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Eine neue Bedrohung der stratosphärischen Ozonschicht durch anthropogene kurzlebige Halogenverbindungen

Die stratosphärische Ozonschicht bietet der Erde einen wirkungsvollen Schutzschild gegen den ultravioletten, schädigenden Anteil der solaren Strahlung. Der anthropogene Ozonabbau, verursacht durch Emissionen von langlebigen Fluorchlorkohlenwasserstoffen (FCKWs), war eines der größten Umweltprobleme der letzten Jahrzehnte. Emissionen von FCKWs wurden infolge des Montrealer Abkommens von 1987 stark reduziert und eine langsame Erholung der Ozonschicht wird im Laufe der nächsten Jahrzehnte erwartet. Im Gegensatz dazu werden die Emissionen von sehr kurzlebigen Halogenverbindungen (Very Short-Lived Halocarbons, VSLH), welche auch stratosphärisches Ozon zerstören, aufgrund von neuen Technologien ansteigen. Chemische Oxidationsprozesse in der marinen Umwelt, insbesondere die neuartigen Behandlungsverfahren von Ballastwasser, und anwachsende tropische Makroalgenkulturen beeinflussen biogeochemische Kreisläufe und können zu einem starken Anstieg der VSLH Produktion und Emission führen. Zusätzlich zu ihrem schädlichen Effekt auf die Ozonschicht, beeinflussen VSLH den atmosphärischen Strahlungsantrieb und das Vermögen der Atmosphäre viele natürliche und anthropogene Spurenstoffe zu entfernen (atmosphärische Oxidationspotential). Momentan ist nur sehr wenig über die zukünftig zu erwartenden anthropogenen VSLH Emissionen aus dem Ozean sowie ihre bedrohliche Wirkung auf die atmosphärische Chemie bekannt und fundierte wissenschaftliche Untersuchungen sind dringend erforderlich. Das Ziel dieses Antrages ist es, momentane und zukünftige Emissionen anthropogener VSLH und ihren Einfluss auf atmosphärische Zusammensetzung und Chemie zu quantifizieren. Ein besonderer Fokus liegt auf der Untersuchung einer möglichen neuen Bedrohung der stratosphärischen Ozonschicht. In einem ersten Schritt werden globale Karten der ozeanischen Emissionen von anthropogenen VSLH erstellt. Im zweiten Schritt wird, basierend auf atmosphärischer Chemie-Transport Modellierung, die Entwicklung der anthropogenen VSLH in der Atmosphäre quantifiziert. Zu diesem Zweck werden Küsten-auflösende Modellsysteme entwickelt, welche später dazu beitragen Parametrisierungen anthropogener VSLH Prozesse für globale Klima-Chemie Modelle zu erstellen. In einem dritten Schritt wird der globale Einfluss der anthropogenen VSLH auf Ozonabbau, Strahlungsantrieb und atmosphärisches Oxidationspotential bestimmt und mögliche Rückkopplungsmechanismen werden identifiziert. Der interdisziplinäre Forschungsplan umfasst die Synthese existierender Daten, Messungen, sowie Ozean-Zirkulation-, Biogeochemie- und atmosphärische Klima-Chemie Modellierung. Das Forschungsvorhaben wird die Frage beantworten, ob anthropogene Aktivitäten in der marinen Umwelt eine Bedrohung für die stratosphärische Ozonschicht darstellen. Solch eine Risikoabschätzung ist von großer gesellschaftlicher Bedeutung und liefert entscheidende Information für politische Entscheidungsträger bezüglich der Planung zukünftiger menschlicher Aktivitäten.

