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Bilanz der Verteilung und Umwandlung von Umweltchemikalien in Labortieren einschliesslich nichtmenschlischen Primaten sowie in Mikroorganismen

Messung von Umwandlungsgeschwindigkeit, Verteilung in Organen und Geweben von ausgewaehlten Umweltchemikalien in Labortieren sowie Insekten und Mikroorganismen; Strukturausklaerung der Umwandlungsprodukte; Gesamtbilanzmessung bis zu den Endprodukten des Abbaus, um die Abbaukapazitaet dieser Organismen bzw. die Belastung der Umwelt durch Umwandlungsprodukte zu erkennen.

ELPOS - Kriterien für die Persistenz und das Potential für Langstreckentransport von Pestiziden und Industriechemikalien

ELPOS - Kriterien für die Persistenz und das Potential für Langstreckentransport von Pestiziden und Industriechemikalien ELPOS läuft seit Oktober 1999 und wird durch das Umweltbundesamt (UBA) finanziert. Ziel des Projektes ist die Entwicklung und Untersuchung von quantitativen Kriterien für das Potential für Langstreckentransport und die Persistenz von organischen Verbindungen. Das Multimediamodell ELPOS-1.0 beschreibt chemische Abbau- und Transformationsprozesse. Es wurde zur Berechnung der allgemeinen Persistenz und der charakteristischen Transportzeit in der Luft verwendet. Diese beiden beschreibenden Größen berücksichtigen den Austausch zwischen und den Abbau in Transportmedien und sind unabhängig von den Emissionen. Physikalisch-chemische Labordaten und Abbauraten in der Umwelt von 65 zurzeit benutzten Pestiziden, 21 persistenten organischen Schadstoffen (POP) und 23 Industriechemikalien wurden zusammengestellt. Eine Sensitivitätsanalyse zeigt, dass die Sensitivität hauptsächlich von den Eigenschaften der Chemikalien und einigen Umweltparametern abhängt. Die Reihenfolge der Chemikalien kann beeinflusst werden, wenn die Unsicherheit der Parameter berücksichtigt wird. Das gilt besonders, wenn bei der Sensitivitätsanalyse anstatt des Median das 90%-Perzentil verwendet wird. Das Modell wurde modifiziert, um die Temperaturabhängigkeit in einem Bereich zwischen 5°C und 30°C darzustellen. Die allgemeine Aufenthaltszeit und die charakteristische Transportdistanz wiesen eine starke Abhängigkeit von der Temperatur auf. Die charakteristische Transportdistanz kann in Abhängigkeit von den chemischen Eigenschaften sowohl mit der Temperatur ansteigen als auch abnehmen, während die Aufenthaltszeit in jedem Fall invers mit der Temperatur korreliert. Die charakteristische Transportdistanz wurde mit gemessenen räumlichen Konzentrationsgradienten in der Umwelt verglichen. Monitoring-Daten von verschiedenen PCB-Kongeneren wurden entlang eines Nord-Süd-Transektes erhoben und zeigten die gleiche Reihenfolge von Chemikalien, wie sie anhand der charakteristischen Transportdistanz vorhergesagt wurde. Unter Berücksichtigung der Unsicherheit und den begrenzten Möglichkeiten von ELPOS kann die allgemeine Aufenthaltszeit und die charakteristische Transportdistanz der Analyse, Reihung und Begutachtung von Substanzen hinsichtlich Persistenz und Potential für Langstreckentransport dienlich sein. So wurden durch Begutachtung der derzeit benutzten Pestizide einige Kandidaten für weitere Untersuchungen und Maßnahmen identifiziert.

Verhalten des Spurengases Ozon in der freien Atmosphaere

Regelmaessige, taegliche Messung des Gesamtozongehaltes der Atmosphaere, Messung des Vertikalprofils des Ozons mittels Ballonsondierungen mit Radiosonden. Erforschung des Verhaltens des atmosphaerischen Ozons und der Zusammenhaenge zwischen atmosphaerischem Ozon und meterologischen Groessen. Untersuchungen zur Frage einer Aenderung der Ozonschicht der freien Atmosphaere durch anthropogene Einfluesse, besonders durch Fluorkohlenwasserstoffe (hierfuer muss die Sondierungsfolge auf 3-2 mal pro Woche erhoeht werden).

