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Literature review and assessment of available toxicological data for PFAS

In the present study, a search was carried out on the current toxicological and epidemiological data on 20 perfluorinated alkyl substances (⁠ PFAS ⁠, C4-C13 carboxylic and sulfonic acids) regulated in the Drinking Water Ordinance as well as 4 substitutes (GenX, ADONA, 6:2 FTSA, C604). The aim was to prepare this data as a basis for the toxicological assessment of the substances with regard to their occurrence in drinking water. The data collected is intended to form the basis for the calculation of health-related guide values ​​or the derivation of health-related indicator values ​​(HRIV, German GOW) for drinking water. However, the actual calculation of the hr- guide values ​​and the derivation of HRIV/GOW is not part of this study. Veröffentlicht in Texte | 129/2023.

Literaturrecherche und Auswertung vorhandener toxikologischer Daten als Grundlage zur Ableitung von Trinkwasserleitwerten für PFAS

In der vorliegenden Studie wurde eine Recherche zur aktuellen toxikologischen bzw. epidemiologischen Datenlage von 20 in der Trinkwasserverordnung regulierten perfluorierten Alkylsubstanzen (⁠ PFAS ⁠, C4-C13 Carbon- und Sulfonsäuren) sowie 4 Ersatzstoffen (GenX, ADONA, 6:2 FTSA, C604) durchgeführt. Ziel war eine Aufbereitung dieser Daten als Grundlage für die toxikologische Bewertung der Substanzen mit Bezug auf ihr Vorkommen im Trinkwasser. Die erhobenen Daten sollen die Grundlagen für die Berechnung von gesundheitlich begründeten Leitwerten oder die Ableitung von Gesundheitlichen Orientierungswerten (GOW) für das Trinkwasser bilden. Die eigentliche Berechnung der Leitwerte und die Ableitung von GOW ist jedoch nicht Bestandteil dieser Studie. Veröffentlicht in Texte | 128/2023.

Human biomonitoring of per- and polyfluoroalkyl substances in German blood plasma samples from 1982 to 2019

Göckener, Bernd; Weber, Till; Rüdel, Heinz; Bücking, Mark; Kolossa-Gehring, Marike Environment International 145 (2020), Dezember 2020, 106123; online 17. September 2020 The findings of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) in humans and the environment all over the world have raised concerns and public awareness for this group of man-made chemicals. In the last three decades, this led to different regulatory restrictions for specific PFAS as well as shifts in the production and usage of these substances. In this study, we analyzed the PFAS levels of 100 human blood plasma samples collected from 2009 to 2019 for the German Environmental Specimen Bank (ESB) to further elucidate the time course of exposure towards this substance group as shown by Schröter-Kermani et al., (2013) with samples from 1982 to 2010. A spectrum of 37 PFAS, including perfluorocarboxylic (PFCA) and –sulfonic acids (PFSA) as well as potential precursors and substitutes like ADONA, GenX or F-53B was analyzed by UHPLC coupled with high-resolution mass spectrometry. Validation was successful for 33 of the substances. The two legacy substances perfluorooctanoic acid (PFOA) and perfluorooctane sulfonic acid (PFOS) were detected in every sample of the 2009–2019 dataset and showed the highest concentrations with ranges of 0.27–14.0 ng/mL and 1.21–14.1 ng/mL, respectively. A significant portion of total PFOS analytes was present as branched isomers (mean: 34 ± 7%). High detection frequencies of 95% and 82% were also found for perfluorohexane sulfonic acid (PFHxS) and perfluorononanoic acid (PFNA), respectively, but in lower concentrations (PFHxS: <LOQ – 4.62 ng/mL; PFNA: <LOQ – 3.66 ng/mL) than PFOA and PFOS. Besides other PFCA and PFSA only 8:2 fluorotelomer sulfonic acid (8:2 FtS) and N-methyl perfluorooctane sulfonamidoacetic acid were detected in very few samples. In combination with the previous results from 1982 to 2010, declining temporal trends were observed for all PFAS (PFOA, PFNA, PFHxS, and PFOS) frequently detected in the ESB samples. The results of this study indicate a decrease in human exposure to known PFAS in Germany over the last three decades and emphasize the importance of long-term human biomonitoring studies for investigating the effects of chemical regulation. doi: 10.1016/j.envint.2020.106123