Flood risk in a changing climate (CEDIM)

Aims: Floods in small and medium-sized river catchments have often been a focus of attention in the past. In contrast to large rivers like the Rhine, the Elbe or the Danube, discharge can increase very rapidly in such catchments; we are thus confronted with a high damage potential combined with almost no time for advance warning. Since the heavy precipitation events causing such floods are often spatially very limited, they are difficult to forecast; long-term provision is therefore an important task, which makes it necessary to identify vulnerable regions and to develop prevention measures. For that purpose, one needs to know how the frequency and the intensity of floods will develop in the future, especially in the near future, i.e. the next few decades. Besides providing such prognoses, an important goal of this project was also to quantify their uncertainty. Method: These questions were studied by a team of meteorologists and hydrologists from KIT and GFZ. They simulated the natural chain 'large-scale weather - regional precipitation - catchment discharge' by a model chain 'global climate model (GCM) - regional climate model (RCM) - hydrological model (HM)'. As a novel feature, we performed so-called ensemble simulations in order to estimate the range of possible results, i.e. the uncertainty: we used two GCMs with different realizations, two RCMs and three HMs. The ensemble method, which is quite standard in physics, engineering and recently also in weather forecasting has hitherto rarely been used in regional climate modeling due to the very high computational demands. In our study, the demand was even higher due to the high spatial resolution (7 km by 7 km) we used; presently, regional studies use considerably larger grid boxes of about 100 km2. However, our study shows that a high resolution is necessary for a realistic simulation of the small-scale rainfall patterns and intensities. This combination of high resolution and an ensemble using results from global, regional and hydrological models is unique. Results: By way of example, we considered the low-mountain range rivers Mulde and Ruhr and the more alpine Ammer river in this study, all of which had severe flood events in the past. Our study confirms that heavy precipitation events will occur more frequently in the future. Does this also entail an increased flood risk? Our results indicate that in any case, the risk will not decrease. However, each catchment reacts differently, and different models may produce different precipitation and runoff regimes, emphasizing the need of ensemble studies. A statistically significant increase of floods is expected for the river Ruhr in winter and in summer. For the river Mulde, we observe a slight increase of floods during summer and autumn, and for the river Ammer a slight decrease in summer and a slight increase in winter.

Schwerpunktprogramm (SPP) 527: Bereich Infrastruktur - International Ocean Discovery Program, Teilprojekt: Pleistozäne Antarktische Zwischenwasservariabilität im offenen Ozean

Als Teil der globalen thermohalinen Zirkulation transportiert das Antarktische Zwischenwasser (AAIW) Wärme und Salz, es belüftet die intermediären Tiefen des Ozeans, und verteilt Nährstoffe aus dem Südozean (SO) in die nährstoffarmen Tropen. AAIW ist daher von globaler Bedeutung für die marine Biogeochemie und den Kohlenstoffkreislauf. Die Bildung des AAIW ist direkt an die Intensität des Auftriebs von Zirkumpolarem Tiefenwasser im SO gekoppelt und wird moduliert von den Westwinden und saisonaler Aussüßung durch Meereisexport und -abschmelzen. Obwohl es unbestritten ist, dass Transport und Zusammensetzung von AAIW eine wichtige Rolle für die ozeanischen und klimatischen Änderungen der letzten Deglaziation spielten, gibt es bisher nur wenige längere Aufzeichnungen der AAIW-Variabilität. Obwohl noch immer kontrovers, gibt es basierend auf Proxy-Daten zunehmende Einigkeit über einen anhaltenden oder nur leicht abgeschwächten AAIW-Export im Atlantik während des letzten glazialen Maximums. Neodym(Nd)-Isotopendaten, die eine größere und schnelle Variabilität nahelegten, wurden inzwischen sedimentären Überprägungen identifiziert, ein Problem, das auf den kontinentalen Schelfen, von denen diese Daten überwiegend stammen, kaum vermeidbar ist. Um diese Effekte zu umgehen und ein Verständnis der AAIW-Variabilität auf langen Zeitskalen zu erlangen, schlagen wir eine neue Studie vor, die nur Bohrkerne von Lokationen im offenen Ozean im Südatlantik (DSDP Site 516), dem Südostpazifik (ODP Site 1236) und der Tasmansee (DSDP Site 592 und IODP Site U1510) nutzt. Diese Sedimente weisen zwar niedrige Sedimentationsraten auf, vorläufige Daten zeigen aber die erwartete Amplitude benthischer O- und C-Isotopen im Zwischenwasser. Die Sedimente waren durchweg oxisch, was die verlässliche Anwendung von Nd-Isotopen und Seltenerdelement-Proxies für die Wassermassenrekonstruktion erlaubt. Diese Daten werden O- und C- Isotopendate benthischer Foraminiferen und von Spurenmetallproxies für Temperatur (Mg/Ca, Li/Mg) und Nährstoffgehalt (Cd/Ca) vervollständigen. Nach Etablierung einer benthischen Isotopenstratigraphie für jeden Bohrkern sollen glazial-interglaziale Schlüsselintervalle vor, während und nach dem Mittelpleistozänen Übergang (MPT) auf alle Proxies analysiert werden. Diese Aufzeichnungen der Variabilität der Quellen des AAIW, des Nährstoffgehalts und der Temperatur werden die letzten 1,5 Millionen Jahre in verschiedenen Becken abdecken. Dies wird neue Einsichten in die Rolle liefern, die die AAIW-Variabilität für die globale Umwälzzirkulation gespielt hat, die den SO mit den niedrigen Breiten verbindet, wie die Ozeanzirkulation auf Änderungen orbitaler Parameter der Eisschilde reagierte, und welchen Einfluss dies auf den Kohlenstoffkreislauf an glazialen Terminationen des Pleistozäns hatte.

