Natürliche Nanopartikel (NNP) und bodenstämmige Kolloide werden zunehmend als hoch relevante Transportform von Elementen in wässrigen Phasen von Ökosystemen anerkannt. Zur elementaren Zusammensetzung dieser Partikel und deren Größenspanne liegen erste Erkenntnisse vor, jedoch fehlen weiterhin wichtige fundamentale Informationen über deren zeitliche Dynamiken und deren Herkunft. Die Ziele dieses Projektes sind (i) die zeitlichen Dynamiken von NNP und Kolloiden aufzudecken, (ii) den Einfluss von signifikant erhöhten Abflussereignissen auf den Export von NNP und Kolloid-bedingtem Transport aufzuklären und (iii) die potentielle Herkunft von Bachwasser-NNP und Kolloiden zu erklären. Um eine Vorstellung über die Validität der Ergebnisse (iv) auf europäischer Skala und durch verschiedene Ökosysteme zu bekommen, werden die Analysen an Bachwasserproben von verschiedenen Dauerbeobachtungsflächen durch Europa durchgeführt. Diese Standorte, mit denen ich bereits erste eigene wissenschaftliche Kooperationen etablieren konnte, bieten Daten über die Böden, die Gewässerchemie und Stoffflüsse innerhalb des Ökosystems. Die Analytik wird mit Hilfe von Kombinationsverfahren der Feld Fluss Fraktionierung (FFF) durchgeführt. Für ausgewählte Proben wird größen- und elementspezifische Analytik von NNP und Kolloiden mit der Analyse von Lignin Phenolen, der natürlichen Häufigkeitsermittlung von 13C, Radiokarbondatierung und zusätzlicher d56Fe Analytik kombiniert. Durch die Kombination der Daten sollte es möglich sein das Vorkommen und die Variabilität von NNP und Kolloiden als vorherrschende Elementtransportform, sowie deren Herkunft aus verschiedenen Bodenhorizonten und die generelle Validität meiner Ergebnisse auf unterschiedliche Standorte in Europa besser verstehen zu können.
Aktuelle wissenschaftliche Studien legen nahe, dass die aktuelle Erderwärmung durch Treibhausgasemissionen hervorgerufen wird, die vom Menschen verursacht sind. Um gegen diese Entwicklung geeignete Maßnahmen ergreifen zu können bzw. um zu überprüfen, ob solche Maßnahmen von Erfolg gekrönt sind, ist es notwendig, die Schadstoffkonzentrationen inklusive der zugehörigen Emissionsquellen genau zu kennen. Diese Informationen sind bisher jedoch sehr lückenhaft und beruhen auf sogenannten 'bottom-up' Berechnungen. Da diese Kalkulationen nicht auf direkten Messungen beruhen, weisen sie große Ungenauigkeiten auf und sind außerdem nicht in der Lage, bisher unbekannte Emissionsquellen zu identifizieren. In dem hier vorgestellten Projekt soll ein mesoskaliges Netzwerk für die Überwachung von Luftschadstoffen wie CO2, CH4, CO, NO2 und O3 aufgebaut werden, das auf dem neuartigen Konzept der differentiellen Säulenmessung beruht. Bei diesem Ansatz wird die Differenz zwischen den Luftsäulen luv- und leewärts einer Stadt gebildet. Diese Differenz ist proportional zu den emittierten Schadstoffen und somit eine Maßzahl für die Emissionen, welche in der Stadt generiert werden.Mithilfe dieser Methode wird es in Zukunft möglich sein, städtische Emissionen über lange Zeiträume hinweg zu überwachen. Damit können neue Informationen über die Generierung und Umverteilung von Luftschadstoffen gewonnen werden. Wir werden u.a. folgende zentrale Fragen beantworten: Wie verhält sich der tatsächliche Trend der CO2, CH4 und NO2 Emissionen in München über mehrere Jahre? Wo sind die Emissions-Hotspots? Wie akkurat sind die bisherigen 'bottom-up' Abschätzungen? Wie effektiv sind die Maßnahmen zur Emissionsreduzierung tatsächlich? Sind vor allem für Methan weitere Maßnahmen zur Reduzierung der Emissionen notwendig? Zu diesem Zweck werden wir ein vollautomatisiertes Messnetzwerk aufbauen und passende Methoden zur Modellierung entwickeln, welche u.a. auf STILT (Stochastic Time-Inverted Lagrangian Transport) und CFD (Computational Fluid Dynamics) basieren. Mithilfe der Modellierungsresultate werden wir eine Strategie entwerfen, wie städtische Netzwerke zur Überwachung von Luftschadstoffen aufgebaut werden müssen, um repräsentative Ergebnisse zu erhalten. Außerdem können mit den so gewonnenen städtischen Emissionszahlen z.B. dem Stadtreferat, den Stadtwerken München oder der Bayerischen Staatsregierung Möglichkeiten zur Beurteilung der Effektivität der angewandten Klimaschutzmaßnahmen an die Hand gegeben werden. Das hier vorgestellte Messnetzwerk dient somit als Prototyp, um die grundlegenden Fragen zum Aufbau eines solchen Sensornetzwerks zu klären, damit objektive Aussagen zu städtischen Emissionen möglich werden. Dieses Projekt ist weltweit einmalig und wird zukunftsweisende Ergebnisse liefern.
