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Forschergruppe (FOR) 1525: INUIT - Ice Nuclei research UnIT, Kompositionsanalyse von Eisresiduen mittels der Kombination von Aerosol-Massenspektrometrie mit einem virtuellem Gegenstromimpaktor

Dieser Fortsetzungsantrag eines bestehenden Forschungsprojekts innerhalb der Forschergruppe INUIT (Ice Nuclei Research UnIT) hat zum Ziel, die physikalischen und chemischen Eigenschaften von atmosphärischen Eiskeimen (ice nucleating particles, INP) und Eispartikelresiduen (ice particle residuals, IPR) zu untersuchen. Es werden hauptsächlich zwei Messtechniken eingesetzt: virtueller Gegenstromimpaktor und Laserablationsmassenspektrometrie. Eiskeime (INP) aus atmosphärischem Aerosol werden erst in einem Eiskeimzähler aktiviert, so dass sich Eiskristalle bilden, die dann mit einem bepumpten Gegenstromimpaktor aufgrund ihrer Größe extrahiert und verdunstet werden können. Die freigesetzten INP können wiederum mit dem Massenspektrometer oder anderen Messtechniken untersucht werden. Dieses Experiment wird während einer Feldmesskampagne in der Nähe der Quellen von potentiell guten Eiskeimen (Mineralstaub, Biopartikel, anthropogene Partikel) durchgeführt. Ein geeigneter Kampagnenort hierfür ist die Mittelmeerregion, z.B. Südspanien. Die Eispartikelresiduen werden direkt aus unterkühlten Mischphasenwolken gesammelt. Hierzu wird ein spezieller Eis-Gegenstromimpaktor eingesetzt, der nur Eiskristalle sammelt und von den unterkühlten Wolkentröpfchen trennt. Nach der Sammlung wird das Eis der Eiskristalle verdunstet, so dass die Eisresidualpartikel freigesetzt werden und mittels des Laser- Ablationsmassenspektrometers analysiert werden können. Dieses Experiment wird auf einer Bergstation (Jungfraujoch) durchgeführt. Die Kombination aus Eiskeimzähler, bepumptem Gegenstromimpaktor und Massenspektrometer wird auch unter Laborbedingen zur Bestimmung der Eiskeimfähigkeit von internen und externen Partikelmischungen (z.B. biologisch/mineralisch) betrieben. Das Laserablationsmassenspektrometer in seiner Eigenschaft als Einzelpartikel-Analysegerät wird ebenfalls dazu eingesetzt, um den Mischungszustand der erzeugten Mischpartikel zu charakterisieren.

Charakterisierung von Mineralstaub-Deposition mit hoher Zeitauflösung im Hinblick auf Partikelgröße, Zusammensetzung und atmosphärische Alterung an für ein atmosphärisch-ozeanisches Staubbudget relevanten Standorten