Klimawandel und Gletschergeschichte am Kilimanjaro

Gletscher haben im 20. Jh. weltweit starke Rückgänge erfahren, was auch für Gletscher in den Tropen gilt. Obwohl die Gletscher am Kilimanjaro (Tansania) ähnliche Charakteristika wie andere tropische Gletscher aufweisen (starke Empfindlichkeit auf Klimaelemente, die von der Luftfeuchtigkeit gesteuert werden), verlangt die Untersuchung ihres Verhaltens eine spezielle Sichtweise. Diese ist notwendig, da am Kilimanjaro zwei verschiedene Gletschersysteme existieren: die tafelförmigen Gletscher auf dem Gipfelplateau und die Hanggletscher unterhalb des Gipfelplateaus auf den steilen Flanken des Berges. Plateaugletscher sind von seitlich zurückweichenden, vertikalen Eiskliffs umrandet, die zu einer stetigen Abnahme der Ausdehnung von Plateaugletschern führen - selbst wenn sich auf deren horizontalen Oberflächen Schnee und folglich Gletschermasse ansammelt. Ein Vorprojekt konnte belegen, dass die klimatische Hauptursache für den seit 1880 andauernden Rückgang der Gletscher am Kilimanjaro ein regional trockeneres Klima seit dem späten 19. Jh. ist. Ebenso wurde klar, dass das gegenwärtige Klima die Gletscher nahe an das vollständige Verschwinden drängt. Dies wirft wiederum die Frage auf, unter welchen Klimabedingungen sie überhaupt existieren und sich bilden konnten. Das beantragte Projekt setzt sich daher das Ziel, eine mindestens 500 Jahre umfassende Zeitreihe des Gletscherverhaltens am Kilimanjaro zu rekonstruieren. Da andere Rekonstruktionen (v.a. Seespiegelstände) andeuten, dass die regionalen Klimaschwankungen vor 1880 größer als nachher waren, scheint es möglich, dass die Gletscher am Kilimanjaro eine relativ kurze Lebenszeit und daher ein zyklisches Verhalten aufweisen. Im vorgeschlagenen Projekt werden meteorologische Messungen im Gipfelbereich des Kilimanjaro dazu dienen, ein Massenbilanzmodell anzutreiben, zu kalibrieren und zu validieren. Dieses an der Physik der Gletscher orientierte Modell quantifiziert den Massenaustausch zwischen Gletscher und Atmosphäre. Input-Daten, die mehrere Jahrhunderte umfassen, sollen schließlich aus Simulationen des Paläoklimas mit gekoppelten Zirkulationsmodellen (globale Klimamodelle) kommen. Um den Klimamodell-Output auf die lokalen Verhältnisse am Kilimanjaro zu transferieren, ist eine Regionalisierungstechnik (statistisches Downscaling) notwendig. Durch die Anwendung des regionalisierten Datensatzes auf das Massenbilanzmodell entsteht im letzten Schritt eine mindestens 500-jährige Reihe des Gletscherverhaltens (und potenzieller Zyklizität) am Kilimanjaro, die mit (a) anderen Rekonstruktionen von klimaempfindlichen Umweltsystemen (Seestände, Eisbohrkerne) und (b) der großräumigen Klimadynamik im Zirkulationsmodell verglichen werden kann. Der experimentelle Teil des Projekts betrifft die Modellierung der vertikalen Eiskliffs sowie die Erzeugung zeitlich hochaufgelöster lokaler Daten aus dem globalen Klimamodell. usw.