Selen ist einerseits ein essentieller Nährstoff, andererseits aber in erhöhten Konzentrationen hochtoxisch. Die in Wasser löslichsten Se-Spezies sind Selenit (Se(IV)) und Selenat (Se(VI)). Sobald diese in die aquatische Umwelt gelangen, können sie rasch Konzentrationen erreichen, die für die aquatischen Nahrungsketten toxisch sind. In diesem Antrag wollen wir das Potenzial von sulfidisiertem nullwertigem Eisen (S-ZVI) untersuchen, um Se(VI) zu Se(0) und/oder Se(-II) zu reduzieren. Die Sulfidisierung von ZVI hat in den letzten 3 bis 4 Jahren zunehmende Aufmerksamkeit erfahren als eine Methode zur Verbesserung der Selektivität und Spezifität des Schadstoffabbaus bei der Verwendung von ZVI als abiotischem Reduktionsmittel. Bis heute wurde jedoch noch keine Studie zur Wirkung auf die Entfernung von Selenat durchgeführt. In der vorgeschlagenen Arbeit werden wir in drei Arbeitspaketen die folgende Hypothese untersuchen: i) Das S/Fe-Verhältnis in S-ZVI bestimmt seine Reaktivität gegenüber Se(VI), ii) die Anwesenheit von Sauerstoff und Fe(II) beeinflusst die Wirksamkeit von S-ZVI im Hinblick auf die Reduktion von Se(VI), iii) die Se(VI)-Reduktion durch S-ZVI wird durch den pH-Wert aufgrund elektrostatischer Effekte beeinflusst, und iv) die Anwendung von S-ZVI-Teilchen in Filterbett-Systemen ist eine wirksame Methode zur Entfernung von Selenat. Die Kinetik und Mechanismen der Wechselwirkung zwischen S-ZVI und Selenat werden in Batch-Experimenten in Kombination mit Synchrotron-basierten Methoden in Zusammenarbeit mit der Canadian Light Source untersucht. Zusätzlich werden wir Filterbett-Experimente mit S-ZVI durchführen.
Das Ziel des Heisenberg-Programms ist es, herausragenden Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftlern, die alle Voraussetzungen für die Berufung auf eine Langzeit-Professur erfüllen, zu ermöglichen, sich auf eine wissenschaftliche Leitungsfunktion vorzubereiten und in dieser Zeit weiterführende Forschungsthemen zu bearbeiten. In der Verfolgung dieses Ziels müssen nicht immer projektförmige Vorgehensweisen gewählt und realisiert werden. Aus diesem Grunde wird bei der Antragstellung und auch später bei der Abfassung von Abschlussberichten - anders als bei anderen Förderinstrumenten - keine 'Zusammenfassung' von Projektbeschreibungen und Projektergebnissen verlangt. Somit werden solche Informationen auch in GEPRIS nicht zur Verfügung gestellt.
The projects goal is to examine the Mobility and transformation behaviour of emitted palladium from automobile exhaust catalysts into the environment. To achieve this, I will examine the influence of commonly present organic complexing agents like citric acid, amino acid (L-Methionin) and ethylenediamine tetra acetic acid (EDTA), as well as inorganic anion species (Cl-, NO3-, SO42- und PO43-), on the chemical behaviour and transformation of metallic palladium (Pd-Mohr) and PdO into more soluble species. The analytical experiments will be conducted over different time periods (1, 10, 20, 30, 40, 50 and 60 days), involving different concentrations of the various complexing agents under examination (0.001, 0.01 and 0.1 M). The results will help clarify the extent to which Pd Mobility is influenced by time and the presence of various complexing agents at different concentrations. In addition, surface analyses of isolated particles using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) will be used to examine the influence of organic compounds and inorganic anion species, on the transformation of metallic palladium and PdO. The proposed study will significantly help to shed light on questions related to the environmental transformation of Pd into more toxic species following emission in car exhausts, a poorly understood process to date.