Das Projekt "Teilprojekt 9" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität München, Walther-Straub-Institut für Pharmakologie und Toxikologie durchgeführt. Es soll ein neuer Weg beschritten werden, bei dem durch den Einsatz von in-silico-Methoden für die bekannten TPs ausgewählter Modellsubstanzen mögliche Interaktionen mit für den Menschen relevanten, biologischen Zielstrukturen modelliert werden. Die humantoxikologische Bewertung soll durch einen Quotienten ergänzt werden, der sich aus der voraussichtlichen oder gemessenen Exposition eines Individuums und der als annehmbar bzw. tolerierbar erkannten Exposition ergibt und wie der PEC/PNEC Quotient der Ökotoxikologie als 'Risikoampel' fungieren würde. An der LMU werden Vorarbeiten für Bindungsstudien der Ausgangssubstanzen und ihrer Transformationsprodukte (TPs) mit identifizierten biologischen Zielstrukturen (z.B. Enzyme, Kanal-, Struktur-, Transportproteine, etc.) durchgeführt. Erste Kandidaten sind Leitsubstanzen anthropogener Spurenstoffe wie Sulfamethoxazol, Carbamazepin und Diatrizoat und ihre bekannten TPs. Nach der computer-gestützten Exploration der digitalisierten Zielstrukturen am ZIB sollen auffällige TPs im Hinblick auf ihre Interaktion mit ausgewählten Zielstrukturen näher charakterisiert werden. Die Validierung mit allgemein anerkannten Tests humantoxikologischer Endpunkte (z.B. AMES II-Test) koordiniert die LMU, bevor dann LMU und ZIB gemeinsam die Fakten für eine umfassende Risikobewertung präsentieren.
Das Projekt "Vorkommen von Pharmaka und Hormonen in Grund-, Oberflächengewässern und Böden in Baden-Württemberg" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von DVGW Deutscher Verein des Gas- und Wasserfaches e.V. - Technisch-wissenschaftlicher Verein - Technologiezentrum Wasser (TZW) durchgeführt. Ziel des durchgeführten Projekts war es, umfassende und aussagekräftige Daten zum Vorkommen von Arzneimittelwirkstoffen und hormonell wirksamen Verbindungen in Grundwässern, Oberflächenwässern sowie in Böden in Baden-Württemberg zu erhalten. Zunächst wurden Analysenverfahren entwickelt und optimiert, durch die 74 Einzelstoffe (63 Arzneimittelwirkstoffe und 11 hormonell wirksame Verbindungen) in Grund- und Oberflächenwässern bis zu Konzentrationen von wenigen ng/L erfasst werden konnten. Zur Untersuchung des Vorkommens der Stoffe in Grundwässern in Baden-Württemberg wurden mehr als 180 Proben aus 105 Grundwassermessstellen entnommen und analysiert. Die Ergebnisse zeigen, dass eine Reihe von Grundwasserproben Arzneimittel oder hormonell wirksame Verbindungen enthalten. Die Konzentrationen der nachgewiesenen Verbindungen lagen zwischen 10 ng/L und über 1 my /L. Eine detaillierte Betrachtung der Grundwassermessstellen und ihrer Einzugsgebiete ergab, dass für viele Messstellen ein direkter Zusammenhang zwischen den Arzneimittelbefunden im Grundwasser und einer Abwasserbeeinflussung im Einzugsgebiet besteht. Zur Untersuchung der Fließgewässerbelastung in Baden-Württemberg mit Arzneimitteln und hormonell wirksamen Verbindungen wurden darüber hinaus an insgesamt sechs Messstellen regelmäßig Proben entnommen. Dabei zeigte sich, dass alle untersuchten Gewässer eine Vielzahl von Arzneimittelwirkstoffen enthielten, wobei die Konzentrationen zwischen 10 ng/L und über 1 my g/L lagen und sehr gut mit dem Abwasseranteil des jeweiligen Gewässers korrelierten. Am häufigsten wurden in den untersuchten Fließgewässern - wie bereits in den Grundwässern - Metoprolol, Sotalol, Carbamazepin, Diclofenac, Sulfamethoxazol, Dehydrato-Erythromycin, die iodierten Röntgenkontrastmittel Iopamidol, Iomeprol und Amidotrizoesäure sowie Bisphenol A gefunden.