Integration von hochauflösendem Monitoring und merkmalbasierte Modellierung zum Verständnis und zur Prognose von Phytoplankton-Dynamiken (AQUASCOPE)

Die Dynamik von Planktongemeinschaften wird durch Einflussfaktoren, die von unten nach oben (Wasserphysik und Chemie) und von oben nach unten (natürliche Feine) wirken, kontrolliert. Die relative Bedeutung und Richtung dieser Effekte auf die Zusammensetzung der Taxa sowie die relative Abundanz sind in natürlichen Gemeinschaften jedoch nicht hinreichend belegt: Sie variieren in Zeit und Raum und hängen auch von physiologischen und ökologischen Wechselwirkungen ab, die durch verschiedene Merkmale beeinflusst werden. Ziel dieses Projektes ist es, die Auswirkungen interagierender Kontrollen (z.B. Temperatur, Verwirbelung, Nährstoffversorgung, Identität von Weidegängern, Dichte und Beuteauswahl) auf Phytoplankton in Seen innerhalb taxonomischer und größenbasierter Kategorien zu quantifizieren, um merkmalbasierte theoretische und datenbasierte Modelle (neu) zu entwickeln, die eine genaue Prognose zu Veränderungen in Plankton-Nahrungsnetzen und somit von Ökosystemprozessen und -dienstleistungen über Umweltgradienten in Raum und Zeit ermöglichen. Dieses Projekt beinhaltet drei miteinander verbundene Arbeitspakete: 1) Anwendung neuer Methoden für In-situ-Monitoring, 2) Datenanalyse (Erforschung von Mustern, Hypothesenüberprüfung und Analyse von Einflussfaktoren), und 3) merkmalbasierte Modellierung (Entwicklung und Überprüfung von Theorien, Prognosen über Raum und Zeit). Dieses Projekt wird Unterwasseraufnahmen als neues Werkzeug für Forschung und routinemäßiges Monitoring evaluieren. Durch die gewonnenen Daten werden wir mittels merkmalbasierter Rahmenbedingungen in der Lage sein, Konzepte und Theorien in der Gemeinschaftsökologie zu präzisieren, insbesondere darüber, wie Chemie und Physik sowie die Wechselbeziehungen zwischen den Arten die Dynamik von Phytoplanktongemeinschaften über Zeit und Raum beeinflussen können. Das quantitative Verständnis von Einflussfaktoren und Mechanismen, die in der Gemeinschaft die Struktur und Abundanz steuern, wird uns Prognosen über Veränderungen in der Biodiversität von Plankton über Umweltgradienten und Algenblüten ermöglichen.

Hochaufgelöste numerische Untersuchungen des Turbulenzeffektes auf die Struktur von nächtlichen Strahlungsnebeln