Nass- und Trockendeposition sind die wesentlichen Prozesse, die Mineralstaub aus der Atmosphäre entfernen. Teragramm Mineralstaub werden pro Jahr interkontinental verfrachtet. Erreicht Staub weitab von seiner Quelle wieder die Erdoberfläche, kann er erheblichen Einfluss auf Ökosysteme haben. Insbesondere ozeanische Ökosysteme sind in ihrer Bioproduktivität nährstofflimitiert. Diese Nährstoffe können durch Mineralstaub eingetragen werden. Trotz der Bedeutung der Deposition sind Messungen bislang rar, und Staubmodelle, die sich an den wenigen Messungen validieren, zeigen erhebliche Fehler. Hauptsächlich der Mangel an geeigneten Messdaten behindert im Moment das weitergehende Verständnis des Staubzyklus. Fehlende standardisierte Messtechnik zur Trockendepositionsmessung erschwert bislang gute Datenerfassung. Daher wird ein neuer automatisierter Nass- und Trockendepositionssammler entwickelt und charakterisiert. Der Sammler wird mit meteorologisch relevanter Zeitauflösung (Stunden bis Tage) betrieben und damit einen großen Nachteil vergangener Messungen beheben, nämlich eine Zeitauflösung von meist Wochen bis Monaten. Durch den Einsatz automatisierter rasterelektronenmikroskopischer Einzelpartikel-Analyse wird ein bisher unerreichter Daten-Detailreichtum für Partikelgrößen von 700 nm bis 100 mym zur Verfügung stehen, einschließlich Partikelgrößenverteilung, Elementzusammensetzung und Partikel-Mischungszustand. Besondere Aufmerksamkeit wird potentiellen Nährstoffen wie Fe, P, K, Mg und Ca gewidmet. Für ausgewählte Proben wird weiterhin Partikel-Hygroskopizität bestimmt.Nach der Testphase auf der Insel Frioul, Frankreich, während der der Sammler im Vergleich zur dort existierenden Zeitreihe validiert wird, werden drei Instrumente an Stationen in Betrieb genommen, die für Staubeintrag in die relevant Ozeane sind: Sao Vicente, Kap Verde und Barbados im Saharischen Ausfluss so wie Heimaey, Island, im arktischen Staub. In einer zweiten Phase (nach dem vorliegenden Projekt) soll das Netzwerk dann erweitert werden durch New Island, Falkland im südamerikanischen Ausfluss, Amakusa, Japan im asiatischen Ausfluss und die Insel Amsterdam zwischen dem südafrikanischen und dem australischen Ausfluss. Zum ersten Mal werden aus diesem Projekt kontinuierliche Zeitreihen der Nass- und Trockendeposition von Mineralstaub zur Verfügung stehen, die tägliche bzw. Ereignis-basierte Zeitauflösung und zudem Partikel-Größenauflösung bieten. Hieraus werden atmosphärische Schlüsselfaktoren abgeleitet, die zur Deposition führen. Weiterhin wird eine Partitionierung zwischen Nass- und Trockendeposition und ihr Größenverteilung von Nährstoffen - insbesondere P und Fe - untersucht. Partikel-Mischungszustand und Form werden durch ein Mischungsmodell und Bildanalyse bestimmt. Eine öffentliche Datenbank wird bereitgestellt, die z. B. für Modellvalidierung zu Verfügung steht. Es ist geplant, die Stationen nach Ende der DFG-Finanzierungphase weiter zu betreiben.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1685: Ecosystem nutrition: forest strategies for limited phosphorus resources; Ökosystemernährung: Forststrategien zum Umgang mit limitierten Phosphor-Ressourcen, The importance of fungal-fungal and bacterial-fungal interactions for phosphorus dynamics in forest soils

Plant uptake of phosphate (P) in complex forest ecosystems relies to a great extent on microbial mineralization of P from organic and inorganic sources but the relative contributions of the microbial communities to P cycling and allocation in forest soils is not yet very well understood. Within this project we will focus on two interactions that could elucidate key processes of microbial P dynamics in forest sites. We want to clarify the importance of both fungal-fungal and bacterial-fungal interactions for P dynamics in forest soils that are transitioning from P acquiring (efficient mobilization of P from primary and secondary minerals) into P recycling systems (highly efficient cycling of P). We want to reveal furthermore the relative contributions of saprotrophic and ectomycorrhizal fungi to P cycling and allocation. Following a hierarchical approach we want to investigate: (I) the fungal-fungal interaction between saprotrophic and ectomycorrhizal fungi at the plot scale by a systematical exclusion of ectomycorrhizal fungi in the field; (II) elucidate the P dynamics in the mycosphere at the small scale (mm to cm scale) by the use of trenching experiments. (III) investigate the regulation of bacterial as well as fungal P cycling in a microcosm experiment and evaluate the particular microbial uptake, allocation and cycling of P in the mycosphere by the use of several chemical and microbiological approaches. The trenching experiments will be performed on the study sites: Bad Brückenau, Conventwald, Vessertal, Mitterfels and Lüss in close proximity to beech trees (Fagus sylvatica L.). The microcosm experiment will be performed under controlled conditions in the lab.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1685: Ecosystem nutrition: forest strategies for limited phosphorus resources; Ökosystemernährung: Forststrategien zum Umgang mit limitierten Phosphor-Ressourcen, When nano-scale meets biodiversity: retention and recycling mechanisms of organic phosphorus in soil