Survey of patterns, levels, and trends of perfluorinated compounds in aquatic organisms and bird eggs from representative German ecosystems

Rüdel, Heinz; Müller, Josef; Jürling, Heinrich; Bartel-Steinbach, Martina; Koschorreck, Jan Environ Sci Pollut Res 18 (2011), 9, 1457-1470 Samples from the German Environmental Specimen Bank (ESB) covering particularly the years 1994-1996, 2000-2002, and 2006-2009 were analyzed for perfluorinated compounds (PFC; mainly C4-C13 carboxylic and sulfonic acids) to gain an overview on current PFC levels and patterns in marine, limnetic, and terrestrial biota; to assess their concentrations in different trophic levels; and to investigate whether risk management measures for PFC are successful. Specimens, either standardized annual pooled samples (blue mussels, eelpout liver, bream liver, pigeon eggs) or individual single samples (cormorant eggs, rook eggs), were collected for the German ESB program from representative sampling sites according to documented guidelines. After appropriate extraction, PFC were quantified under ISO/IEC 17025 accreditation by HPLC/MS-MS with isotopically labeled internal standards. Limits of quantification (LOQs) were 0.2-0.5 ng/g. Data are reported on a wet weight basis. In most samples the predominant PFC was perfluorooctane sulfonic acid (PFOS). However, in marine mussels from North and Baltic Seas, PFOS levels were mostly below the LOQ, but low residues of PFOS amide were found which declined in recent years. Livers of eelpout showed maximum concentrations of 15-25 ng/g PFOS in the period 2000-2002 and low amounts of perfluoropentanoate in all years. Beside PFOS (median 48 ng/g) several PFC could be determined in cormorant eggs sampled in 2009 from a Baltic Sea site. For a freshwater ecosystem, current PFC burdens for cormorant eggs were even higher (median 400 ng/g PFOS). Livers of bream from rivers showed concentrations of 130-260 ng/g PFOS, but for bream from a reference lake levels were only about 6 ng/g. In contrast to cormorants, eggs of rook and feral pigeon from terrestrial ecosystems displayed only low PFC burdens (up to 6 ng/g PFOS). Generally, PFC levels were lower in marine than in freshwater biota. PFC burdens were higher in biota from the ESB-North Sea sites than in Baltic Sea organisms. Levels of PFC were quite high especially in top predators of both limnetic and marine ecosystems. Only low PFC levels were detected in eggs of terrestrial birds. A decrease of PFOS levels from maximum values around the year 2000 observed at least in North Sea biota may be a result of a production cease and shifts in marketing pattern. doi:10.1007/s11356-011-0501-9

