Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Sondervermögen Großforschung, Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. Das Gesamtziel von ThermAc ist die Erweiterung des Kenntnisstands und der thermodynamischen Datenbasis für Actinide, ausgewählte Spaltprodukte und Eisen. Die Arbeiten erlauben einen signifikanten Abbau von Unsicherheiten in Langzeitsicherheitsanalysen für wärmeproduzierende Abfälle. Im Rahmen des Teilprojekts von KIT INE werden für erhöhte Temperaturen (T kleiner als 90 Grad Celsius) Arbeiten zur Löslichkeit von Actiniden, Actinid-Komplexierung, Ion-Wechselwirkungsprozessen, Stabilität löslichkeitsbestimmender Actinidfestphasen und umfangreiche Arbeiten zur Schätzung thermodynamischer Daten durchgeführt. Es werden belastbare thermodynamische Daten und Modellparameter generiert, die in entsprechende Datenbasen (THEREDA) integriert werden können. ThermAc liefert somit einen entscheidenden Beitrag für den thermodynamisch fundierten Langzeitsicherheitnachweis. KIT-INE arbeitet in allen Arbeitspaketen von ThermAc mit Ausnahme von AP4. Im Einzelnen sind das: AP1 - Initialisierungsarbeiten, AP2 - Schätzverfahren für thermodynamische Parameter bei höheren Temperaturen, AP3 - Erarbeitung von thermodynamischen Daten zur Speziation der Actiniden in wässrigen und festen Systemen, AP5 - Bewertung von Schätzmethoden, und AP6 - Qualitätsmanagement / Dokumentation. Im Rahmen von AP2 werden umfangreiche Schätzungen von thermodynamischen Daten durchgeführt, die von INE mit Hilfe von Unteraufträgen an Amphos21 (Spanien) und PSI-LES (Schweiz) in das Projekt integriert werden. KIT-INE ist Koordinator des Verbundprojekts ThermAc.
Das Projekt "Teilprojekt D" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK), IEK-6: Nukleare Entsorgung und Reaktorsicherheit durchgeführt. Gesamtziel des Projekts ist die Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis für Actiniden, langlebige Spaltprodukte und Matrixelemente mit Relevanz für die Endlagerung hochradioaktiver wärmeproduzierender Abfälle. Der Fokus liegt auf dem Verhalten in aquatischen Systemen bei erhöhten Temperaturen bis 90 °C und niedrigen bis mittleren Ionenstärken - unter Nutzung von Abschätzungsalgorithmen, neuen experimentellen Untersuchungen und quantenchemisch gestützten Strukturinformationen. Um dieses Ziel zu erreichen, werden die beteiligten Verbundpartner aus Universitäten und nationale Forschungseinrichtungen ihre Expertise und Aktivitäten in Synthese, Charakterisierung, und Theorie bündeln, um zu einen tieferen Verständnis der Thermodynamik der ausgewählten Systeme zu gelangen. Durch die das Projekt im Wesentlichen tragenden Doktoranden und Post-Doc Stellen und die verbesserte Vernetzung der beteiligten Institutionen wird ein wichtiger Beitrag zur Nachwuchsförderung mit dem Ziel des Erhalts und der Erweiterung von radiochemischer und kerntechnischer Kompetenz in Deutschland geleistet. Die am IEK-6 geplanten Aufgaben beinhalten Untersuchungen an den endlagerrelevanten Sekundärphasen der Doppelhydroxide (LDH) und (Ra,Ba)SO4 inklusive der Erarbeitung neuer experimenteller Daten zur Löslichkeit, der Bewertung von Schätzmethoden durch Vergleich mit den neuen Daten und ggf. Erweiterung der Schätzmethoden.