Soil organic matter is considered to become an increasingly important source of bioavailable phosphorus (P) with depletion of inorganic P within primary minerals. Current concepts on P cycling and mobilization of organic P largely ignore the formation of mineral-organic associations. This project aims to link processes occurring at the nanoscale on mineral surfaces with the bioavailability of organic P, with particular focus on the influence of biodiversity and establishment of functional niches by microbial communities on P recycling in soils. Along a soil P availability gradient the proportion of mineral-associated P as well as its composition (31P NMR and X-ray absorption near edge structure spectroscopy) will be determined and related to mineralogical soil properties. Based on adsorption and desorption experiments using both, monomeric and polymeric P sources, the recycling potential of mineral-bound organic P by various biotic communities (plants, mycorrhiza, bacteria) will be determined in mesocosm and field experiments. We expect to assess the relevance of mineral-associated organic P for the P recycling of forest ecosystems and to identify the major controlling abiotic and biotic variables.

Messungen von Wasserstoff-Isotopenverhältnissen in atmophärischen flüchtigen organischen Verbindungen

Messungen der Verhältnisse stabiler Isotope in flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) in der Atmosphäre liefern wichtige Informationen über die Quellen, die photochemische Geschichte, die Aufenthaltszeiten und die Bilanzen dieser Verbindungen. Bisherige Studien haben sich ausschließlich mit den Verhältnissen stabiler Kohlenstoffisotope in diesen Verbindungen beschäftigt. Die Untersuchung der Isotopenverhältnisse anderer Elemente kann dazu beitragen, atmosphärische Prozesse noch besser zu verstehen und zu quantifizieren. Am vielversprechendsten sind dabei die Verhältnisse der stabilen Wasserstoffisotope, weil auf Grund des im Vergleich zu Kohlenstoff höheren Masseverhältnisses deutlich ausgeprägter Isotopeneffekte zu erwarten sind. Wir beabsichtigen, die Verhältnisse stabiler Wasserstoff-Isotope in atmosphärischen VOC mit einem Gaschromatograph-Pyrolyse-Isotopenverhältnis-Massenspektrometer (GC-P-IRMS) zu messen. Dazu haben wir eine Methode entwickelt, die auf einer Modifikation der bisherigen Messungen stabiler Kohlenstoff-Isotope in atmosphärischen VOC beruht. Um die für diese Messungen notwendigen Nachweisgrenzen und Reproduzierbarkeiten zu gewährleisten, ist die Anreicherung der VOC aus einer großen Probenmenge (je nach Konzentration der VOC bis zu 200 L Luft) notwendig. Dazu wurde das vorhandene Probenaufbereitungssystem modifiziert. Die Methode ist inzwischen gut charakterisiert. Wir konnten zeigen, dass die Nachweisgrenzen ausreichen, um die in der Atmosphäre erwarteten Änderungen der Isotopenverhältnisse durch chemische und physikalische Prozesse nachweisen zu können. Erste Messungen von VOC aus der Umgebungsluft ergaben vielversprechende Ergebnisse. Es ist geplant, basierend auf den bisherigen Erfahrungen das Anreicherungssystem umzubauen, um eine bessere Reduzierung von Wasser und Kohlendioxid aus der Luftprobe zu erreichen sowie durch die Wahl neuer Adsorbentien die Anreicherung zu optimieren und das Spektrum der messbaren VOC zu erweitern. Parallel dazu werden fehlende kinetische Isotopeneffekte gemessen sowie Quellstudien durchgeführt. Anschließend sollen in einer einjährigen Studie Tages- und Jahresgänge ausgewählter VOC untersucht werden. Parallel dazu sollen bestehende Interpretationsmethoden und Anwendungsmöglichkeiten weiterentwickelt werden. Die vorgeschlagene Methode ist ein empfindliches Werkzeug, um die Quellen von VOC zu identifizieren, photochemische Prozesse sowie den Einfluss von Chemie und Transport auf ihre Verteilung zu untersuchen und ihre Aufenthaltszeiten in der Atmosphäre zu bestimmen. Unseres Wissens gibt es bisher keine Messungen der Verhältnisse stabiler Wasserstoff-Isotope in VOC in der Umgebungsluft. Diese Messungen werden weitere Bausteine zum Verständnis chemischer und physikalischer Prozesse in der Atmosphäre liefern.

