In dem vorliegenden Projekt soll untersucht werden, wie und in welchem Ausmaß landwirtschaftlich genutzte Bodenverbesserungsmittel in Form von superabsorbierenden Polymeren (SAPs) in plastikähnliche, feste Rückstände (SAP-SR) umgewandelt werden können und dabei grundlegende, physikochemische Bodeneigenschaften modulieren. Da die primären Anwendungsziele von SAPs in erster Linie der Optimierung des Wasserhaltevermögens, der hydraulischen Leitfähigkeit sowie der mechanischen Bodenstabilität dienen, wollen wir untersuchen und verstehen, wie die Alterung bzw. potenzielle Umwandlung von SAPs in SAP-SR diese Eigenschaften und Prozesse nachhaltig verändern. Somit ließe sich nachvollziehen und klären, ob der ursprüngliche Zweck von SAPs und ihre typischerweise angeführten Vorteile trotz ihrer Alterung oder Umwandlung weiterhin erhalten bleiben, dauerhaft reduziert oder sogar ins Negative umgekehrt werden. Zur Beantwortung dieser Fragen werden gezielte Experimente zum Abbau- und Umwandlungspotenzial verschiedener, gängiger synthetischer SAPs unter verschiedenen Inkubationsbedingungen und in unterschiedlichen Böden durchgeführt. Gleichzeitig werden die damit einhergehenden Änderungen grundlegender physikochemischer Bodeneigenschaften erfasst und mit relevanten Abbau- und Umwandlungsprozessen der SAPs verknüpft. Das notwendige Wissen und die geeigneten Techniken werden aus früheren und derzeit laufenden Projekten gewonnen, die sich mit dem Beitrag von synthetischen und Biopolymeren auf die Bodeneigenschaften und -funktionen beschäftigen. Im Rahmen des Projekts werden wir bereits etablierte Methoden wie ein- (1D-), zwei- (2D-) dimensionale und Feldgradienten- (PFG-) 1H NMR-Relaxometrie, Rheometrie, Dynamische Differenzkalorimetrie (DSC), Pyrolyse-GC-MS (Pyr-GC-MS) und verschiedene bildgebende Verfahren (Elektronenmikroskopie (ESEM) und Röntgen-Mikrotomographie (µCT)) anwenden. Sobald geklärt wurde, wie und unter welchen Bedingungen SAP-SR-Strukturen gebildet und welche ihrer ursprünglichen physikochemischen Eigenschaften grundlegend geändert werden, sollen die damit einhergenden Auswirkungen auf das Pflanzenwachstum und die Rhizosphären-Dynamik in kontrollierten Gewächshausexperimenten qualitativ und quantitativ erfasst werden. Die Ergebnisse des Projekts werden somit Aussagen über das langfristige Verhalten, den Verbleib und die Wirksamkeit von SAPs auf der Grundlage veränderter Bodenprozesse und bodenphysikochemischer Eigenschaften ermöglichen.
Stimulus-responsive kolloidale Systeme und elastomere Opalfilme auf Basis reizbarer polymerer Kern-Schale-Architekturen haben im letzten Jahrzehnt bei ForscherInnen ein großes Interesse als optische Sensoren oder schaltbare Membranen geweckt. Das Zusammenspiel der optischen Eigenschaften solcher Materialien mit externen Reizen stand dabei im Mittelpunkt der Aktivitäten. Mögliche Stimuli sind z.B. die Temperatur, die Ionenstärke, Licht, das Anlegen eines elektrischen Feldes oder einer mechanischen Belastung. Die Interaktion solcher interessanten Architekturen wurde bisher nicht in Bezug auf lebende Materie oder Organismen und ihre Veränderungen in der Umgebung untersucht, um diese optischen Eigenschaften (gezielt) zu beeinflussen. Dies würde es ermöglichen, ein direktes optisches und hochempfindliches Antwortsignal für Bakterien zu erzeugen, z.B. in Form von probiotischen Wundfolien, die die Brauchbarkeit der Folie mit den Zellen anzeigen (bspw. durch Erreichen des gewünschten pH-Wertes oder ein Farbänderung aufgrund schlechter Qualität während der Anwendung). Ein Ansatz, der hier im Zuge des Projektes verfolgt werden soll, basiert auf Laktobazillen- oder Glukoseoxidase-induzierte H2O2-Detektion mit redox-responsiven Anteilen von Stimuli-responsiven Polymeren. Im Rahmen dieses Projekts werden wir gemeinsam an der Herstellung von Funktionspolymeren und adaptiven Materialien mit der Formulierung verschiedener Bakterien arbeiten und diese kombinieren, um eine neue Generation von Sensorsystemen auf der Grundlage lebender Materialien zu entwickeln. Stimuli-responsive weiche Partikelarchitekturen mit einer biokompatiblen Hülle werden für die Immobilisierung und Gerüstbildung von Bakterien entwickelt. Die partikelbasierten Materialien können durch Mikroextrusion verarbeitet werden, gefolgt von einer Opalfilmherstellung durch die Anwendung des Schmelz-Scher-Verfahren, einer Heißkantenverarbeitung oder durch den sogenannten Bending-Induced-Oscillatory Shearing-Prozess (BIOS). Auf diese Weise wird ein kolloidales Kristallgitter gebildet, das von einer elastomeren Schalenmatrix umgeben ist, was zu schillernden Reflexionsfarben gemäß dem Braggschen Beugungsgesetz führt. Die Bakterien werden in das Weichschalenmaterial eingebracht und entweder vor der Verarbeitung, während der milden Mikroextrusion, während der Filmbildung oder in einem Nachbearbeitungsschritt hinzugefügt, wodurch ein auf Bakterien reagierender, freistehender Opalfilm entsteht. Die Bakterien oder SporoBeads werden aufgrund ihrer Fähigkeit ausgewählt, den pH-Wert oder Redox-Potentiale (H2O2-Produktion, Glukose-Oxidase) in ihrer lokalen Umgebung zu verändern, um eine direkte Kommunikation mit der Opalstruktur zu ermöglichen, was unmittelbar zu einer Veränderung der optischen Eigenschaften führt.