Literature review and assessment of available toxicological data for PFAS

Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) sind eine große Gruppe von Substanzen, die aufgrund ihrer einzigartigen Eigenschaften seit vielen Jahren weit verbreitet in Produkten eingesetzt werden. PFAS sind nicht leicht abbaubar und können jahrzehntelang in der Umwelt verbleiben. Sie wurden in der Umwelt und bei Menschen in ganz Europa gefunden. Die Exposition von PFAS durch das Trinkwasser ist aufgrund möglicher gesundheitsschädlicher Auswirkungen von besonderer Bedeutung. Im Jahre 2020 wurde die Richtlinie (EU) 2020/2184 des Europäischen Parlaments und des Rates über die Qualität von Wasser für den menschlichen Gebrauch verabschiedet. Unter anderem wurde der neue Parameter "Summe PFAS" als Summe von 20 perfluorierten Carbon- und Sulfonsäuren mit einer Kettenlänge von 4 bis 13 Kohlenstoffatomen mit einem Parameterwert von 0,1 mikrog/l definiert. Bereits 2020 hat die Europäische Behörde für Lebensmittelsicherheit (EFSA) für vier einzelne PFAS-Stoffe eine tolerierbare wöchentliche Aufnahme (TWI) von 4,4 ng/kg Körpergewicht abgeleitet. Dieser Wert würde zu einer Trinkwasserkonzentration führen, die deutlich unter dem oben genannten Parameterwert der Trinkwasserrichtlinie und den bisher in Deutschland gültigen Werten liegt. Ziel dieses Projektes war es, die verbleibenden 16 PFAS durch Literaturrecherchen zu toxikologischen und epidemiologischen Daten zu bewerten, indem Grundlagen für die Ableitung von Trinkwasserleitwerten identifiziert wurden. Für die vier von der EFSA bewerteten PFAS wurde ein Literaturscreening auf potenziell neue toxikologische und epidemiologische Daten durchgeführt, die der EFSA-Bewertung widersprechen könnten. Außerdem wurde eine mögliche Gruppierung und Bewertung von PFAS nach dem Konzept der relativen Potenzfaktoren untersucht sowie toxikologische und epidemiologische Daten zu vier alternativen PFAS, die nicht unter den Parameter "Summe PFAS" entsprechend der Richtlinie (EU) 2020/2184 fallen. Quelle: Forschungsbericht

Literaturrecherche und Auswertung vorhandener toxikologischer Daten als Grundlage zur Ableitung von Trinkwasserleitwerten für PFAS

Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) sind eine große Gruppe von Substanzen, die aufgrund ihrer einzigartigen Eigenschaften seit vielen Jahren weit verbreitet in Produkten eingesetzt werden. PFAS sind nicht leicht abbaubar und können jahrzehntelang in der Umwelt verbleiben. Sie wurden in der Umwelt und bei Menschen in ganz Europa gefunden. Die Exposition von PFAS durch das Trinkwasser ist aufgrund möglicher gesundheitsschädlicher Auswirkungen von besonderer Bedeutung. Im Jahre 2020 wurde die Richtlinie (EU) 2020/2184 des Europäischen Parlaments und des Rates über die Qualität von Wasser für den menschlichen Gebrauch verabschiedet. Unter anderem wurde der neue Parameter "Summe PFAS" als Summe von 20 perfluorierten Carbon- und Sulfonsäuren mit einer Kettenlänge von 4 bis 13 Kohlenstoffatomen mit einem Parameterwert von 0,1 mikrog/l definiert. Bereits 2020 hat die Europäische Behörde für Lebensmittelsicherheit (EFSA) für vier einzelne PFAS-Stoffe eine tolerierbare wöchentliche Aufnahme (TWI) von 4,4 ng/kg Körpergewicht abgeleitet. Dieser Wert würde zu einer Trinkwasserkonzentration führen, die deutlich unter dem oben genannten Parameterwert der Trinkwasserrichtlinie und den bisher in Deutschland gültigen Werten liegt. Ziel dieses Projektes war es, die verbleibenden 16 PFAS durch Literaturrecherchen zu toxikologischen und epidemiologischen Daten zu bewerten, indem Grundlagen für die Ableitung von Trinkwasserleitwerten identifiziert wurden. Für die vier von der EFSA bewerteten PFAS wurde ein Literaturscreening auf potenziell neue toxikologische und epidemiologische Daten durchgeführt, die der EFSA-Bewertung widersprechen könnten. Außerdem wurde eine mögliche Gruppierung und Bewertung von PFAS nach dem Konzept der relativen Potenzfaktoren untersucht sowie toxikologische und epidemiologische Daten zu vier alternativen PFAS, die nicht unter den Parameter "Summe PFAS" entsprechend der Richtlinie (EU) 2020/2184 fallen. Quelle: Forschungsbericht