Das Projekt "Abbau von Sulfamethoxazol in der Bodenpassage" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Berlin, Institut für Technischen Umweltschutz, Fachgebiet Wasserreinhaltung durchgeführt. Problemstellung: Das Auftreten von Antibiotika in Oberflächen- und Grundwässern, sowie vereinzelt in Trinkwasser erregt zunehmend öffentliches und damit einhergehend politisches und wissenschaftliches Interesse. Problematisch ist das Vorhandensein dieser Stoffe aufgrund ihrer biologischen Aktivität und aufgrund der potenziellen Gefahr, dass sich resistente Erreger bilden. Zur Entfernung der Spurenstoffe bei der Trinkwasseraufbereitung wird in der Regel eine Bodenpassage genutzt. Neben zahlreichen anderen Stoffen, die mechanisch, physikalisch oder chemisch entfernt werden, werden auch Antibiotika sowie andere Spurenstoffe abgebaut. Dieser Vorgang wird auf mikrobielle Aktivität zurückgeführt. Sulfamethoxazol (SMX) ist eines der am weitesten verbreiteten Antibiotika, das eine hohe Persistenz aufweist. Der mikrobielle Abbau ist im Einzelnen noch nicht geklärt. Im Rahmen des Projekts sollen bestehende Versuchsanlagen zur Untersuchung des mikrobiellen Abbaus in der Bodenpassage optimiert werden. Der mikrobielle Abbau des Sulfamethoxazols soll hinsichtlich eines Cometabolismus und einer möglichen Threshold- Konzentration untersucht werden. Es soll geklärt werden, welche Parameter den Abbau beeinflussen und welche Metabolite entstehen. Vorgehensweise: Nach dem Einfahren der temperierten Bodensäulen (zur Simulation eines eindimensionalen Aquifers) mit Tegeler See-Wasser wird in Laborversuchen der mikrobielle Abbau des Sulfamethoxazol untersucht. Zu diesem Zweck werden unterschiedliche Bedingungen in den einzelnen Bodensäulen eingestellt. Dazu gehören u.a. unterschiedliche Redoxmilieus, unterschiedliche Kohlenstoffquellen sowie der Einsatz von Eisen und Wasserstoffperoxid. Die Analytik des Sulfamethoxazols und seiner Metabolite erfolgt mittels LC-MS. Daneben werden weitere Parameter wie Nitrat, Phosphat, DOC und Sauerstoffsättigung überwacht, um den Abbau im Einzelnen charakterisieren zu können. Ergebnisse: Der Aufbau der Versuchsanlage, bestehend aus zwölf Bodensäulen, einer Kälteanlage und den entsprechenden Probenahmevorrichtungen ist abgeschlossen. Derzeit werden erste Experimente mit Oberflächenwasser des Tegeler Sees sowie Leitungswasser durchgeführt. Daneben werden die Analytik zur Sauerstoffmessung und die Bestimmung des Sulfamethoxazols mittels LC-MS optimiert.
Das Projekt "NASRI (Natural and Artificial Systems for Recharge and Infiltration) - Forschungsprogramm zur Uferfiltration und künstlichen Grundwasseranreicherung - Prozessuntersuchungen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Berlin, Institut für Technischen Umweltschutz, Fachgebiet Wasserreinhaltung durchgeführt. Uferfiltration und Grundwasseranreicherung sind wichtige Behandlungsschritte für die Trinkwassergewinnung z.B. in Berlin. Das Projekt wurde initiiert um ein tiefergehendes Verständnis für das Verhalten von anthropogenen und natürlichen organischen Stoffen während der Uferfiltration zu erlangen. Ziel ist es, zusammen mit hydrogeologischen Modellen eine Erklärung des On-site Monitorings zu liefern und die Entwicklung von optimalen Design- und Betriebsparameter für die Standorte zu ermöglichen. Ein umfassendes Untersuchungsprogramm der Probennahmestellen Transekte Tegler See, Grundwasseranreicherung Tegel (GWA) und Transekte Wannsee startete im Mai 2002. Zusätzlich wurden Bodensäulensysteme zur Simulation eines typischen Uferfiltrationsstandorts entwickelt. In 2003 konzentrierte sich unsere Arbeitsgruppe auf die Fortsetzung der Felduntersuchungen, auf die Methodenentwicklung für die Einzelstoffanalyse und die Simulationsexperimente an den Bodensäulensystemen. Fortschritte konnten auf allen drei Gebieten gemacht werden. Das monatliche Monitoring der Feldstandorte umfasste DOC, UVA254/436, AOI, AOBr und LC OCD Messungen. Deutliche erhöhte Konzentrationen mehrerer abwasserverwandter Kontaminanten konnten im Sommer 2003 in den Oberflächenwässern nachgewiesen werden. Gründe waren der außergewöhnlich warme Sommer in Kombination mit sehr wenig Niederschlag. Zusätzlich wurde das Klärwerk Schönerlinde, welches in den Tegeler See einleitet, ausgebaut. Die AOI-Konzentration im Tegeler See stieg im Sommer auf bis zu 16 Mikro g/l. Die Einflüsse der höheren Oberflächenwasserkonzentration auf die Uferfiltration