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Untersuchung der katalytischen Prozesse in Elektrolyse- und Synthesereaktionen (im Verbundprojekt: Entwicklung eines tubularen Dampf-Elektrolyseurs mit integrierter Kohlenwasserstoffsynthese)

Im Rahmen der in Deutschland stattfindenden Energiewende werden zur Substituierung fossiler Energieträger zunehmend erneuerbare Energien eingesetzt. Die regelmäßige Verfügbarkeit dieser Energiequellen ist nur bei einem kleinen und kaum erweiterbaren Teil, hauptsächlich der Wasserkraft und der Biomasseverwertung, gegeben. Die Nutzung von Wasserstoff als Energieträger der erneuerbaren Energien (Wasserstoffwirtschaft) erscheint aufgrund hoher Anfangsinvestitionen zur Umrüstung der auf Kohlenwasserstoffen basierenden Energieinfrastruktur sowie der geringen volumetrischen Energiespeicherdichte des Wasserstoffs problematisch. Eine interessante Möglichkeit zur Lösung der Speicherproblematik bei gleichzeitiger Beibehaltung der vorhandenen Infrastruktur besteht in der Herstellung von Methanol aus Kohlendioxid und Elektrolyse-Wasserstoff, der mittels erneuerbarer Energien erzeugt wird. Durch eine stoffliche Nutzung von Kohlendioxid lassen sich in Folge CO2 ?Emissionen mindern, und CO2 wird dadurch in einem Kreislauf genutzt, ohne dass die Atmosphäre durch zusätzliche Emissionen belastet wird. Für die Umsetzung dieses Konzepts müssen geringe Systemkosten bei hohen Wirkungsgraden erreicht werden. Beide Kriterien sprechen für die Nutzung der Hochtemperaturelektrolyse zur Herstellung von Wasserstoff für eine anschließende Kohlenwasserstoffsynthese. Bisher wurden in Hochtemperatur?Elektrolyseuren sauerstoffleitende Elektrolyte verwendet. Das Teilvorhaben der Professur für Technische Thermodynamik innerhalb des Verbundprojektes umfasst die Charakterisierung der eingesetzten Katalysatoren sowie deren Wirkungsweise und die Untersuchung der katalytischen Prozesse mit experimentellen Methoden. Damit soll der Gesamtprozess hinsichtlich der Katalysatoren optimiert werden.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt B06: Modellierung der Partikel-Turbulenz-Chemie-Wechselwirkung für Oxyfuel-Prozesse

In diesem Vorhaben werden LES-Methoden im Rahmen eines Euler-Lagrange-Verfahrens verwendet. Für die Gasphasenverbrennung wird ein regimeübergreifendes Modell auf Basis der 'flamelet generated manifolds'-Strategie formuliert. Basierend zum einen auf einer thermodynamisch konsistenten Modellierung der Oxyfuel-Vorgänge und zum anderen auf DNS-Beiträgen werden Modelle zur Beschreibung der Interaktion zwischen Partikel-Turbulenz-Chemie unter Oxyfuel-Verbrennungsbedingungen mit hohem Detaillierungsgrad entwickelt. Die resultierenden Modelle werden in den CFD Code FASTEST/LAG3D integriert und mit Hilfe der experimentellen Daten aus dem SFB/Transregio validiert.?

Spurenelement - Organisches Material Wechselwirkungen im Meerwasser: Erforschung der Auswirkungen der Meerwasserchemie auf die Speziation von Spurenmetallen in einem sich erwärmenden und versauernden Ozean