Teil 1

Das Projekt "Teil 1" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von DVGW Deutscher Verein des Gas- und Wasserfaches e.V. - Technisch-wissenschaftlicher Verein - Technologiezentrum Wasser (TZW) durchgeführt. Anlass für das beantragte Vorhaben sind die Ergebnisse des Forschungsprojektes Entwicklung eines fluorspezifischen Gruppenparameters 'EOF' für Boden und weitere Feststoffmatrices. Dort wurde eine hohe Belastung von Böden aus Mittelbaden mit extrahierbarem organisch gebundenem Fluor (EOF) festgestellt, die für einzelne Standorte im mg/kg-Bereich lag. Mit einer Einzelstoffanalytik von Per- und Polyfluorcarbon- und -sulfonsäuren (PFC) sowie einem semiquantitativen Nachweis von polyfluorierten Alkylphosphaten (PAP) waren allerdings häufig nur ca. 10 % bis 60 % dieser Befunde erklärbar. Im vorgeschlagenen Verbundprojekt sollen die analytische Bestimmungsgrenze für den EOF verbessert und analytische Nachweismethoden für weitere fluorhaltige (Vorläufer-)Verbindungen (Polyacrylate, Polyether, Abbauprodukte von Fluortelomeralkoholen) der PFC in Böden entwickelt werden, um die bestehende Erklärungslücke weiter zu schließen. Ein weiterer Arbeitsschwerpunkt liegt auf einem tiefergehenden Verständnis des Transfers von PAP aus kontaminierten Böden in angebaute Nutzpflanzen. Hierfür werden Aufwuchsversuche mit Böden aus dem betroffenen Gebiet durchgeführt und die EOF-Analytik auf Pflanzenbestandteile ausgeweitet. Eine Literaturrecherche zu biologischen Wirkungen von per- und polyfluorierten Verbindungen wird für die Entwicklung eines Konzeptes zur Extrapolation von Grenzwerten für diese Substanzklassen genutzt werden. Mit verschiedenen Screening-Methoden wird darüber hinaus versucht, weitergehende Aussagen über das Auftreten fluorierter Verbindungen im Untersuchungsgebiet zu treffen.

Sind permeable Sedimente in Küstengebieten Hotspots für die Bildung von nicht-flüchtigem gelöstem organischem Schwefel (DOS) im Meer?