Erweiterte experimentelle Untersuchungen der reaktiven Halogenchemie in Polarregionen (HALOPOLE III)

Halogenradikale spielen eine Schlüsselrolle in der Chemie der polaren Grenzschicht. Alljährlich im Frühjahr beobachtet man riesige Flächen von mehreren Millionen Quadratkilometern mit stark erhöhten Konzentrationen von reaktivem Brom, welches von salzhaltigen Oberflächen in der Arktis und Antarktis emittiert werden. Dieses Phänomen ist auch als Bromexplosion bekannt. Des Weiteren detektieren sowohl boden- als auch satellitengestützte Messungen signifikante Mengen von Jodoxid über der Antarktis, jedoch nicht in der Arktis. Die Gründe für diese Asymmetrie sind nach wie vor unbekannt, aber das Vorhandensein von nur wenigen ppt reaktiven Jods in der antarktischen Grenzschicht sollte einen signifikanten Einfluss auf das chemische Gleichgewicht der Atmosphäre haben und zu einer Verstärkung des durch Brom katalysierten Ozonabbaus im polaren Frühjahr haben. Der Schwerpunkt der Aktivitäten im Rahmen von HALOPOLE III wird auf der Untersuchung von wichtigen Fragestellungen liegen, die im Rahmen der Vorgängerprojekte HALOPOLE I und II im Bezug auf die Quellen, Senken und Transformationsprozesse von reaktiven Halogenverbindungen in Polarregionen aufgetreten sind. Basierend sowohl auf der synergistischen Untersuchung der bislang gewonnen Daten aus Langzeit - und Feldmessungen sowie auf neuartigen Messungen in der Antarktis sind die wesentlichen Schwerpunkte: (1) Die Untersuchung einer im Rahmen von HALOPOLE II aufgetretenen eklatanten Diskrepanz zwischen aktiven und passiven Messungen DOAS Messungen von IO. (2) Eine eingehende Analyse der DOAS Langzeitmessungen von der Neumayer Station und Arrival Heights (Antarktis) sowie Alert (Kanada) bezüglich Meteorologie, Ursprung der Luftmassen, Vertikalverteilung, sowie des Einflusses von Schnee, Meereis und Eisblumen auf die Freisetzung von reaktiven Halogenverbindungen. (3) Die Untersuchung der kleinskaligen räumlicher und zeitlichen Variation von BrO auf der Basis einer detaillierten Analyse der flugzeuggebundenen MAX-DOAS Messungen während der BROMEX 2012 Kampagne in Barrow/Alaska. (4) Die Analyse der kürzlich in der marginalen Eiszone der Antarktis auf dem Forschungsschiff Polarstern durchgeführten Messungen im Hinblick auf die horizontale und vertikale Verteilung von BrO und IO, sowie den Einfluss der Halogenchemie auf den Ozon- und Quecksilberhaushalt. (5) Weitere detaillierte Untersuchungen des Einflusses von Halogenradikalen, insbesondere Chlor und Jod, auf das chemische Gleichgewicht der polaren Grenzschicht auf der Basis einer Messkampagne in Halley Bay, Antarktis. (6) Detailliertere Langzeit-Messungen von Halogenradikalen und weiteren Substanzen auf der Neumayer Station mittels eines neuen Langpfad-DOAS Instruments welches im Rahmen dieses Projektes entwickelt wird. Zusätzlich zu den bereits existierenden MAX-DOAS Messungen werden diese eine ganzjährige Messungen des vollen Tagesganges sowie die Untersuchung nicht nur der Brom- und Jodchemie, sondern auch der Chlorchemie ermöglichen.