und die Grundwasseranreicherung wurden gemessen und werden ausgewertet. Bis jetzt hat sich gezeigt, dass die höheren AOI-Konzentrationen sich deutlich auf die Rohwasserkonzentration an der GWA ausgewirkt haben. Die Methodenentwicklung für die Einzelstoffanalyse von Sulfamethoxazole, Iopromide und Naphthalensulfonsäuren wurde im 05.2003 abgeschlossen und in das monatliche Analysenprogramm aufgenommen. Für die Analyse werden HPLC-MS/MS und HPLC-FLD genutzt. Damit konnte das spezielle Infiltrationsverhalten der Spurenstoffe getestet werden. Die dritte wichtige Aufgabenstellung war die Weiterführung der Bodensäulenexperimente. Ein 30-m-Aquifer mit einer Aufenthaltszeit von 30 Tagen wurde aufgebaut. In der ersten Phase wird er unter aeroben Bedingungen betrieben, um die GWA nachzubilden. Die Bodensäulen wurden hinsichtlich DOC, UVA, AOI, Charakterveränderung der Organik und hinsichtlich der Spurenstoffe untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass die Simulation der Feldbedingungen erfolgreich war und die Effizienz der Kontaminantenentfernung teilweise größer war als im Feld. Ein Serviceangebot an die anderen Forschergruppen die Säulenanlage für eigene Experimente zu nutzen wurde rege genutzt. Im 04.2003 wurde ein 2. Set von kleineren Bodensäulen an der TU Berlin installiert, um den Einfluss von unterschiedlichen Redoxbedingungen auf den Organikabbau zu testen.
Das Projekt "Entfernung von Sulfamethoxazol in der Bodenpassage" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Berlin, Institut für Technischen Umweltschutz, Fachgebiet Wasserreinhaltung durchgeführt. D er sulfonamidische Wirkstoff Sulfamethoxazol (SMX) ist das einzige Antibiotikum, welches neben dem Auftreten in Kläranlagenablauf und Oberflächenwasser auch in Grund- und Trinkwasserproben gefunden wird. Als Vertreter der Spurenstoffe, die insbesondere dann Anlass zur Sorge geben, wenn Wasserkreisläufe teilweise geschlossen sind, ist SMX aufgrund der unbekannten Summen- und chronischen Wirkungen sowie dem Vermeidungsgebot anthropogener Stoffe im Wasserkreislauf unerwünscht. Die redox-sensitive Entfernung von SMX in der Bodenpassage wurde in einem System von Laborsäulen über 56 Monate unter variierenden Bedingungen untersucht. Die durchgeführte Langzeitstudie liefert neue Erkenntnisse zu Verhalten und Verbleib von SMX und das differenzierte Verhalten konnte in Laboruntersuchungen dem Einfluss einzelner Parameter unter definierten Bedingungen zugeordnet werden. Widersprüchliche Aussagen vorangegangener Feld- und Laborstudien konnten auf die im Rahmen der vorliegenden Arbeit identifizierten Schlüsselparameter Startkonzentration, Redoxpotenzial und Adaptionszeit zurückgeführt und damit erklärt werden. Es wurde gezeigt, dass eine effektive Entfernung von SMX sowohl unter aeroben als auch unter anoxischen und anaeroben Bedingungen bis auf Restkonzentrationen von kleiner als 60 ng/L möglich ist. Sie erfolgt unter Laborbedingungen im Aeroben effektiver als unter anoxischen Bedingungen; im Anaeroben kann das gleiche Niveau wie unter aeroben Bedingungen erreicht werden. Eine erhöhte Startkonzentration von SMX sorgt dabei für eine weitergehende Entfernung. Über die kinetische Auswertung konnten redoxabhängige Verschwindenszeiten (Dissipation time) für 50 % der Startkonzentration ermittelt werden, die anoxisch 91 Tage erreichten. Es sollte daher auch in der realen Bodenpassage eine Verweilzeit von mehreren Wochen bis zu Monaten ermöglicht werden, um die Transformation von SMX und anderer schwer abbaubarer Stoffe zu gewährleisten. Bis zum Einsetzen der SMX-Transformation, für die, wie gezeigt wird, ein cometabolischer Mechanismus ausgeschlossen werden kann und die folglich durch spezifisch angepasste Mikroorganismen erfolgt, ist eine erhebliche Adaptionszeit von bis zu 24 Monaten erforderlich, bevor ein stationärer Zustand erreicht wird. Diese Zeit muss auch für neue Bodenpassagen oder bei variierender Qualität des Rohwassers berücksichtigt werden, um das Potenzial zur Entfernung schwer abbaubarer Spurenstoffe vollständig zu entwickeln. Aufgrund der erforderlichen Adaptionszeit sind Langzeitstudien unter Berücksichtigung der benannten Schlüsselparameter notwendig, um Ergebnisse von praktischer Relevanz zur Entfernbarkeit von Spurenstoffen in mikrobiologischen Systemen zu gewinnen. Sediment-Wasser-Tests, für die eine spezielle Vorgehensweise entwickelt wurde, können nur eingesetzt werden, um Trends vorherzusagen.