Das Projekt "Sind permeable Sedimente in Küstengebieten Hotspots für die Bildung von nicht-flüchtigem gelöstem organischem Schwefel (DOS) im Meer?" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Carl von Ossietzky Universität Oldenburg, Institut für Chemie und Biologie des Meeres durchgeführt. Organische Schwefelkomponenten sind abundant in marinen Sedimenten. Diese Verbindungen werden v.a. durch die abiotische Reaktion anorganischer Schwefelverbindungen mit Biomolekülen gebildet. Wegen seiner Bedeutung für globale Stoffkreisläufe, für die Nutzung von Erdöllagerstätten und für die Erhaltung des Paleorecords, gibt es eine Vielzahl von Studien zum Thema. Sehr wenig Aufmerksamkeit wurde allerdings wasserlöslichen Komponenten geschenkt, die beim Prozess der Sulfurisierung entstehen und als gelöster organischer Schwefel (DOS) in die Meere gelangen können. Anhand der wenigen verfügbaren Informationen ist Schwefel vermutlich das dritthäufigste Heteroelement im gelösten organischen Material (DOM) der Meere, nach Sauerstoff und Stickstoff. Einige Schwefelverbindungen, insbesondere Thiole, sind für die Verbreitung von Schadstoffen aber auch essenzieller Spurenstoffe verantwortlich. Wichtige klimarelevante Schwefelverbindungen entstehen aus DOS. Daher spielt der marine DOS-Kreislauf eine Rolle für die Meere und Atmosphäre. Trotz seiner Bedeutung sind die Quellen marinen DOS, seine Umsetzung im Meer und Funktion für Meeresbewohner unbestimmt. Auch ist die molekulare Zusammensetzung von DOS unbekannt. In diesem Projekt werden wir Pionierarbeit in einem neuen Forschungsfeld der marinen Biogeochemie leisten. Wir wollen grundlegende Fragen bzgl. der Bildung und Verteilung von nicht-flüchtigem DOS im Meer beantworten. Unsere wichtigsten Hypothesen:* Bildung von DOS:(1) Sulfatreduzierende Sedimente sind wesentlich für die Bildung von DOS.(2) Reduzierte Schwefelverbindungen (v.a. Thiole) dominieren in Zonen der DOS-Entstehung.(3) DOS wird v.a. über abiotische Sulfurisierung in der Frühdiagenese gebildet.* Transport und Schicksal von DOS im Ozean:(4) DOS wird von sulfat-reduzierenden intertidalen Grundwässern an das Meer abgeben.(5) In der Wassersäule oxidiert DOS schnell (z.B. zu Sulfonsäuren).(6) DOS aus intertidalen Sedimenten ist in oxidierter Form auf den Kontintentalschelfen stabil.Neben dem wissenschaftlichen Ziel der Beantwortung dieser Hypothesen, wird das Projekt drei Promovierenden (eine in Deutschland und zwei in Brasilien) die außergewöhnliche Gelegenheit bieten, ihre Doktorarbeiten im Rahmen eines internationalen Projektes durchzuführen. Wir werden die Stärken beider Partner in Feld- und Laborstudien und Elementar-, Isotopen- und molekularen Analysen kombinieren. Wir werden unterschiedliche Regionen im deutschen Wattenmeer und in brasilianischen Mangroven (Rio de Janeiro and Amazonien) beproben, sowie die benachbarten Schelfmeere. Sulfurisierungsexperimente werden die Feldstudien ergänzen. Zur quantitativen Bestimmung und molekularen Charakterisierung von DOS werden wir neue Ansätze anwenden, die von den beiden Arbeitsgruppen entwickelt wurden. Dabei kommen u.a. ultrahochauflösende Massenspektrometrie (FT-ICR-MS), und andere massenspektrometrischen und chromatographischen Methoden zu Anwendung.

Human biomonitoring of per- and polyfluoroalkyl substances in German blood plasma samples from 1982 to 2019

The findings of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) in humans and the environment all over the world have raised concerns and public awareness for this group of man-made chemicals. In the last three decades, this led to different regulatory restrictions for specific PFAS as well as shifts in the production and usage of these substances. In this study, we analyzed the PFAS levels of 100 human blood plasma samples collected from 2009 to 2019 for the German Environmental Specimen Bank (ESB) to further elucidate the time course of exposure towards this substance group as shown by Schröter-Kermani et al., (2013) with samples from 1982 to 2010. A spectrum of 37 PFAS, including perfluorocarboxylic (PFCA) and -sulfonic acids (PFSA) as well as potential precursors and substitutes like ADONA, GenX or F-53B was analyzed by UHPLC coupled with high-resolution mass spectrometry. Validation was successful for 33 of the substances. The two legacy substances perfluorooctanoic acid (PFOA) and perfluorooctane sulfonic acid (PFOS) were detected in every sample of the 2009-2019 dataset and showed the highest concentrations with ranges of 0.27-14.0 ng/mL and 1.21-14.1 ng/mL, respectively. A significant portion of total PFOS analytes was present as branched isomers (mean: 34 +/- 7%). High detection frequencies of 95% and 82% were also found for perfluorohexane sulfonic acid (PFHxS) and perfluorononanoic acid (PFNA), respectively, but in lower concentrations (PFHxS: <LOQ - 4.62 ng/mL; PFNA: <LOQ - 3.66 ng/mL) than PFOA and PFOS. Besides other PFCA and PFSA only 8:2 fluorotelomer sulfonic acid (8:2 FtS) and N-methyl perfluorooctane sulfonamidoacetic acid were detected in very few samples. In combination with the previous results from 1982 to 2010, declining temporal trends were observed for all PFAS (PFOA, PFNA, PFHxS, and PFOS) frequently detected in the ESB samples. The results of this study indicate a decrease in human exposure to known PFAS in Germany over the last three decades and emphasize the importance of long-term human biomonitoring studies for investigating the effects of chemical regulation. © 2020 The Authors.