Aerosol-Wolken-Niederschlags-Wechselwirkungen für regionale Emissionen

Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen stellen einen der wesentlichen Unsicherheitsfaktoren bei Verständnis und Quantifizierung der geographischen Verteilung von Wolken- und Niederschlagseigenschaften, aber auch des Strahlungsantriebs des globalen Klimawandels dar. Die grundlegende Idee des Projekts ist es, regional unterschiedliche Trends in anthropogenenen Emissionen von Aerosolen zu nutzen, um deren Einfluss auf Trends in Wolken-, Niederschlags- und Strahlungsgrößen zu bestimmen. Hierzu sollen verschiedene Szenarien in Multi-Klimamodell-Ensembles ('historische' Simulationen mit allen Strahlungsantrieben und 'Aerosol'-Simulationen mit allen Antrieben außer anthropogenem Aerosol) analysiert werden und mit Beobachtungsdaten verglichen werden. Konkret werden vier Fragen untersucht:(i) Welche Beziehung besteht zwischen regionalen Trends in Aerosolemissionen und Wolken-Strahlungs-Effekten? - Diese Studien analysieren Simulationen aus dem Multi-Modell-Ensemble.(ii) Wie erfolgreich reproduzieren die Modelle beobachtete Trends? Hier werden die Klimamodelle mit Beobachtungsdaten verglichen.(iii) Welchen Einfluss haben Emissionstrends für Aerosole und resultierende Strahlungsantriebe auf die atmosphärische Zirkulation? Simulationen mit dem Aerosol-Klima-Modell ECHAM6-HAM2 sollen für drei Zeitscheiben durchgeführt und analysiert werden.(iv) Welche Rolle spielen Emissionstrends für Änderungen in Extremniederschlägen in Südost-Asien? - Mit speziellen Simulationen sollen die verschiedenen Hypothesen getestet werden.

Bentho-pelagischer Transport methanotropher Mikroorganismen über Gasblasen

Gasblasenfreisetzende Seep-Gebiete sind äußerst bedeutende Methanquellen in aquatischen Systemen. Einen wesentlichen Beitrag zur Kontrolle der Methanemission in die Atmosphäre liefern methanotrophe Mikroorganismen, die sowohl im Sediment als auch in der Wassersäule in der Umgebung dieser Seeps angesiedelt sind. Im Vergleich zum Hintergrundwasser sind im Nahfeld dieser Seeps die Abundanz und die Aktivität dieser Organismen in der Wassersäule stark erhöht. Unsere Pilotstudie im DFG Projekt Transport Methan-oxidierender Mikroorganismen aus dem Sediment in die Wassersäule über Gasblasen (Bubble Shuttle) an einer Seep Lokation im Coal Oil Point Seep Gebiet (Kalifornien, USA) konnte erstmals zeigen, dass methanotrophe Bakterien über Gasblasen vom Sediment in die Wassersäule transportiert werden können. Das übergeordnete Ziel des hierauf aufbauenden Projektes besteht darin, die Bedeutung dieses Transportprozesses für den pelagischen Methanumsatz an diesen Seep-Gebieten einzuschätzen. Dafür sollen uns multidisziplinäre Studien an verschiedenen Seep Gebieten in Santa Barbara (Kalifornien, USA) und der Nordsee ermöglichen, die Umweltfaktoren zu diskutieren, die auf die Effizienz des bentho-pelagischen Gasblasentransports einwirken. Durch laborbasierte Inkubationsexperimente planen wir die Aktivität benthischer methanoxidierender Bakterien, die wir an verschiedenen Seep-Gebieten beprobt haben, in pelagischer Umgebung zu untersuchen. Zusammen mit molekularbiologischen Untersuchungen wollen wir zusätzlich Antworten auf die Frage erhalten, ob der Gasblasentransport einen bentho-pelagischen Austauschprozess darstellt, der einen Einfluss auf die Diversität der pelagischen methanotrophen Gemeinschaft im Umfeld von Seep-Gebieten nimmt. Durch Feldstudien an einer Blowout Lokation in der Nordsee und der Einbindung ozeanographischer Messungen und Modelle wollen wir letztlich ein Budget für pelagische methanotrophe Bakterien in der Umgebung eines Seeps erstellen, mit dessen Hilfe wir die Bedeutung des bentho-pelagischen Gasblasentransports auf die Abundanz methanotropher Bakterien und den pelagischen Methanumsatz abschätzen können.