Nebel als meteorologisches Phänomen kann große Auswirkungen für die Wirtschaft, aber auch auf die persönliche Sicherheit haben, indem er die Sichtweite in der atmosphärischen Grenzschicht reduziert. Wirtschaftliche Verluste für den Luft-, See-, und Landvekehr als Folge von Nebel sind dabei vergleichbar zu Verlusten durch Winterstürme. Trotz der Fülle an Literatur über Nebel bleibt unser Verständnis der physikalischen Prozesse die zu Nebelbildung und seiner Mikrophysik beitragen unvollständig. Dies ist dadurch begründet, dass mehrere komplexe Prozesse, wie z.B. Strahlungsabkühlung, turbulentes Durchmischen und die mikrophysikalischen Prozesse nichtlinear miteinander interagieren. Zusätzlich verkomplizieren Bodenheterogenitäten bezüglich Vegetation und Bodeneigenschaften die Vorhersagbarkeit von Nebel. Die Fähigkeit von numerischen Wettervorhersagemodellen Nebel vorherzusagen ist in Folge dessen noch dürftig. In diesem Projekt werden hochaufgelöste Grobstruktursimulationen (Large-Eddy Simulationen, LES) verwendet um den Effekt von Turbulenz auf nächtliche Strahlungsnebel zu untersuchen. Das LES Modell PALM wird dazu mit einer sehr hohen Auflösung von etwa 1 m verwendet. Dabei werden in den LES sowohl ein Euler'sches Bulk Wolkenphysikschema, als auch ein Lagrange'sches Partikelmodell, welches die explizite Behandlung von Aerosolen und Nebeltropfen erlaubt, verwendet. Dieser innovative Ansatz erlaubt die Nebeltropfen-Turbulenz-Interaktion zum ersten Mal mit LES zu untersuchen. Das Ziel dieser Studie ist es, einen umfassenden Überblick über die Schlüsselparameter zu erhalten, welche den Lebenszyklus sowie die dreidimensionale Makro- und Mikrostruktur von Strahlungsnebel bestimmen. Weiterhin wird der Effekt von nächtlichem Strahlungsnebel auf die morgendliche Übergangszeit und die Grenzschicht am Tag untersucht. Der Effekt von Bodenheterogenitäten auf nächtlichen Strahlungsnebel wird mit Hilfe von aufgeprägten regelmäßigen idealisierten und unregelmäßigen beobachteten Bodenheterogenitäten in den LES untersucht. Die LES Daten werden anhand von Messdaten der meteorologischen Messstandorte in Cabauw (Niederlande) und Lindenberg (Deutschland) validiert und mit Simulationsdaten des eindimensionalen Grenzschicht- und Nebelvorhersagemodells PAFOG (Universität Bonn) verglichen.

Teilchenbasierte Simulation der Staubemission

Ziel dieses Projektes ist es, ein teilchenbasiertes numerisches Modell für die Simulation der Staubemission im Rahmen des äolischen Sandtransports zu entwickeln. Die Quantifizierung dieser Emission ist für die zuverlässige Repräsentation des Staubzykluses in Klimamodellen wesentlich, da die Aufnahme von Staubpartikeln in die Atmosphäre hauptsächlich durch den Beschuss des Sedimentbettes mit Sandpartikeln verursacht wird. Um den vertikalen Fluss emittierter Staubteilchen als Funktion der Boden- und Windbedingungen vorherzusagen, wurden verschiedene empirische Staubparametrisierungsschemata erarbeitet. Die Physik interpartikulärer Wechselwirkungen ist jedoch durch weitgehend unverstandene stochastische Kräfte gekennzeichnet, was die Entwicklung eines zuverlässigen theoretischen Staubemissionsmodells erschwert. Deshalb soll im vorliegenden Projekt ein numerisches Simulationswerkzeug, welches numerische Strömungsmechanik mit einem auf der Diskrete-Elemente-Methode basierenden Modell für granulare Dynamik koppelt, entwickelt werden, um die Trajektorien äolischer Sand- sowie emittierter Staubpartikel zu berechnen. Dabei werden die Trajektorien aller Teilchen in Luft und im Sedimentbett aus der Wirkung der Schwerkraft sowie interpartikulärer bzw. Teilchen-Wind-Wechselwirkungen berechnet, sodass auf die Annahme einer Splash-Funktion verzichtet wird. Zunächst soll ein physikalisches Modell für die interpartikulären Wechselwirkungen --- welche sowohl Kontakt- als auch van-der-Waals-Kräfte einbeziehen --- unter Berücksichtigung deren stochastischer Natur entwickelt werden. Um die Parameter dieses Modells zu bestimmen, werden Windkanalmessungen von Staubemissionsraten aus einem Sedimentbett unter gegebenen Partikelgrößenverteilungen und Windgeschwindigkeiten mit Vorhersagen der Simulationen verglichen. Daraufhin soll die Staubemission unter verschiedenen Verfügbarkeitsbedingungen mobilisierbarer Sedimente untersucht werden. Dies ist wichtig, um ein Parametrisierungsschema für die Staubemission aus schwer erodierbaren Böden (z.B. Böden mit biogener Kruste) aufstellen zu können.