Das Projekt "Entwicklung eines elektrochemisch-mikrobiologischen Verfahrens zur Eliminierung von Arzneimittelrückständen bei der Abwasserbehandlung" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von DECHEMA Forschungsinstitut Stiftung bürgerlichen Rechts durchgeführt. Projektziel Der steigende Verbrauch von Human- und Tier-Arzneimitteln führt zu einer wachsenden Belastung sanitärer Abwässer durch Arzneimittel-Rückstände Da Arzneimittel in kommunalen Klärwerken nicht vollständig abgebaut werden, ist eine zusätzliche chemische oder physikalische Abwasserbehandlung notwendig. Verschiedene Methoden der Abwasserbehandlung wurden in den letzten Jahren untersucht. Eine Alternative zur Chlorung stellt die elektrochemische Abwasserbehandlung mit bordotierten Diamant-Elektroden (BDD) dar. Vielversprechend ist auch der Einsatz. von Aktivkohle zur Adsorption der Arzneimittelrückstände. In diesem Projekt wurde ein zweistufiger Prozess entwickelt, der diese Methoden kombiniert. Im ersten Schritt werden die Arzneimittelrückstände an Aktivkohle adsorbiert und dadurch aufkonzentriert. Im zweiten Schritt wird die Aktivkohle durch elektrochemische Polarisation regeneriert, wodurch die Arzneimittel desorbiert werden. An einer BDD-Elektrode werden die Substanzen dann abgebaut. Die Vorteile in diesem zweistufigen Prozess sind höhere Abbau-Raten der Arzneimittelrückstände und die Regenerierung der Aktivkohle. Eine technische Zelle, die Adsorption und elektrochemische Regenerierung verbindet, wurde entwickelt. Ergebnisse: Die Arzneimittel Ibuprofen, Carbamazepin, Sulfamethoxazol, Diclofenac und Diatrizoat wurden als Leitsubstanzen stellvertretend für ihre Substanzklassen ausgewählt. Carbamazepin, Sulfamethoxazol und Diatrizoat sind biologisch nicht abbaubar, Diclofenac ist nur teilweise abbaubar. Das gut abbaubare Ibuprofen dient hier als Referenz-Substanz. Alle fünf Substanzen sind durch HPLC- und UV/Vis-Analytik nachweisbar und können mit beiden Methoden quantifiziert werden. Zu Beginn wurde das elektrochemische Verhalten der Arzneimittel untersucht und elektrochemische Parameter bestimmt. Anhand von cyclovoltammetrischen Messungen konnte vorab gezeigt werden, dass die Substanzen an verschiedenen Elektrodenmaterialien (platiniertem Titan, Glaskohlenstoff und BDD) elektrochemisch aktiv sind. Abbau und Produktbildung konnte bei allen Substanzen spektroelektrochemisch gezeigt werden. Der Abbau findet bei positiven Potentialen statt, wobei die Höhe des Potentials einen Einfluss auf die Abbauwege hat. Am Beispiel von Carbamazepin konnte je nach anliegendem Potential Produktbildung oder Mineralisierung beobachtet werden. Das Röntgenkontrastmittel Diatrizoat wird sowohl bei positivem, als auch bei negativem Potential umgesetzt. Verschiedene Elektrodenmaterialien wurden verwendet. Bei schwer abbaubaren Substanzen wird deutlich, dass BDD-Elektroden für einen schnellen und vollständigen Abbau unverzichtbar sind. Das iodierte Röntgenkontrastmittel Diatrizoat weist einen interessanten Abbau-Mechanismus auf, der eingehend mit verschiedenen Methoden untersucht wurde. Es wurde festgestellt, dass an diesem Molekül eine reduktive Abspaltung der Iod-Atome stattfindet. Diese Deiodierung erfolgt stufenweise. (Text gekürzt)
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