Modellierung anaerober Umsetzungsprozesse mit dem Anaerobic Digestion Modell No. 1 (ADM1)

Für die mathematische Beschreibung anaerober Prozesse wurde von der IWA das Anaerobic Digestion Modell No. 1 (ADM1) entwickelt. Das ADM1 berücksichtigt einen allgemein gültigen Satz von Substraten und biochemischen Prozessen und wurde zunächst für die anaerobe Schlammstabilisierung entwickelt. Für die kinetischen Parameter werden Größenordnungen vorgegeben, die jedoch hohe Schwankungen aufweisen. Kalibrierte Stoffdaten und Angaben für die Zulaufcharakterisierung und -fraktionierung unterschiedlicher Abwässer fehlen. Eine Abbildung von reaktorspezifischen Bedingungen zur Behandlung industrieller Abwässer (z.B. für UASB-Reaktoren oder EGSB-Systeme) erfordert den Aufbau von mehrstufigen angepassten Modellen, die neben dem vierstufigen Prozess auch die entsprechenden verfahrenstechnischen Stufen abbilden. Die Ziele des Vorhabens sind:1.Modellentwicklung für verfahrenstechnische Varianten der anaeroben Industrieabwasserbehandlung zur verbesserten Abbildung aller Umsetzungsprozesse (z.B. UASB-Reaktor, zweistufiger Prozess; Verlängerungsphase des Antrages: EGSB-Reaktors, Modellkalibrierung, Übertragbarkeit auf großtechnische Anlagen),2. Bestimmung der wesentlichen Modellparameter und ihren Schwankungsbreiten durch Sensitivitätsanalysen, Kalibrierung und Validierung der Modelle mit Daten aus anaeroben Batchuntersuchungen und kontinuierlich betriebenen anaeroben Laborversuchen,3. Ermittlung von abwasser- und biomassenspezifischen Stoffdaten für eine Fraktionierung der Inhaltsstoffe industrieller Abwässer und von kinetischen Parametern der Biomasse im Rahmen von Laboruntersuchungen zur Anpassung des ADM1.

Retentionsverhalten und Abbau von Bioziden anhand von Labor- und Feldversuchen in Weinbaugebieten im Hinblick auf die Kontamination des Grundwassers

Untersucht wird das Vermoegen der Boeden, Biozide sorptiv zu binden. Weiterhin sollen die Abbaurate im Boden bestimmt und die entsprechenden Metabolite der Biozide ermittelt werden.

Führt eine gesteigerte Siliziumverfügbarkeit zu eine Erhöhung der Mineralisierung von organischem Material in Niedermooren?

Silizium (Si) spielt eine wichtige Rolle im globalen Kohlenstoffkreislauf. Die Si-Verfügbarkeit in Ökosystemen ist dabei sehr unterschiedlich, abhängig von Ökosystemtyp, Ausgangsgestein, Vegetation und weiteren Faktoren. Aktuelle Forschung hat gezeigt, dass die Si-Verfügbarkeit entscheidend für Nährstoffgehalt und Nährstoffstöchiometrie von pflanzlicher Streu ist; besonders deutlich ist dieser Zusammenhang in Gräser-dominierten Systemen. Bedeutend in dem Zusammenhang ist eine gesteigerte Abbaurate von organischem Material bei gesteigerter Si-Verfügbarkeit. Pflanzenstreu mit geringen Nährstoffgehalten wird bekanntermaßen langsamer abgebaut als nährstoffreiche Streu. Allerdings konnte kürzlich gezeigt werden, dass nährstoffarme Streu mit hohen Si-Gehalten schneller abgebaut wird als nährstoffreiche Streu mit wenig Si. Dabei wurde gleichzeitig durch die Erhöhung des Si-Gehaltes der Streu die Biomasse der abbauenden Pilze stark reduziert. Dies beweist die Bedeutung von Si für den Kohlenstoffkreislauf und die mikrobielle Abbaugemeinschaft in von Gräsern dominierten Ökosystemen. Niedermore, als wichtige Kohlenstoffspeicher und bedeutende Treibhausgas-emittenden, sind solche von Gräsern dominierten Ökosysteme mit einem potentiell hohen Einfluss von Si auf den Kohlenstoffkreislauf. Eine Vorabstudie, welche den Einfluss von Si auf den Kohlenstoffkreislauf in einem Niedermoor untersuchte, zeigte eine verstärkte Respiration mit einer Vordopplung der Methangehalte im Torfkörper auf Si gedüngten Flächen. Allerdings wurde gleichzeitig zu den erhöhten Respirationsraten auch ein Anstieg der Phosphorgehalte (P) in der Bodenlösung gemessen. Eine Erhöhung des verfügbaren P führt bekanntermaßen ebenfalls zu einer Erhöhung der Respiration. Das Ziel des beantragten Projektes ist die direkten Effekte von Si auf den Kohlenstoffkreislauf von den indirekten Effekten (durch die Si bedingte P-Mobilisierung) zu trennen und eine Quantifizierung beider Prozesse vorzunehmen. Unsere Hypothesen sind (i) eine höhere Si Verfügbarkeit führt zu einer Steigerung der Respiration organischer Substanz (Torf), durch (ii) direkte Si-Effekte und indirekte Si-Effekte durch eine Steigerung der P-Verfügbarkeit, (iii) die Steigerung der Respiration durch Si wird vorrangig durch Bakterien als durch Pilze erzielt und (iv) eine Steigerung der Si Verfügbarkeit führt zu einer Steigerung von P und N Verfügbarkeit, Umsatz und Aufnahme durch Pflanzen und damit zu labilerer Streu. Die Mechanismen zu verstehen auf welche Weise Si den Kohlenstoffkreislauf in Niedermooren beeinflusst ist ein wichtiger Teil eines verbesserten Verständnisses des terrestrischen Kohlenstoffkreislaufs.

