Das Projekt "Teilprojekt 1: Karlsruher Institut für Technologie" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. In diesem Projekt werden relevante geochemische Aspekte der Rückhaltung von Actiniden sowohl im Tongestein als auch in Salzformationen betrachtet. Grundwässer mit hohen Salzgehalten werden sowohl im Aquifer eines Salzstocks als auch in einer Tonformation gefunden. Mit diesem Hintergrund werden die Schwerpunkte des neuen Projekts auf Untersuchungen der Sorption, Diffusion, Komplexierung und Redoxprozesse von Actiniden bei höheren Ionenstärken und Temperaturen gelegt. Zusätzlich werden Aspekte des Einflusses von Tonorganik (nieder-und makromolekular) und Behälterkorrosionsprodukten auf die Rückhaltung mit einbezogen. Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: AP1. Sorptionsuntersuchungen von Cm/Eu und Np/Pu an Opalinuston und Illit. AP2. Diffusionsuntersuchungen von Cm/Eu an kompaktierten Illit und Einfluss hoher Ionenstärken. AP3. Komplexierung von Np(V) mit Propionat, Lactat, Kerogen und Huminstoffen als Funktion der Temperatur (bis 90 Grad Celsius) und Ionenstärke. AP4. Begleitende Redoxreaktionen von Np/Pu mit Ton und Tonorganik. AP5. Stabilität der Tonorganik-Kolloide als Funktion der Ionenstärke. AP6. Einfluss der Boratkomplexierung auf die Löslichkeit von Am/Cm/Eund AP7. Daten für THEREDA aufstellen. Die Untersuchungen werden mit spektroskopische Methoden wie TRLFS, EXAFS, XPS, UV-Vis, und chemischen/elektrochemischen Methoden wie Lösungsmittelextraktion, Kapillarelektrophorese, und physikalische Methoden wie Ultrafiltration und Ultrazentrifugation durchgeführt.
Das Projekt "Werkzeuge und Daten für die Geochemische Modellierung - Phase 2, Kurztitel: WEDA-II" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit (GRS) gGmbH - Fachbereich Endlagersicherheitsforschung durchgeführt. Es wird die in einem früheren FuE-Vorhaben erstellte einheitliche, umfassende und konsistente thermodynamische Referenzdatenbasis (THEREDA) zur geochemischen Modellierung von Nah- und Fernfeldprozessen für die derzeit in Deutschland diskutierten oder bereits realisierten Wirtsformationen untertägiger Entsorgungseinrichtungen weiterentwickelt. Neben der Konsolidierung des bereits Erreichten stehen Arbeiten im Vordergrund, die die Anwendbarkeit von THERDA fördern und erweitern. Dazu werden weitere Schnittstellen geschaffen, bereits eingegebene Daten bewertet, Daten für weitere Elemente erfasst, und die Datenbank wird so erweitert, dass Sorptionsdaten in dem gegebenen thermodynamischen Rahmen mit abgespeichert werden können.
Das Projekt "Verhalten langlebiger Spalt- und Aktivierungsprodukte im Nahfeld eines Endlagers und Möglichkeiten ihrer Rückhaltung (VESPA)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Primäres Ziel des Verbundvorhabens VESPA ist es, Konservativitäten in den Annahmen, die für die Radionuklide 14C, 79Se, 129I und 99Tc in Langzeitsicherheitsnachweisen z. Z. angenommen werden, abzubauen. Ziel des Teilvorhabens des FZD ist die Identifikation von Rückhalteprozessen für das Spaltprodukt 79Se. Dabei werden auch konkurrierende Reaktionen erfasst sowie der Einfluss des Redoxzustandes untersucht. Neben Batchversuchen sind spektroskopische Speziesnachweise ein wichtiger Bestandteil der Untersuchungen. Thermodynamische Daten werden ermittelt und im Fall hinreichender Qualifizierung in die Referenzdatenbasis THEREDA implementiert. Sorptionsparameter werden in die mineralspezifische Sorptionsdatenbank RES3T eingebunden. Die Untersuchungen konzentrieren sich auf die Randbedingungen in den Wirtsgesteinen Salz und Ton, der Temperaturbereich umfasst 25 Grad Celsius' 90 Grad Celsius 1. Untersuchung der Komplexbildung zwischen Selen und ausgewählten kationischen Matrixkomponenten bei Temperaturen von 25' 90 Grad Celsius. 2. Sorptionsversuche zu Selen an Tonen bei Temperaturen von 25' 65 Grad Celsius, inklusive spektroskopischer Speziesnachweise. 3. Ermittlung thermodynamischer Parameter für die wässrige Chemie und die Sorption von Selen.
