-Projektes und konzentrieren sich hauptsächlich auf die Untersuchung der organischen Masseproduktion durch chemische Wolkenprozesse. Zur Untersuchung der organischen Massenproduktion unter variierenden Umweltbedingungen werden die CESAM Kammerstudien mit verschiedenen Anfangsbedingungen durchgeführt. Die organische Massenzunahme soll während der künstlichen Wolkenepisoden in der CESAM-Kammer mit neusten analytischen Methoden untersucht werden. Ferner sollen mögliche Anreicherungen von organischen Carbonylverbindungen, welche in Feldproben während der Wolkenfeldmesskampagne HCCT-2010 beobachtet wurden, eruiert werden. Zwei Aerosol-Massenspektrometer dienen der Online-Bestimmung der organischen Aerosolfraktion. Des Weiteren erfolgt die Analyse prozessierter interstitieller Gasphasenverbindungen und deren Partitionierungverhalten zwischen Gas- und Flüssigphase unter Verwendung eines PTR-MS und eines mini CVI (counter virtual impactor) in Kombination mit Offline-Analytik.Abschließend werden die CESAM-Experimente mit dem komplexen MCM / CAPRAM Multiphasenchemiemechanismus modelliert. Die verknüpfte Modellierung soll den auf den experimentellen Ergebnissen basierenden Mechanismus validieren und die Interpretation der Kammermessungen unterstützen. Insgesamt stellt das hier vorgeschlagene Projekt PARAMOUNT einen wissenschaftlichen Durchbruch für das Verständnis von chemischen Wolkenprozessen dar, sowie deren Bedeutung für die Produktion von sekundärem organischem Aerosol.

Die atmosphärische Tagchemie von Schlüsselverbindungen beeinflußt von der atmosphärischen Nachtchemie (DARK KNIGHT).

Flüchtige organische Verbindungen (VOC) werden in großen Mengen (1300 TgC pro Jahr) von biogenen und anthropogenen Quellen in die Atmosphäre emittiert. Die Oxidation solcher Verbindungen führt zur Bildung von semivolatilen Produkten, welche in die Partikelphase übergehen können und somit zur Bildung von sekundärem organischem Aerosol (SOA) beitragen. Die globale SOA Produktion anthropogenen Ursprungs beläuft sich auf 0,05 bis 9,7 Tg pro Jahr. Hingegen wird die biogene SOA Produktion mit bis zu 910 Tg pro Jahr beziffert, was einem Umsatz von 70% der emittierten biogenen VOCs entspricht. Ein solcher Umsatz ist unvereinbar mit den vergleichsweise niedrigen SOA Ausbeuten aus Aerosolkammerexperimenten. Die Ursache für diese Diskrepanz liegt vermutlich an zusätzlichen SOA Bildungswegen wie der Weiterreaktion von VOC Oxidationsprodukten, welche von den Umgebungsbedingungen wie dem Oxidationsmittel, der relativen Feuchte und der Art der vorhandenen Partikel abhängt. Somit sind zwar Tag- und Nachtchemie grundverschieden, allerdings auch eng miteinander verbunden, denn die Produkte der Nachtchemie werden durch die darauffolgende Tagchemie weiterprozessiert und umgekehrt. Dadurch wird das Partitionierungsverhalten der Produkte und somit die SOA Bildung stark beeinflusst. Daher soll im Rahmen des Projektes Dark Knight der Einfluss der Tagchemie auf die Nachtchemie und umgekehrt untersucht werden. Das Wissen über die Verschaltung von Tag- und Nachtchemie kann erheblich zum Verständnis über die an der SOA Bildung beteiligte Prozesse beitragen.

Verbesserung der Arbeitsumwelt durch Beseitigung organischer Schadstoffe aus industrieller Abluft

Es werden einerseits neue Produktions- und Verfahrenstechnologien entwickelt und andererseits bestehende so verbessert, dass durch Verringerung der Schadstoffemission der Gefahr einer Gesundheitsschaedigung am Arbeitsplatz begegnet wird. Ziel der Untersuchungen ist es, u.a. Oxidationsmittel einzusetzen, die den Schadstoff unter wirtschaftlichen Bedingungen unschaedlich machen.

Reaktionen von Chlordioxid mit stickstoffhaltigen Schadstoffen in der Wasseraufbereitung: Mechanismen und Produktbildung

Chlordioxid (ClO2) wird weltweit zur Oxidation und Desinfektion eingesetzt, wenngleich über die Reaktionen des Chlordioxids noch wenig bekannt ist. So haben erst kürzlich erschiene Arbeiten gezeigt, dass es bei der Reaktion von ClO2 zur Bildung von freiem Chlor kommen kann, welches bei der Desinfektion und Schadstoffabbau sowie bei der Bildung von Transformations- und Nebenprodukten berücksichtigt werden muss. Das vorliegende Projekt behandelt die Reaktionen von ClO2 mit Schadstoffen. Dabei sollen N-haltige Verbindungen untersucht werden, die einen Großteil der in der aquatischen Umwelt vorhandenen Schadstoffe ausmachen. Ziel der Untersuchungen ist es zunächst die pH-wertabhängige Reaktionskinetik von N-haltigen organischen Modellverbindungen zu bestimmen um die Stoffe zu identifizieren, die ein hohes Potenzial haben durch ClO2 abgebaut zu werden. Dann werden die elementaren Reaktionsschritte anhand der "reaktiven" Modellverbindungen untersucht und Reaktionsmechanismen ermitteln. Hierbei werden auch sekundäre Oxidationsmittel, die aus Reaktionen des ClO2 entstehen können (freies Chlor und freies Brom und Iod) erfasst. Die mechanistischen Untersuchungen umfassen zudem die Rolle des Sauerstoffs und der Peroxylradikale in ClO2 Reaktionen, die bisher kaum diskutiert wurden. Schließlich werden Transformationsprodukten bestimmt. Aus den erarbeiteten Daten werden Reaktionsmechanismen abgeleitet und angewendet um die Bildung von Transformationsprodukten für komplexere Schadstoffe zu vorherzusagen. Die Vorhersagen werden daraufhin sowohl in synthetischen wässrigen Lösungen als auch in realen Wässern anhand von realen N-haltigen Schadstoffen überprüft. Insgesamt soll dabei das Verständnis der ClO2 Reaktionen unter Berücksichtigung der sich bildenden sekundären Oxidationsmittel soweit verbessert werden, dass signifikante wissenschaftliche Fortschritte erreicht werden die in der Praxis der Wasseraufbereitung etwa zur Abschätzung der Abbaubarkeit von N-haltigen Schadstoffen und der Bildung von transformations- und Nebenprodukten genutzt werden können.

Schadstoffarme Verbrennung von Ammoniak für Industrieöfen mittels flammloser Oxidation mit partieller Spaltung des Brennstoffs

Untersuchungen ueber den Einfluss von Wasserstoffperoxid als Sauerstofftraeger auf Mikroorganismen des Belebtschlammes

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