Regenerative Reinigung organisch und anorganisch kontaminierter Feststoffe durch Oxidation

In diesem Vorhaben werden die Einsatzmoeglichkeiten von in der Wassertechnologie gaengigen Oxidationsverfahren, speziell der Ozonung, im Bereich der Reinigung von Feststoffen untersucht. Dabei standen bisher in erster Linie organisch kontaminierte Boeden von ehemaligen Gaswerksstandorten im Mittelpunkt. Es konnte gezeigt werden, dass sowohl bei einer in-situ- als auch einer ex-situ-Behandlung eine ueber 95prozentige Elimination der Schadstoffklasse der PAK moeglich ist. Der Ozonbedarf betraegt dabei im Falle einer in-situ -Anwendung etwa 5 g Ozon je g organisch gebundenem Kohlenstoff. Durch die Einstellung geeigneter Reaktionsbedingungen, was jedoch nur ex-situ moeglich ist, laesst sich dieser Verbrauch auf 3,5 g/g reduzieren. In einer Parallelreaktion werden ferner die natuerlichen Huminstoffe und auch sulfidische Mineralphasen des Bodens umgesetzt. Dabei kommt es auf gering gepufferten Boeden zu einer Versauerung, der durch eine Kalkung entgegengewirkt werden kann. Von den organischen Oxidationsprodukten wurden nahzu 100 Verbindungen identifiziert. Diese sollen in einer nachfolgenden biologischen Behandlung vollstaendig mineralisiert und der Boden so fuer einen Wiedereinbau konditioniert werden.

Reaktionen in Metalloberflaechen

Alle unedlen Gebrauchsmetalle, wie Aluminium, Eisen und Zirkon, bilden bei der Reaktion mit Gasen oder waessrigen Medien mehr oder minder festhaftende Grenzschichten, welche den Angriff der korrodierenden Agenzien stark hemmen. Die Herabsetzung der Reaktionsgeschwindigkeit haengt von einer Reihe von Faktoren ab: Temperatur, Dicke und Haftung der Schicht, Diffusionsgeschwindigkeit der Agenzien, z.B. des Sauerstoffs, und der Metallkationen, etc. Die Haftung der Schicht und die Beweglichkeit der Reaktionspartner haengt wesentlich von der Konzentration von Fremdelementen in dem Matrixmetall und in der Schicht ab. Sowohl dieser Einfluss als auch die Abhaengigkeit des Konzentrationsverhaeltnisses der Fremdelemente in der Schicht und der Matrix von den Reaktionsbedingungen soll untersucht werden. Neben der allgemeinen, leicht erkennbaren technischen Bedeutung sind diese Arbeiten auch fuer die Wiederaufbereitung von Kernbrennstoffen von erheblichem Interesse. Wasserstoff bewirkt in vielen Metallen eine Versproedung, welche zu erhoehter Anfaelligkeit des Probestueckes gegen Korrosion und Bruch fuehrt. Generell sind zwei Wege fuer die Aufnahme des Wasserstoffs offen: a) Zersetzung von Wasser an der Oberflaeche und anschliessende Diffusion des Wasserstoffs durch die schuetzende Oxidschicht, b) Zersetzung des Wassers und Aufnahme des Wasserstoffs unmittelbar an der Metalloberflaeche, welche in Ritzen oder nicht festhaftenden Teilen der Schicht fuer einen direkten Kontakt mit der Loesung zugaenglich ist. Beide Wege sollen untersucht werden.