Das Projekt "Entwicklung einer einheitlichen, konsistenten thermodynamischen Referenzdatenbasis für Sicherheitsanalysen zur Endlagerung nuklearer und nicht-nuklearer Abfälle - THEREDA-II; Teilprojekt TUBAF: Ozeanische Salze und Carbonate" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Bergakademie Freiberg, Institut für Anorganische Chemie durchgeführt. Das Gesamtziel des Vorhabens ordnet sich in die wissenschaftlichen, wirtschaftlichen und förderpolitischen Zielstellungen des Verbundprojektes (siehe Anhang Beschreibung des Gesamtprojektes) ein. Aufbauend auf dem bisher in Phase-I des Projektes THEREDA erstellten temperaturabhängigen (0 - 110 Grad Celsius) Pitzer-Modell des 7-Komponenten-Systems, bestehend aus dem hexären System der ozeanischen Salze einschließlich der sauren und basischen Lösungen (Na-K-Mg-Ca-SO4-Cl-H-OH-H2O), werden in diesem Vorhaben auch die Carbonate der Alkali- und Erdalkalimetalle sowie die Gleichgewichte mit CO2 im gleichen Temperaturbereich konsistent eingearbeitet. Dabei wird auch die Abhängigkeit der Lösegleichgewichte vom CO2-Partialdruck berücksichtigt. - Selektion einer für die Datenbasis THEREDA geeigneten Form der Zustandsgleichung für reines CO2 mit einer Gültigkeit von 0 Grad Celsius bis 120 Grad Celsius und Drucken bis 300 bar und ihre Implementierung in THEREDA. - Erfassung und Systematisierung der Literatur zu thermodynamischen Daten und Phasengleichgewichtsuntersuchungen zu den Systemen. - Bewertung bereits publizierter Modelle von Carbonatsystemen und falls möglich Einarbeitung in THEREDA. - Modifizierung publizierter Modelle und Bestimmung fehlender Temperaturfunktionen für Wechselwirkungsparameter und Löslichkeitskonstanten. - Nachrechnen von Gleichgewichten und thermodynamischen Eigenschaften von Lösungen in den höheren Systemen.
Das Projekt "Entwicklung einer einheitlichen, konsistenten thermodynamischen Referenzdatenbasis für Sicherheitsanalysen zur Endlagerung nuklearer und nicht-nuklearer Abfälle - THEREDA-II; Teilprojekt FZK: Thermodynamische Datenbasis für Radionuklide" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. Es wird eine einheitliche, umfassende thermodynamische Referenzdatenbasis für ausgewählte Radionuklide, Schwermetalle und Matrixelemente, die zur geochemischen Modellierung von Nah- und Fernfeldprozessen eines Endlagers für radioaktiven und chemotoxischen Abfällen eingesetzt werden soll. In diesem Teil-Projekt werden ausgewählte Radionuklide bearbeitet. Hierbei werden die Arbeiten der ersten THEREDA Phase fortgeführt. Damit sollen die momentanen Defizite behoben werden, hinsichtlich von Umfang, Bewertung, Verbindlichkeit und Qualität der Datengrundlage für Modellierungen insbesondere im Zusammenhang einer Sicherheitsbetrachtung eines Endlagers für radioaktive Abfälle in Deutschland. Die Lücken im Datenbestand werden identifiziert und mit sinnvollen Schätzwerten für unbekannte Komplexbildungs- und Löslichkeitskonstanten sowie Ion-Wechselwirkungsparameter (Pitzer, SIT) erweitert. Es wird zusätzlich ein zuverlässiger Satz an Gleichgewichtskonstanten für tetravalente Actiniden in carbonathaltigen Systemen aufgestellt und die Datenbasis um das Element Zirkonium erweitert. Die Daten für Radionuklide werden tiefergehend bewertet als in Phase I und damit die Zuordnung von Qualitätsstufen, insbesondere für Bildungsdaten verbessert und vervollständigt. Abschließend wird die THEREDA-Datenbasis mit den am INE verwendeten Codes GWB und EQ3/6 angewendet und anhand von Testrechnungen zur Löslichkeit und Speziation von Actiniden in bekannten Salzlösungen überprüft.