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BS2, Bioflotation von Sulfiden in Meerwasser

Grundwassermessstelle DEGM_39390015: Hagendorf

Stammdaten und Analysedaten zu den Grundwassermessstellen im EUA-Messnetz: Messtelle DEGM_39390015 (Hagendorf)

Grundwassermessstelle DEGM_45360007: Steuden

Stammdaten und Analysedaten zu den Grundwassermessstellen im EUA-Messnetz: Messtelle DEGM_45360007 (Steuden)

Bedeutung und Umweltverhalten von methylthiolierten Arsenaten in Geothermalwässern

Geothermalwässer sind eine der wichtigsten Quellen im geochemischen Arsen-Kreislauf. Untersuchungen konzentrieren sich häufig auf Arsenit und Arsenat, die sich nach dem Austritt aus Geothermalquellen weit ausbreiten und z.B. die Qualität von Trinkwasser-Aquiferen negativ beeinflussen können. Erst kürzlich wurde gezeigt, dass nicht Arsenit und Arsenat, sondern Thioarsenate (AsVSnO4-n3-; n = 1 - 4), die sich aus Arsenit und reduziertem Schwefel bilden, die häufigsten Arsenspezies an Geothermalquellen sind. Allerdings ist deren Ausbreitung durch Reaktivität gegenüber Sauerstoff begrenzt. Für das vorliegende Projekt postulieren wir, dass Methylierung ein viel häufigerer Prozess an Geothermalquellen ist als bisher angenommen und dass methylthiolierte Arsenate signifikanten Anteil am Gesamtarsengehalt haben, v.a. bei leicht saurem pH und hohen Gehalten an Sulfid und gelöstem organischem Kohlenstoff. Wir postulieren weiter, dass methylthiolierte Arsenate im Vergleich zu anorganischen Thioarsenaten geringere abiotische und mikrobielle Umwandlungen zeigen und im Vergleich zu Arsenit und Arsenat geringere und langsamere Sorption an Eisenminerale und organische Substanz. All dies würde zu einem potentiell hohen Austrag aus Geothermalgebieten führen. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir an zwei Geothermalgebieten in China (Rehai, Yunnan und Daggyai, Tibet) Arsenspezies an den Quellen bestimmen und ihre Umwandlung entlang der natürlichen Abflusskanäle sowie in on-site Inkubationsstudien verfolgen. Wir werden dabei auch klären, welche anderen abiotischen oder biotischen Faktoren zur Arsenspeziesumwandlung beitragen. Im Labor werden wir methylthiolierte Arsenate synthetisieren und ihre Bildung und Stabilität unter verschiedenen S/As Verhältnissen, Temperaturen, pH und in Anwesenheit von Oxidationsmitteln untersuchen. Desweiteren werden wir Ausmaß und Kinetik von Sorption an häufig vorkommenden Eisenmineralen (Ferrihydrit, Goethit, Mackinawit, Pyrit) und an einer organischen Modelsubstanz untersuchen. Um natürliche Bedingungen besser abzubilden, werden wir das Sorptionspotential für methylthiolierte Arsenate auch an natürlichen Sedimenten von Geothermalquellen und ihren Abflusskanälen bestimmen. Das Projekt wird in enger Zusammenarbeit zwischen Prof. Dr. Britta Planer-Friedrich (Deutschland), Expertin für Thioarsenchemie und -analytik, und Prof. Dr. Qinghai Guo (China), Experte für Geothermalwasserchemie, durchgeführt. Die Zusammenarbeit schliesst gemeinsam betreute Promotions- und Masterarbeiten ein, gemeinsame Geländearbeiten in China und Laborarbeiten in Deutschland, ein kickoff meeting in Deutschland sowie ein Abschlusstreffen in China. Das übergeordnete Ziel des Projekts ist es, ein neues Modell für die Bildung, den Transport und die Umwandlung von Arsenspezies in Geothermalgebieten zu entwickeln sowie das mögliche Vorkommen von methylthiolierten Arsenaten auch für andere natürliche Systeme vorhersagen zu können.