Optimierung und Steuerung eines Fermentationssystems mit sequentieller Prozessfuehrung, dargestellt am System Ammonifikation-Nitrifikation

Voraussetzung fuer eine sequentielle Prozessfuehrung ist die genaue Kenntnis der reaktionskinetischen Daten fuer die einzelnen biologischen Systeme. Sie bilden die Grundlage fuer die Bemessung, Optimierung und Steuerung der Verfahrenselemente. Ausschlaggebend fuer die Wahl der Reaktortypen ist die Aufrechterhaltung optimaler Umweltbedingungen (z.B. pH-O2-Konzentration) sowie die Erhaltung einer moeglichst grossen Organismenmenge im System. Fuer die Nitrifikation sind Ruehrkessel-, Festbett- und Wirbelschichtreaktor die zu untersuchenden Alternativen. Die Loesung dieses Problems wird als Beitrag zur Leistungssteigerung von Klaeranlagen sowie zur Entwicklung einer Hochleistungsnitrifikation fuer Industrieabwaesser verstanden.

Zur Bestimmung kinetischer Daten und zur Verbesserung der Reaktionsführung bei heterogen-katalysierten Gas-Flüssig-Reaktionen - Untersuchungen anhand ausgewählter Reaktionen aus der Raffinerietechnik und Petrochemie

Im Rahmen des geplanten Forschungsvorhabens soll eine verbesserte Methode zur Bestimmung kinetischer Daten von Mehrphasenreaktionen entwickelt und getestet werden. Dabei soll ein Zweiphasenreaktor (Flüssigkeit und Katalysator) mit einer Vorsättigung der flüssigen Phase (z.B. bei Hydrierungen mit Wasserstoff) eingesetzt werden. Da nur eine fluide Phase vorliegt, wird der Einfluss der Fluiddynamik überschaubar. Da außerdem kein Stofftransport mehr aus der Gasphase in die Flüssigkeit erfolgt, bestimmen neben der chemischen Reaktion 'nur' noch Diffusionsvorgänge in der flüssigen (Kern)Phase bzw. in den Katalysatorproben die (effektive) Reaktionskinetik. Dieses wesentlich einfachere Reaktionssystem kann sehr genau untersucht werden, und zwar unter Bedingungen (Partikelgröße, Fluidgeschwindigkeit), die auch in technischen Reaktoren herrschen. Durch den anschließenden Vergleich mit Untersuchungen in einem Dreiphasenreaktor kann dann der Einfluss der Fluiddynamik und des Stofftransportes Gas/Flüssigkeit besser als mit den oben beschriebenen üblichen Methoden beurteilt werden. Diese Methode bietet sich allerdings nicht nur für kinetische Untersuchungen an, sondern auch für eine verbesserte Reaktionsführung bei Mehrphasenreaktionen. (...) Folgende Reaktionen, die in der chemischen Praxis bisher in Dreiphasen-Festbettreaktoren durchgeführt wurden, sollen näher untersucht werden: Hydrierung ungesättigter Kohlenwasserstoffe, Entschwefelung von Erdölfraktionen, die Hydrierung von Nitroaromaten, die Umsetzung von Kohlenmonoxid mit Wasserstoff in höhere Kohlenwasserstoffe wie z.B. Dieselöl durch Fischer-Tropsch-Synthese. Diese Modellsysteme wurden ausgewählt, da sie sich hinsichtlich der Kinetik und der notwendigen Reaktionsführung sehr deutlich unterscheiden. Auf diese Weise soll das Prinzip des Zweiphasenreaktors mit Vorsättigung der flüssigen Phase als Methode für kinetische Untersuchungen und als eine Alternative im Hinblick auf die Reaktionsführung von Mehrphasenreaktoren auf einer möglichst breiten Basis untersucht werden.

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