Land-Atmosphäre Feedback Analyse (LAFA)

Das Land-Atmosphäre Feedback Experiment (LAFE) kombiniert eine Vielzahl von passiven und abtastenden, aktiven Fernerkundungssystemen am Southern Great Plains (SGP)-Messstandort des US Atmospheric Radiation Measurement (ARM)-Programms. Diese Geräte erweitern die ARM-Messungen in eine Weise, dass Rückkopplungsprozesse zwischen der Landoberfläche und der Atmosphäre erforscht werden können. Die neuartige Synergie von Fernerkundungssystemen erfasst gleichzeitig Austauschprozesse an der Landoberfläche sowie horizontale und vertikale, turbulente Transportprozesse in der konvektiven atmosphärischen Grenzschicht (CBL). Der Einfluss der Heterogenität des Bodens und der Landbedeckung auf die Rückkopplungsprozesse wird mittels vertikaler Abtastungen untersucht. Das Experiment wird im August 2017 durchgeführt, da in diesem Zeitraum große Unterschiede zwischen den Flüssen über Feldern und unbewachsenem Boden beobachtet werden können. Insbesondere können aufgrund der hohen vertikalen und zeitlichen Auflösung dieser Gerätesynergie simultan mittlere Profile der Temperatur, der Feuchte und des Horizontalwinds, deren Gradienten, die Profile turbulenter Momente bis zur vierten Ordnung sowie fühlbare und latente Wärmeflussprofile nahe vom Boden bis zur Inversionsschicht gemessen werden. Im Rahmen dieses Land Atmosphären Feedback Analyse (LAFA)-Projekts soll der LAFE-Datensatz ausgewertet und für bestimmte Zeitperioden mit dem WRF-NOAHMP-Modellsystem um Ensemble-Simulationen in Bezug auf die Turbulenzparametrisierung bis zur Grobstruktur oder Large Eddy Simulation (LES)-Skala ergänzt werden. Basierend auf dieser Kombination von Beobachtungen und Modellsimulationen hat LAFA zwei Ziele: 1) Die Bestimmung von Profilen der turbulenten Momente der Feuchte, der Temperatur und des Vertikalwinds sowie von latenten Wärmeflussprofilen zur Erforschung neuer Ähnlichkeitsbeziehungen für Entrainmentflüsse und -varianzen. Dazu werden Zusammenhänge zwischen Flüssen, Varianzen und Gradienten untersucht. 2) Verifikation von LES und die Verbesserung von Turbulenzparametrisierungen in mesoskaligen Modellen. Dazu werden die LES direkt mit den LAFE-Daten in bisher unerreichter Detailliertheit verglichen. Die Resultate werden zeigen, unter welchen Bedingungen LES zur Analyse turbulenter Prozesse und für die Ableitung von Turbulenzparametrisierungen genutzt werden kann. Aus den Modellsimulationen auf der konvektiven Skala werden die Parameter und Variablen für die Turbulenzparametrisierung herausgezogen. Verschiedene lokale und nicht-lokale Parametrisierungen aus dem WRF-Physik-Paket werden verifiziert, spezifiziert und Verbesserungen vorgeschlagen bzw. entwickelt. Damit liefert LAFA neue Beiträge zum Prozessverständnis und zur genaueren Darstellung von Austauschprozessen und der Turbulenz in der nächsten Generation von Wettervorhersage-, Klima- und Erdsystemmodellen.