Auf dem Weg zu einem besseren DMS-Oxidationsmechanismus (ADOniS)

Das Projekt "Auf dem Weg zu einem besseren DMS-Oxidationsmechanismus (ADOniS)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Deutsche Forschungsgemeinschaft durchgeführt. Wechselwirkungen zwischen dem Ozean und der Troposphäre sind für viele Prozesse in beiden Systemen wichtig. Ein Schlüsselprozess stellt der Austausch von Spurengasen zwischen der Atmosphäre und dem Ozean dar. Die Emission von Dimethylsulfid (DMS) stellt die größte natürliche Quelle für reduzierten Schwefel in die Atmosphäre dar. Dort kann DMS zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure oder Methansulfonsäure oxidiert werden. Diese Verbindungen sind wichtige Vorläufersubstanzen für sekundäre Aerosole, die den natürlichen Strahlungshaushalt und die Wolkenbildung beeinflussen können. Die chemische Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und Oxidation von DMS-Oxidationsprodukten, ist jedoch noch immer schlecht verstanden. Daher ist die Implementierung in aktuelle Multiphasenchemiemechanismen und Klimamodellen begrenzt, wodurch die aktuellen Vorhersagen noch sehr unsicher sind. Um die bestehenden Lücken in unserem Verständnis der DMS-Multiphasenchemie weiter zu schließen, zielt das Projekt ADOniS darauf ab, (i) fortgeschrittene Laboruntersuchungen zur Gas- und Flüssigphasenchemie von DMS-Oxidationsprodukten durchzuführen, (ii) ein fortgeschrittenes Multiphasen-DMS-Chemiemodul zu entwickeln und (iii) Prozess- und 3D-Modelluntersuchungen durchzuführen. Die vorgeschlagenen detaillierten Laboruntersuchungen konzentrieren sich auf die OH-Oxidation von Gasphasenprodukten der ersten Generation, Hydroperoxymethylthioformat (HPMTF) und Dimethylsulfoxid (DMSO), sowie auf die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten der zweiten Generation. Die detaillierten mechanistischen Untersuchungen werden mit einem Freistrahl-Strömungsreaktor durchgeführt. Weitere kinetische und mechanistische Untersuchungen werden sich auf die Chemie von DMS-Oxidationsprodukten in der wässrigen Phase konzentrieren. OH Radikalreaktionen von HPMTF-Surrogaten werden mit Hilfe eines Laser Flash Photolysis - Long Path Absorption (LFP-LPA) Systems untersucht. Weiterhin wird die Oxidation von MSA/MS- durch OH(aq) und die Oxidation von MSIA/MSI- durch O3(aq) in wässriger Phase untersucht. Ferner soll die Aufnahme von wichtigen DMS-Oxidationsprodukten an verschiedenen Aerosolpartikeln durch Kammerstudien untersucht werden. Die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten in der Gasphase und deren Aufnahme auf injizierten Aerosolpartikeln wird mit einem CI-APi-TOF Massenspektrometer gemessen. Basierend auf den Ergebnissen der Laborstudien wird ein fortschrittliches DMS-Reaktionsmodul entwickelt und anschließend im Multiphasenchemiemodell SPACCIM für detaillierte Prozessstudien eingesetzt. Die gewonnenen Erkenntnisse über die wichtigsten DMS-Oxidationswege werden dann die Grundlage für eine aktualisierte Behandlung DMS in globalen Klimachemiemodellen (CCMs), hier ECHAM-HAMMOZ, bilden. Schließlich werden Simulationen mit ECHAM-HAMMOZ die Auswirkungen des verbesserten DMS-Mechanismus auf die globale atmosphärische DMS-Chemie untersuchen und die Auswirkungen auf das Klima und die zukünftige Sensitivität bewerten.

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