Grundwassermessstelle DEGM_41390197: Dessau-Waldersee

Stammdaten und Analysedaten zu den Grundwassermessstellen im EUA-Messnetz: Messtelle DEGM_41390197 (Dessau-Waldersee)

Der Einfluß der Bildung von Thioarsen-Spezies auf die Arsen-Komplexierung an natürliches organisches Material

Unter anoxischen Bedingungen wird Arsen (As) in Form von Arsenit vermeintlich vollständig über Schwefel(S)-Gruppen an natürliches organisches Material (NOM) gebunden. Laborexperimente zeigten, dass selbst unter oxischen Bedingungen die Halbwertszeit mehr als 300 Tage betrug, damit sogar größer war als die von Arsenit an Eisen(Fe)(III)-Oxyhydroxiden. Global betrachtet heißt das, dass z.B. Moore, die reich an Organik und Sulfid sind, wichtige quantitative As-Senken sind. Allerdings wurden alle mechanistischen Studien bisher so durchgeführt, dass Arsenit einem zuvor gebildeten S(-II)-NOM zugegeben wurde. In einem System, das As(III), S(-II) und NOM enthält, spielt aber auch die As(III)-S(-II)-Komplexierung in Lösung unter Bildung von Thioarseniten ((H2AsIIIS-IInO3-n)-, n=1-3) und Thioarsenaten ((HAsVS-IInO4-n)2-, n=1-4) eine Rolle. Unsere zentrale Hypothese ist, dass die Kinetik der Thioarsen-Spezies-Bildung in Lösung schneller ist als die Sorption von As(III) und S(-II) an NOM und dass daher Thioarsen-Spezies das Ausmaß und die Kinetik der As-Sorption an Organik bestimmen. Auch die kompetitive Sorption an gleichzeitig auftretenden (meta)stabilen Fe-Mineralen wird vom bekannten Verhalten von Arsenit abweichen. Aufgrund ihrer Instabilität und einem Mangel an reinen Standards, ist über das Sorptionsverhalten von Thioarseniten bislang nichts bekannt. Für Thioarsenate gibt es keine Information zum Bindungsverhalten an NOM, aber es ist bekannt, dass die Sorption an verschiedenen Fe(III)-Mineralen geringer ist als die von Arsenit. Wir postulieren, dass Thioarsenate weniger und langsamer als Arsenit an S(-II)-NOM binden, da kovalente S-Bindungen in Thioarsenaten die Affinität für S(-II)-NOM Komplexierung verringern. An Fe(III)-NOM sollte die Bindung geringer sein in Analogie zur bekannten geringeren Affinität für Fe(III)-Minerale. Wir postulieren weiter, dass die Sulfidierung eine schnellere und größere As-Mobilisierung bewirkt als die zuvor untersuchte Oxidation, da abiotische Oxidation langsam ist, die As-S-Komplexierung in Lösung aber spontan und so As-Bindungen an NOM und Fe-Minerale schwächt. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir Batch-Experimente durchführen mit Mono- and Trithioarsenat-Standards und einem Arsenit-Sulfid Mix (der Thioarsenite enthält) bei pH 5, 7 und 9 an zwei ausgewählten NOMs (Federseemoor Torf und Elliott Soil Huminsäure; jeweils unbehandelt, S(-II)- und Fe(III)-komplexiert). Wir werden Sorptionsaffinität und -kinetik, sowie mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie Bindungsmechanismen bestimmen. Die Stabilität der (Thio)arsen-beladenen NOMs wird unter oxidierenden aber auch unter sulfidischen Bedingungen studiert und präferenzielle Bindung in binären Systemen (Kombinationen aus Fe-Oxyhydroxiden, Fe(III)-NOM, S(-II)-NOM und Fe-Sulfiden) untersucht. Ziel ist, As-Bindungsmechanismen in S(-II)-Fe(III)-NOM-Systemen besser zu verstehen, um vorhersagen zu können, unter welchen Bedingungen As Senken zu As Quellen werden können.