Spurenmetalle (TMs), definiert als weniger als 1 mg kg-1, sind entweder wichtige essentielle Nährstoffe (Fe, Mn, Co, Cu, Ni, Zn) für das mikrobielle Wachstum oder toxisch (Cu, Pb, Cd) bei erhöhten Konzentrationen im Meerwasser. Der Ozean ist derzeit von Sauerstoffmangel, Versauerung, Schichtung und Erwärmung betroffen, was zu Veränderungen in der chemischen Speziation von TMs führt, die von den physikalisch-chemischen Bedingungen (z. B. pH-Wert, Temperatur und Salzgehalt) abhängig sind. Während die Kenntnis der gelösten und partikulären Metalle Informationen über die Gesamtbestände liefert und die Identifizierung wichtiger Quellen von TM in der Meeresumwelt ermöglicht, ist die Kenntnis der chemischen Speziation für das Verständnis der Biogeochemie und der Bioverfügbarkeit oder Toxizität von TM von wesentlicher Bedeutung. So haben frühere Arbeiten gezeigt, dass anorganisches Fe in sauerstoffhaltigem Meerwasser schlecht löslich ist, die Konzentrationen von gelöstem Fe jedoch aufgrund der Komplexbildung durch organische Stoffe höher sind als erwartet. Das derzeitige Wissen über die Speziation von TMs wird jedoch für eine bestimmte Probe unter Laborbedingungen beobachtet (z. B. pH=8,0 auf der NBS-Skala), und daher fehlt eine mechanistische Verbindung zu den intrinsischen physikalisch-chemischen Eigenschaften des Meerwassers und deren Einfluss auf die Metallbindung an organisches Material. Hier entwickle ich neuartige Analyse- und Modellierungswerkzeuge und nutze die Wechselwirkungen zwischen Metallen, Resinen und organischen Stoffen, um die Speziation von TM mittels ICP-MS über einen weiten Bereich von pH-Werten genau zu bestimmen. Ich kombiniere diese Messungen mit einem Modell für Ionenpaarung und organische Stoffe (NICA-Donnan), um eine mechanistische Beschreibung der Wechselwirkungen zu entwickeln und dadurch unser Verständnis der Rolle von z. B. pH-Wert, Temperatur und Ionenstärke für den TM-Zyklus im Meer zu verbessern. Sobald diese Methodik erreicht ist, wird sie es uns ermöglichen, zum ersten Mal die TM-Speziation für mehrere Metalle gleichzeitig zu bestimmen, einschließlich der bisher häufig untersuchten Metalle und der TMs, bei denen neuere Hinweise aus der Isotopenhäufigkeit auf eine wichtige Rolle der Bindung an organisches Material hinweisen. Die abgeleiteten thermodynamischen Konstanten werden auch in regionale biogeochemische Modelle einfließen, um Vorhersagen über den biogeochemischen Kreislauf der TM auf mechanistischer Ebene unter zukünftigen Ozeanszenarien zu erhalten.

Erstellung eines mechanistischen Transportmodells fuer Spaltprodukte

Zur Vervollstaendigung von integralen Stoerfallanalysecodes, mit deren Hilfe die thermodynamischen, aerosolphysikalischen, radiologischen und chemischen Prozesse in einem Reaktor-Containment nach einem schweren Stoerfall simuliert werden, wird ein mechanistisches Transportmodell fuer Spaltprodukte erstellt. Zu Beginn des Projekts lag der Hauptschwerpunkt der Arbeiten in der qualitativen und quantitativen Beschreibung des Austrags von leichtfluechtigen Schadstoffen durch diffusive und konvektive Gasphasentransportprozesse. Darueber hinaus wurde der Austrag von suspendierten Feststoffpartikeln durch Tropfenabriss von Fluessigkeitsoberflaechen durch eine Gasstroemung analysiert. In den laufenden Arbeiten wird nunmehr die mechanische Freisetzung von Kuehlmittel und schwer fluechtigen Radionukliden insbesondere auch durch Zerplatzen von Blasen an Fluessigkeitsoberflaechen unter Beruecksichtigung physikalischer und chemischer Prozesse waehrend des Stoerfallablaufs untersucht.