Strukturierte, multizelluläre Engineered Living Materials (ELMs) sind nicht nur für die Schaffung responsiver und anpassungsfähiger ELMs, sondern auch für die Schaffung multizellulärer Gebilde wie Gewebe von wesentlicher Bedeutung. In solchen ELMs können Polymere als synthetische, maßgeschneiderte extrazelluläre Matrix fungieren, die das zellhaltige Material mechanisch stützt und die Zelladhäsion und verschiedene andere Funktionen initiiert und/oder aufrechterhält. Dabei bieten die Polymere zwischen den Zellen die Möglichkeit, diese ELMs auf Stimuli reagieren zu lassen. Um multizelluläre, responsive, strukturierte und rekonfigurierbare Gebilde zu erreichen, schlagen wir vor, ELMs auf der Grundlage von Zellen zu entwickeln, die synthetische, stimuliresponsive Polymere auf ihrer Oberfläche selbst synthetisieren können. Die Polymere werden von der Zelloberfläche synthetisiert werden und wirken als selektives und reversibles Gerüst, um die Zell-Material-Zell-Adhäsion zu vermitteln. Sie fungieren somit als stimuli-responsives synthetisches Analogon einer extrazellulären Matrix. Damit ermöglich unser Ansatz die Synthese und Abscheidung eines sehr dünnen synthetischen extrazellulären Matrixanalogs auf Einzelzellebene und führt damit eine neue Methode zur Kontrolle der zellulären Selbstorganisation bei der 3D-Gewebebildung ein. Darüber hinaus überwindet unser Ansatz auch die derzeitigen Einschränkungen, die sich während der kontrollierten Anordnung verschiedener menschlicher Zelltypen in unmittelbarer Nähe zueinander ergeben, die sich andernfalls in 3D-Kulturen spontan entmischen würden. Im Gegensatz zu natürlichen extrazellulären Matrizen können die Polymereigenschaften, wie z. B. die Polarität und die Zelladhäsion, durch Temperatur und Licht verändert werden. Beim Wechsel von einem hydrophoben zu einem hydrophileren Polymer werden die Wechselwirkungen zwischen den polymerumhüllten Zellen schwach, so dass sich die Zellen zu jeder neuen multizellulären Form neu anordnen können. Darüber hinaus können die Zellen im Zustand schwacher Polymer-Polymer-Wechselwirkungen in ein Wachstumsmedium resuspendiert werden, was ein weiteres Wachstum der Biomasse unter optimalen Sauerstoff- und Nährstoffbedingungen ermöglicht, ohne durch den Massentransfer in einem ELM eingeschränkt zu werden. Nach dem Zellwachstum folgt ein weiterer Polymerisationsschritt, um die neu gebildeten Zellen in die stimuliresponsiven Polymere einzukapseln. Schließlich wird ein weiterer Aggregations- und Formgebungsschritt die Herstellung eines lebenden Materials mit einer neuen Form und einer höheren Masse als das Ausgangsmaterial ermöglichen. Somit wird das vorgeschlagene Projekt die Tür zu rekonfigurierbaren, selbstsynthetisierenden Zell-Polymer-Hybriden öffnen und damit neue Konzepte für die Gestaltung, das Wachstum und die Herstellung von adaptiven ELMs und Gewebe-Mimetika mit verbessertem zellulärem Überleben und multizellulärer räumlicher Anordnung einführen.