Grundwassermessstelle DEGM_43392097: Köckern

Stammdaten und Analysedaten zu den Grundwassermessstellen im EUA-Messnetz: Messtelle DEGM_43392097 (Köckern)

Grundwassermessstelle DEGM_36320001: Klinze

Stammdaten und Analysedaten zu den Grundwassermessstellen im EUA-Messnetz: Messtelle DEGM_36320001 (Klinze)

Schwerpunktprogramm (SPP) 527: Bereich Infrastruktur - International Ocean Discovery Program, Teilprojekt: Untersuchung der Rolle biologischer Eisenreduktion als lebenserhaltenden Prozess am potentiellen Temperaturlimit der tiefen Biosphäre in marinen Sedimenten (IODP Expedition 370) (RESPIRE)

Dieses Projekt trägt zu Forschungsfragen der IODP Expedition 370: T-Limit of the Deep Biosphere off Muroto bei. Die Temperatur an Site C0023 (Nankai Trog, Japan) steigt bis 1.2 km Tiefe auf ca. 120 Grad C an - das Maximum dessen, was potentiell von Mikroorganismen toleriert werden kann. Nährstoffarme tiefe Sedimente werden wahrscheinlich bei 80-90 Grad C sterilisiert. Ziel der Expedition war es, herauszufinden, wie und gesteuert durch welche Faktoren sich die Mikroorganismen-Vergesellschaftung mit der Tiefe ändert und wo Leben erlischt. Teil des wissenschaftlichen Programms ist die Untersuchung mikrobiell nutzbarer Substrate und eindeutiger geochemischer und mikrobieller Signaturen, die eine Identifizierung von biotischem und abiotischem Bereich bzw. dessen Übergang ermöglichen. Es wurden hochauflösende und präzise Porenwasserdaten gewonnen, die Reaktionsfronten, potentielle mikrobielle Aktivität und hydrothermale Überprägung anzeigen. Ein Teil der Sedimente ist Methan- und Sulfat-frei. Mikrobielle Aktivität hängt also von anderen Elektonenakzeptoren als Sulfat ab. Aktuelle Studien zeigen, dass die klassische Redoxkaskade durch Fe- und Mn-Reduktion in methanführenden Sedimenten ergänzt werden muss und, dass biogeochemische Prozesse in natürlichen Systemen stärker durch Mineralogie als durch eine strikte Abfolge von Reaktionen, die sich aus theoretischen Berechnungen ergibt, bestimmt sind. Fe(III)-Reduktion ist eine der ältesten Formen der mikrobiellen Respiration. Eisenreduzierer können unter hohen T- und Druckbedingungen wachsen, was nahelegt, dass diese einen Großteil der tiefen Biosphäre ausmachen. Fe- und Mn wird in Sedimenten von Lokation C0023 freigesetzt. Durch sequentielle Extraktionen soll aufgezeigt werden, welche Fe- und Mn-Phasen als Elektronenakzeptoren verfügbar sind und wie stark primäre Minerale diagenetisch überprägt wurden. Von besonderem Interesse sind Aschelagen, die an anderer Stelle bereits als Hotspots für mikrobielles Leben identifiziert wurden. Diese sind zahlreich in C0023 Sedimenten und typischerweise reich an Fe und Mn. Mikrobielle Fe-Reduktion führt zu einer Anreicherung von 54Fe im Porenwasser und sich daraus bildenden authigenen Mineralen (z.B. Siderit, Magnetit). Dementgegen führen abiotische Reaktionen mit Sulfid zu einer Anreicherung von 56Fe in der gelösten Phase. Stabile Fe-Isotope von gelöstem Fe2+ und reaktivem Fe in der Festphase sollen genutzt werden, um biologische und abiotische Fe-Reduktion zu unterscheiden. Die d56Fe Signatur wird an Karbonat-gebundenem Fe, der Ferrihydrit+Lepidkrokit-Fraktion, Goethit+Hämatit sowie Magnetit gemessen. Weiterhin soll das Ausmaß der Sulfidisierung, die Auswirkungen auf die Interpretation von Daten zu magnetischen Eigenschaften hat, durch sequentielle Extraktion von Fe-Monosulfiden und Pyrit erfasst werden. Ziel des Projekts ist es, die Rolle von Eisenoxiden für mikrobielle Respiration und entsprechende diagenetische Alterationen in tiefen Sedimenten von Site C0023 zu erfa