Ressortforschungsplan 2023, Mikroplastik in der Außenluft: Erfassung, Quantifizierung, Identifizierung und Quellen von luftgetragenem Mikroplastik

Mikroplastik (Partikel im µm Bereich) entsteht durch verschiedenste Prozesse, insbesondere jedoch durch Abrieb und Erosion von Plastik. Dabei ist ein Eintrag über den Wasser- und Bodenpfad mittlerweile unbestritten. Jedoch weiterhin ungeklärt ist der tatsächliche Eintrag über den Luftpfad. Zwar belegen Studien das Vorkommen von Mikroplastik an weitentfernten Orten und lassen auch den Schluss eines zumindest teilweisen Transportes über die Luft zu, aber wie hoch dieser Beitrag tatsächlich ist bleibt zurzeit ungeklärt. Darüber hinaus spielt die Identifikation der Polymere und somit die Erfassung der Quellbeiträge eine entscheidende Rolle. Ziel des Projektes ist es den luftgetragenen Eintrag von Mikroplastik und deren Quellen an Hintergrundstationen des Luftmessnetzes zu bestimmen. Dafür sollen an ausgewählten Messstationen des Luftmessnetzes des Umweltbundesamts (UBA) plastikfreie Niederschlagssammler sowie Vorrichtungen zur Feinstaubprobenahme installiert und über den Projektzeitraum repräsentativ PM10 Feinstaub- und Niederschlagsproben gesammelt und deren chemische Zusammensetzung analysiert werden. Zusätzlich sind Analysen von Niederschlagsproben zu Vergleichszwecken vorzusehen. In der Studie soll zudem die Ergebnisse statistisch (deskriptiv und beurteilend) ausgewertet und eine mögliche Quellenidentifikation über die Inhaltsstoffe erarbeitet werden.

Forschergruppe (FOR) 1525: INUIT - Ice Nuclei research UnIT, Screening und Charakterisierung biologischer Eiskeime und Untersuchung deren Einflusses auf die Eiskeimaktivität von Boden-und Mineralstaub

Mikroorganismen sind im Boden, in kryptogamen Gemeinschaften und in der Atmosphäre von zentraler Bedeutung. Verschiedene Spezies von Bakterien, Pilzen, Flechten und Pollen wurden bereits als Eiskeime, welche eine Eisbildung bei relativ hohen Temperaturen initiieren können, identifiziert, und besonders biologische Bestandteile aus dem Boden sind eine vermutlich bedeutsame Quelle atmosphärischer Eiskeime. Die genauen Quellen biologischer Eiskeime in der Atmosphäre sind jedoch kaum bekannt, obwohl ein potentieller Beitrag dieser, zur Eis- und Niederschlagsbildung mittlerweile von verschiedenen Studien untermauert wird. Aktuelle Untersuchungen verschiedener Boden- und Luftproben zeigen Hinweise, dass verschiedene eisaktive Pilze unterschiedlicher Phyla nicht nur im Boden und in der Luft vorhanden sind, sondern auch häufig in der kultivierbaren Fraktion vorkommen können. Aus diesem Grund befasst sich das vorgeschlagene Projekt mit der Suche nach weiteren bisher unbekannten eisaktiven Mikroorganismen und Bestandteilen aus dem Boden, von Pflanzen und kryptogamen Gemeinschaften und mit der Erforschung ihres Einflusses auf die Eiskeimaktivität des Bodens. Die nötigen Methoden für ein Screening verschiedenster Kulturen z.B. von Cyanobakterien sind in unserem Labor gut etabliert. Zudem sollen die jeweiligen Eiskeime der neu gefundenen eisaktiven Organismen auf molekularer Ebene charakterisiert werden.

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