Modelluntersuchungen zu Rotations-Schwingungs-Anregungen von Hydroxyl-Molekülen in der Mesosphäre und Rotationstemperaturen

Eine der Standardmethoden zur Temperaturbestimmung in der Mesopausen-Region basiert auf spektroskopischen Messungen der Rotationstemperaturen von Hydroxyl-Molekülen. Eine wichtige Frage bei der Interpretation der gemessenen Rotationstemperaturen ist die Frage nach der Thermalisierung der Rotationszustände. Bisher gibt es jedoch nur wenige Untersuchungen zu diesem Thema.Das Ziel dieses Projektes ist, Hydroxyl-Moleküle in verschiedenen Rotations-Schwingungs-Zuständen in der oberen Mesosphäre und unteren Thermosphäre zu untersuchen. Zu diesem Zweck soll ein kinetisches Modell der Schwingungs- und Rotations-Anregungen von OH entwickelt werden. Das Modell soll verwendet werden, um die Konzentrationen von angeregten Hydroxyl-Molekülen und Emissionsraten in verschiedenen Höhen und für verschiedene atmosphärische Bedingungen zu simulieren. Insbesondere sollen die Besetzungen der Rotationszustände analysiert werden, um Abweichung vom lokalen thermodynamischen Gleichgewicht bewerten zu können. Die Modellergebnisse sollen mit bodengestüzten Messungen und Satelliten-Messungen verglichen werden.

Schwerpunktprogramm (SPP) 527: Bereich Infrastruktur - International Ocean Discovery Program, Teilprojekt: Clumped Isotopen-Temperaturen und Sauerstoffisotopenzusammensetzung des Meerwassers während wichtiger Klimaänderungen des Oligozäns

Um Klimaveränderungen der Vergangenheit und deren Ursachen zu verstehen, sind Rekonstruktionen der Ozeantemperaturen und - zusammensetzung (z.B. mittels stabiler Sauerstoffisotopen und Mg/Ca-Verhältnisse an Kalzitschalen von Foraminiferen) von enormer Bedeutung. Biologische Prozesse und Änderungen der Ozeanchemie beeinträchtigen jedoch solche Rekonstruktionen. Ein neuer, vielversprechender Proxy, Clumped Isotopen-Thermometrie, umgeht diese Probleme. Im Gegensatz zu traditionellen Temperaturproxys (Sauerstoffisotope und Mg/Ca-Verhältnisse) basiert die Clumped Isotopen-Thermometrie ausschließlich auf thermodynamischen Prinzipien, welches Temperaturberechnungen, unabhängig von der Isotopen- und chemischen Wasserzusammensetzung, ermöglicht. Die Sauerstoffisotopie des Wassers, aus dem Kalzite gebildet werden, lässt sich mittels verbundener Sauerstoff- und Clumped Isotopenmessungen bestimmen, und liefert somit Erkenntnisse über globale Eisvolumenänderungen. Die in diesem Projekt verwendete Clumped Isotopenmessmethode erlaubt es, kleine Probenmengen zu messen und zeigt einen analytischen Messfehler von +/-1-2 Grad C, was mit anderen Temperaturproxys vergleichbar ist. Das Oligozän kennzeichnet sich durch die Etablierung des Eiszeitalters nach dem Treibhausklima des Paläozäns und Eozäns und ist damit klimatisch sehr relevant. Der Beginn des Oligozäns ist mit einer der größten Umstrukturierungen des Erdklimas verbunden, begründet durch die Bildung der ersten, großen kontinentalen und permanenten Eisschichten in Antarktika. Eine neuere Studie, die Clumped Isotopendaten im Südozean an der Eozän-Oligozängrenze (EOT) betrachtet, zeigt keine nachweisbare Temperaturänderung während dieser Eisbildungsphase. Messunsicherheiten der Clumped Isotopen-Temperaturkalibrierung bei niedrigen Temperaturen können dieses unerwartete Ergebnis erklären. Daher ist ein Ziel dieser Studie, eine Clumped Isotopen-Temperaturkalibrierung an rezenten Oberflächen-, Thermoklinen- und benthischen Foraminiferenarten im Südozean zu erstellen, um damit die bisherigen Kalibrationsgleichungen für niedrige Temperaturen zu verbessern. Außerdem sollen in diesem Projekt verlässliche Tiefen- und Oberflächenwassertemperaturen an Kernen aus verschiedenen Breitengraden und Ozeanbecken rekonstruiert werden mithilfe verbundener Clumped Isotopen-Mg/Ca- Messungen an Foraminiferenschalen. Diese Analysen werden für spezifische Zeitintervalle des Oligozäns durchgeführt, z.B. die EOT (um die Ergebnisse der veröffentlichten Studie im Südozean neu zu bewerten) und weitere wichtige Kaltzeitphasen (z.B. Oi-2b, Mi-1). Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Untersuchung dieser Zeitintervalle die Bestimmung der Wassertemperaturen, der Meerwasserisotopenzusammensetzung und globale Eisvolumenänderungen während des Oligozäns ermöglicht. Dies ist enorm wichtig, da das Erdklima zu diesem Zeitpunkt hauptsächlich von Klimamechanismen der Südhemisphäre beeinflusst wurde.