Sonderforschungsbereich Transregio 181 (SFB TRR): Energietransfer in der Atmosphäre und im Ozean, Teilprojekt (16) L03: Diagnose und Parametrisierung von Wirbeln

Wir quantifizieren die Diffusivität von Wirbeln und untersuchen die Interaktion von Wirbeln mit der mittleren Strömung sowie submesoskaligen Prozessen in Schlüsselregionen des Ozeans mit Hilfe von Lagrange-Partikelstatistik in Ozeanmodellen und Beobachtungen. Die Datengrundlage liefert ein Drifterexperiment und in-situ Beobachtungen an der Benguela-Auftriebsfront. Zusätzlich entwickeln wir eine energetisch konsistente Parametrisierung von meso- und submesoskaligen Prozessen welche wir für den globalen Ozean testen werden, wobei der Fokus auf Skalen von 100 km - 1 km liegt.

Beobachtung von Peroxyradikalen in dem städtischen Wald und Vergleichsübung von Peroxyradikale- Messmethoden

Peroxyradikale sind kurzlebige Spezies, die an den meisten Oxidationsprozessen in der Atmosphäre beteiligt sind, die zur Bildung von langlebigeren und chemisch oder toxikologisch wichtigen Schadstoffen wie Ozon führen. Insbesondere in Gebieten, die von komplexen Emissionsquellen betroffen sind, sind Peroxyradikal-Messmethoden mit ausreichender Genauigkeit, Reproduzierbarkeit und Empfindlichkeit erforderlich, um die chemische Umwandlung der städtischen Umweltverschmutzung zu verstehen. In dieser Hinsicht ermöglichen Vergleiche von state-of-the-art Sensoren in chemischen Reaktorkammern deren Charakterisierung unter kontrollierten Bedingungen und verbessern das Vertrauen in die Messung von Peroxyradikalen.SPRUCE strebt ein besseres Verständnis der Rolle der Peroxyradikale bei atmosphärischen chemischen Umwandlungen an, die aus der Wechselwirkung zwischen urbanen anthropogenen und ländlichen biogenen Emissionen resultieren. Im Rahmen der vorgeschlagenen Arbeit wird das vorhandene PeRCEAS-Instrument (Peroxy Radical Chemical Enhancement and Absorption Spectrometer) an der Messkampagne des internationalen Projekts ACROSS (Atmospheric ChemistRy Of the Suburban Forest) zur Untersuchung des Schadstoffausflusses von Paris über ein Waldgebiet, und in der internationalen Vergleichsstudie ROxCOMP22 für wissenschaftliche Instrumente, die atmosphärische Peroxyradikale teilnehmen. Diese beiden Messkampagnen befassen sich mit zwei Hauptaspekten von SPRUCE. Sie bieten eine einzigartige Gelegenheit für a) die Messung von Peroxyradikalen in der spezifischen Umgebung von Interesse und in Verbindung mit einer umfangreichen Reihe von Beobachtungen, die für die Interpretation der Radikalchemie von wesentlicher Bedeutung sind, und b) die Bewertung der Datenqualität und Leistungsfähigkeit von PeRCEAS, insbesondere die Überprüfung der Sensitivität und Effizienz für die Speziation der Radikale unter kontrollierten Bedingungen.Ein Schwerpunkt der Studie wird auf der Untersuchung von Oxidationsreaktionen und Ozonausbeuten in Luftmassen mit unterschiedlicher anthropogener/biogener Signatur in Abhängigkeit von der Menge und Zusammensetzung von Peroxyradikalen liegen. Numerische Berechnungen und Modelle werden durch die Beobachtungen von Vorläuferspezies eingeschränkt, um die Budgets von Peroxyradikalen abzuschätzen. Der Vergleich mit den PeRCEAS-Messungen wird verwendet, um das Verständnis der Oxidationsmechanismen in urbanen Plumes gemischt mit biogenen Emissionen zu testen. Es wird erwartet, dass die Analyse des resultierenden Datensatzes das aktuelle Wissen über die chemische Transformation von Megacity-Emissionen während des atmosphärischen Transports ergänzt.

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