Das Projekt "Teilprojekt C" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Heidelberg, Physikalisch-Chemisches Institut durchgeführt. 1. Vorhabensziel: Das Gesamtziel des Projektes ist die Erweiterung des Kenntnisstands und der thermodynamischen Datenbasis für Actinide, langlebige Spaltprodukte und Matrixelemente mit Relevanz für Langzeitsicherheitsanalysen zur Endlagerung hochradioaktiver wärmeproduzierender nuklearer Abfälle. Im Rahmen dieses Teilprojekts werden Arbeiten zum Komplexierungsverhalten von Actiniden mit anorganischen Liganden Temperaturbereich bis 90°C durchgeführt. Ziel dieses Teilprojekts ist es, thermodynamische Standarddaten für einen größeren Ionenstärke- und Temperaturbereich zu erhalten. Diese Daten sollen dann in schon bestehende Datenbasen einfließen. Das Projekt liefert somit einen entscheidenden Beitrag für eine thermodynamisch fundierte Sicherheitsanalyse zur Langzeitsicherheit von nuklearen Endlagern. 2. Arbeitsplanung: Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: 1. Komplexierung von dreiwertigen Actiniden mit Chlorid und Carbonat; 2. Hydrolyse von dreiwertigen Lanthaniden/Actiniden bei erhöhten Temperaturen; 3. Komplexierung von Np(V) mit anorganischen Liganden bei erhöhten Temperaturen; 4. Charakterisierung von löslichkeitsrelevanten Festphasen; 5. Bewertung von Schätzmethoden; Qualitätsmanagement und Dokumentation.
Das Projekt "Teilprojekt E" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität München, Fakultät für Chemie, Lehrstuhl für Theoretische Chemie durchgeführt. Ziel des Projektes im Verbund ist die quantenchemische Charakterisierung von Hydroxid- und Carbonatkomplexen des Neptuniums in wässriger Lösung. Der rechnerische Ansatz liefert dabei zum Experiment komplementäre Informationen über mögliche Spezies und Isomere, ihre elektronische und geometrische Struktur, Schwingungen und Energien. Derartige Ergebnisse stellen einen Beitrag zum mechanistischen Verständnis der chemischen Verhältnisse und Prozesse auf atomarem Niveau dar, das für belastbare Modellierungen der Chemie der Actiniden im Rahmen von Sicherheitsanalysen wesentlich ist. Im Projekt wird eine relativistische Dichtefunktionalmethode zur Berechnung elektronischer Strukturen und daraus abgeleiteter anderer Eigenschaften von Molekülen angewandt. Solvatationseffekte für Komplexe in wässriger Lösung werden mittels eines polarisierbaren Kontinuumsmodells behandelt. Diese in der Quantenchemie bewährte und effiziente Vorgehensweise wird vom Antragsteller bereits langjährig zur Behandlung von Actinidenkomplexen eingesetzt, womit sehr gute Voraussetzungen zur Bearbeitung der im Projekt geplanten Aufgaben gegeben sind.
Das Projekt "Teilprojekt B" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Gesamtziel des Projektes ist die Erweiterung des Kenntnisstands und der thermodynamischen Datenbasis für Actinide, langlebige Spaltprodukte und Matrixelemente mit Relevanz für Langzeitsicherheitsanalysen zur Endlagerung hochradioaktiver wärmeproduzierender Abfälle. Das Projekt adressiert den Temperaturbereich bis 90°C, und vorrangig Systeme bei niedrigen oder mittleren Ionenstärken. Angesichts der existierenden Lücken sowie der relativ kurzen Projektlaufzeit ist ein signifikanten Wissenszuwachs wurde ein integriertes Konzepts mit vier strategischen Komponenten entwickelt: (I) Systematische Anwendung von Schätzmethoden für thermodynamische Daten und Modellparameter; mit nachgeschalteter geochemischer Modellierung von Referenzsystemen. (II) Experimentelle Validierung dieser Vorhersagen (III.) Untersuchungen zum verbesserten Prozessverständnis der Actinidenchemie. (IV) Finale kritische Evaluation der Schätzmethoden für Belange der Langzeitsicherheitsanalysen und Ableitung noch notwendiger Experimente für thermodynamisch unterbestimmte Systeme und relevante Prozesse. HZDR bearbeitet im Gesamtvorhaben folgende Arbeitspakete: AP1 Initialisierungsarbeiten, AP2 Schätzverfahren für thermodynamische Parameter bei höheren Temperaturen, AP3 Erarbeitung von thermodynamischen Daten zur Speziation der Actinide in wässrigen und festen Systemen, AP4 Quantenchemische Rechnungen, AP5 Bewertung von Schätzmethoden und AP6 Qualitätsmanagement / Dokumentation.