Nachverfolgung des Lebenszyklus von Eiskeimen zur Verbesserung von Klimaprojektionen

Wolken und Aerosole beeinflussen den Energiehaushalt und den Wasserkreislauf der Erde. Die Wolkenphase – ob eine Wolke aus Wassertröpfchen oder Eispartikeln besteht – beeinflusst den Strahlungseffekt der Wolken, da Wolkentröpfchen zahlreicher und kleiner sind als Eispartikel und daher mehr Sonnenstrahlung reflektieren.Durch die Erwärmung der Erde und der Atmosphäre durch den Klimawandel werden in Mischphasewolken (die aus Wassertröpfchen und Eispartikel bestehen können) Eispartikel teilweise durch Wassertröpfchen ersetzt und die Wolkenalbedo nimmt zu. Das führt zu einer negativen Rückkopplung, der sogenannten Wolkenphasenrückkopplung. Die Stärke dieser Rückkopplung hängt in Klimamodellen von der Repräsentation der Eisnukleation ab. Es wird immer deutlicher, dass die Schwankungsbreite von Klimaprojektionen (+1,8 bis +6,5 K) in der neuen Generation von Klimamodellen stark von der simulierten Wolkenphasenrückkopplung abhängt. Der gesellschaftliche Nutzen einer Verbesserung der Genauigkeit von Klimaprojektionen wird auf über 10 Millionen Millionen US-Dollar geschätzt. Eine bessere Darstellung der Eisbildung im Mischphasenregime in Klimamodellen ist deshalb dringend erforderlich.Aerosole können als Eiskeime, die das Gefrieren von Tröpfchen bewirken, die Häufigkeit von Eiswolken erhöhen und die Wolkenbedeckung und den Wassergehalt verringern. Insbesondere Mineralstaub kontrolliert häufig die Eisbildung in Wolken.In früheren Studien habe ich wichtige Diskrepanzen bezüglich der staubgetriebenen Wolkenvereisung im ECHAM-HAM Klimamodell und Satellitenbeobachtungen identifiziert, die sehr wahrscheinlich auch in anderen Klimamodellen vorhanden sind. Um diese zu beheben, werde ich in ECHAM-HAM Eisprozesse implementieren, die für das staubgetriebene Gefrieren von Wolkentröpfchen relevant sind, aber derzeit noch fehlen: Erstens werde ich eine Nachverfolgung von Eiskeimen implementieren, insbesonders deren Entfernung durch Niederschlagsbildung nach dem Gefrieren von Wolkentröpfchen. Dies sollte die Überschätzung der staubgetriebenen Wolkenvereisung über dem Südpolarmeer im Modell verringern. Zweitens werde ich eine Kategorie für Staub-Eiskeime hinzufügen, die bei Temperaturen unter -35 °C voraktiviert werden. Dies soll zu einem verstärkten Gefrieren von Wolkentröpfchen in Mischphasenwolken führen, was die im Modell gefundene generelle Unterschätzung des staubgetriebenen Gefrierens von Tröpfchen erklären und reduzieren soll. Drittens werde ich das Recycling von Staub-Eiskeimen nach der Sublimation von Eiskristallen implementieren. Dies soll ebenfalls zu einer Verbesserung des Gefrierens von Tröpfchen führen und den im Modell beobachteten Bias zusammen mit den anderen neuen Prozessen beseitigen. Diese neuen Prozesse werden anhand weltraumgestützter Beobachtungen evaluiert und ihre Auswirkungen auf die Wolkenphasenrückkopplung und die Klimasensitivität werden untersucht werden.