Schwerpunktprogramm (SPP) 2238: Dynamik der Erzmetallanreicherung, Teilprojekt: Antimonisotopenfraktionierung in Stibnit - Einschränkungen durch d123Sb-Werte und mikrothermometrische Infrarotdaten von Flüssigkeitseinschlüssen in Stibni "Antifrac

Antimon (Sb) ist ein "kritisches" Element. In Form von Stibnit (Sb2S3) ist Sb in verschiedenen Arten von Lagerstätten stark konzentriert: - Epithermale Erzgänge - heiße Quellvorkommen, einige Porphyr- und Molybdänvorkommen - orogenem Gold oder sed. Gold vom Carlin-Typ - hydrothermale Quarz-Stibnit-Adern, die in Sedimenten vorkommen- einige SEDEX-Typen - oder massiver metasomatische Karbonatersatz In einigen Vorkommen ist die Stibnitmineralisierung auch mit beträchtlichen Konzentrationen von Au, Hg, Ag, Sn, W oder Buntmetallen verbunden (z. B. Gumiel und Arribas 1987; Dill 1998; Peng et al. 2002; Wagner und Boyce 2003; Hagemann und Lüders 2003; Yang et al. 2006; Buchholz et al. 2007; Bortnikov et al. 2010; Voudouris et al. 2019; Pohl, 2020). Höhere durchschnittliche Sb-Konzentrationen von etwa 5 ppm werden aus Schwarzschiefer berichtet (Ketris und Yudovich 2009), und daher kann die Alteration von Schwarzschiefer eine potenzielle Quelle für Sb in hydrothermalen Quarz-Stibnit-Lagerstätten darstellen (z. B. Wagner und Boyes 2003, Sosnicka et al. 2021). Stibnitlagerstätten sind auch mit felsischen magmatischen Gesteinen verbunden. In diesem Fall ist nicht immer klar, ob die Sb-Anreicherung direkt auf magmatische Fluide oder hydrothermale Alterationsprozesse zurückzuführen ist (Krolop et al. 2018). Frühere Sb-Isotopendaten an Stibnit zeigten, dass die 123Sb/121Sb-Verhältnisse in Stibnit aus verschiedenen Vorkommen ein Mittel zur Entschlüsselung der Quelle(n) von Stibnitlagerstätten sein können (Zhai et al. 2021 und Referenzen darin). Die meisten Schlussfolgerungen über die Sb-Isotopenfraktionierung, die bisher gezogen wurden, ruhen auf beobachteten Verschiebungen einiger d123Sb-Werte innerhalb einer Lagerstätte oder eines Erzes sowie auf experimentellen Daten zu Sb(III)-Sb(V)-Redoxreaktionen (z. B. Lobo et al. 2012; Dillis et al. 2019). Der Transport von Sb(III) in hydrothermalen Fluiden bei hohen Temperaturen ist abhängig vom ph-Wert und der Sulfidkonzentration im Fluid und erfolgt in Form von HS- oder OH-Komplexen (z. B. Krupp 1988; Olsen et al. 2019), während Sb-Chlorid-Komplexe nur in stark salzhaltigen, sauren Fluiden stabil sind (z. B. Obolensky et al. 2007). Die Abhängigkeit der Sb-Isotopenfraktionierung in Stibniten, die entweder aus Solen oder aus salzarmen Flüssigkeiten bei unterschiedlichen Temperaturen ausgefällt wurden, ist jedoch bisher nicht untersucht worden. Da Stibnit eine extrem gute Transparenz im nahen IR-Licht aufweist (Lüders 2017), können Flüssigkeitseinschlüsse in Stibnit mit Hilfe der IR-Mikrothermometrie routinemäßig untersucht und Informationen über T-x der Stibnit-bildenden Flüssigkeiten gewonnen werden. Die genaue Untersuchung der Sb-Isotopensystimatik in Stibnit in ausgewählten Erzlagerstätten in Kombination mit mikrothermometrischen Daten von Stibnit-haltigen Fluideinschlüssen wird neue Erkenntnisse über die Anwendbarkeit des Sb-Isotopensystems für Fragen im Kontext mit der Erforschung von Erzlagerstätten liefern.

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