Heissentfluorierung von reduzierenden Gasen mit Absorbern auf Kalkbasis

In der Industrie, z.B. bei der Muellvergasung oder bei GuD-Kraftwerken, entsteht unter anderem Fluorwasserstoff (HF). Da HF extrem umweltschaedlich und giftig ist, muss es aus dem Gas entfernt werden. Im Gegensatz zu den konventionellen Nassgasreinigungen kann das Gas trocken bei moeglichst hohen Temperaturen gereinigt werden. Energieverluste infolge des Abkuehlens und Wiederaufheizens koennen vermieden und so der Wirkungsgrad um einige Prozentpunkte erhoeht werden. Zudem entfaellt die Aufbereitung der anfallenden Abwaesser bei der Nassgasreinigung. Die Entwicklung derartiger Verfahren ist Gegenstand dieses Projektes.

Mobilisierung von Eisen in Vulkanasche während des Transports in Eruptionssäulen

Vulkanische Asche wurde vor kurzem als eines potenziellen Düngemittel für Ozeanoberfläche identifiziert worden. Jedoch werden die Prozesse, die Umwandlung von unlöslichen zu löslichen Eisen ermöglichen Fe-Verbindungen in der Asche wenig verstanden bisher. Diese Studie untersucht die vulkanische Wolke Kontrollen auf Asche Eisenlöslichkeit. Ich kombiniere Vulkanausbruch Spalte Modellierung mit hohen, mittleren und niedrigen Temperaturen chemische Reaktionen in Eruption Wolken, um besser einschränken Vulkanasche Eisen Mobilisierung unter Berücksichtigung der Wechselwirkung verschiedener Arten in einem Fest-Flüssig-Gas-System. Zuerst benutze ich ATHAM die Plum Dynamik und Mikrophysik lösen. Zweitens, entwickle ich eine Chemie und Thermodynamik Code, der die Umgebungsbedingungen (in-plume Temperatur, Druck, Feuchtigkeit usw.) bekommt von den ATHAM Ausgänge und simuliert die gas-ash/aerosol Interaktionen mit speziellem Fokus auf Eisen-Chemie. Dieses Modell basiert auf einer Reihe von gekoppelten Massenbilanzgleichungen für verschiedene Arten der Eruptionssäule. Begriffe, die in diesen Gleichungen basieren auf physikalisch-chemischen Wechselwirkungen von gasförmigen, flüssigen und festen Arten parametriert. Einige der wichtigsten Prozesse in dieser Studie nicht berücksichtigt sind: Gas-Scavenging durch Asche, Wasser und Eis, Auflösung von Asche in der flüssigen Phase und Eisen wässrigen Chemie. Eine Reihe von Laborexperimenten auf Asche wird auch als die Ergebnisse der Modellierung gegen echte Ascheproben und Beobachtung zu bewerten. Schließlich schlage ich die günstige vulkanischen Einstellung und in-plume Prozesse für Asche Eisen Mobilisierung.

Prozesstechnische Untersuchungen zur Verfestigung und Stabilisierung von geformten Koerpern fuer Verpackungszwecke auf Staerkebasis

Zur Herstellung fester, poroeser Werkstoffe im Verpackungsbereich findet das Prinzip der druckthermischen Verfestigung (Waffelbackverfahren) Anwendung. Verschiedene Staerkematerialien werden unter Zusatz weiterer Komponenten (z.B. Naturfaserstoffen) mit Wasser zu einer Masse vermischt, die zwischen beheizten Platten druckthermisch aufgeschaeumt und verfestigt wird. Erstmals wurde dieser Prozess durch Temperatur- und Druckverlaufsmessungen exakt beschrieben. Die gewonnene Prozesskenntnis ermoeglichte die Entwicklung eines thermodynamischen Modells, das den Herstellungsprozess mathematisch beschreibt. Im Ergebnis dessen kann z.B. der Einfluss der Produktdicke und der Zusammensetzung der Ausgangsmasse auf die Prozessparameter und die Produkteigenschaften ermittelt werden.

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