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Direkte Beobachtung von Elementarprozessen bei der heterogenen Eis- Nukleation durch nichtlineare optische Spektroskopie: Die Rolle von Hydroxyl-Gruppen an den Oberflächen von mineralischen Aerosolpartikeln

Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2115: Synergie von Polarimetrischen Radarbeobachtungen und Atmosphärenmodellierung (PROM) - Verschmelzung von Radarpolarimetrie und numerischer Atmosphärenmodellierung für ein verbessertes Verständnis von Wolken- und Niederschlagsprozessen; Polarimetric Radar Observations meet Atmospheric Modelling (PROM) - Fusion of Radar Polarimetry and Numerical Atmospheric ..., Bestimmung der polarimetrischen Signaturen von Eisbildungsprozessen unter kontrollierten Aerosolbedingungen (PolarCAP)

Zahlreiche Prozesse sind an der Entwicklung von Wolkensystemen unter leicht unterkühlten Bedingungen bis zu -10°C beteiligt. Das Zusammenspiel von Thermodynamik, Wasserdampf und Aerosolpartikeln steuert die Verteilung von Flüssigwasser und Eis, die Niederschlagsbildung und die Strahlungseigenschaften. Das Projekt PolarCAP zielt darauf ab, die komplexen Zusammenhänge aufzulösen, indem die Entwicklung der Eisphase unter leicht unterkühlten Bedingungen in einer thermodynamisch und aerosol-kontrollierten natürlichen Umgebung mittels Radarpolarimetrie und Spectral-Bin Modellierung untersucht wird. Zielobjekt der Studie sind flüssigwasserdominierte, unterkühlte stratiforme Wolken, die sich im Winter häufig im Temperaturbereich von -10 bis 0°C über dem Schweizer Plateau bilden. Im Rahmen des externen ERC-Forschungsprojekts CLOUDLAB werden Drohnen eingesetzt, um diese Wolken mit definierten Mengen verschiedener Arten von eisnukleierenden Partikeln, wie Silberjodid oder Snowmax, zu impfen. Die anschließend gebildete Eisphase und die Auflösung der Flüssigphase werden im Rahmen von CLOUDLAB mit Hilfe von In-situ-Messungen und einem Standardsatz von Fernerkundungsinstrumenten wie Lidar und LDR-Wolkenradar charakterisiert. Konkretes Ziel von CLOUDLAB ist, die 1- und 2-Momenten-Parametrisierungen der Eisphase des Wettervorhersagemodells ICON zu verbessern. PolarCAP wird mit dem CLOUDLAB-Projekt zusammenarbeiten, um diesen einzigartigen Datensatz durch die Anwendung modernster polarimetrischer Radar- und Lidar-basierter Fernerkundungstechniken zur Bestimmung der mikrophysikalischen Eigenschaften von Wolken sowie durch die Anwendung wolkenauflösender Spektral-Bin Modellierung zu verbessern und zu nutzen. Synergistische, mehrwellenlängen- und polarimetrische bodengebundene Fernerkundung mit scannendem Radar und Lidar wird eingesetzt, um den Übergang von unterkühlten flüssigen stratiformen Wolken in Mischphasenwolken zu beobachten. Begleitet von wolkenauflösenden Modellsimulationen und Radar-Forward-Operatoren wird PolarCAP die Entwicklung und die beteiligten mikrophysikalischen Prozesse zwischen -10 und 0°C erfassen. Die kombinierten Beobachtungen werden neue Erkenntnisse über das Zusammenspiel von Kontakt- und Immersionsgefrieren, sekundärer Eisbildung und Eisvervielfachung liefern, indem Wolken in verschiedenen Temperaturregimen untersucht werden, von denen angenommen wird, dass sie entweder von spezifischen Eisphasenprozessen beeinflusst bzw. unbeeinflusst sind. PolarCAP wird das derzeitige Verständnis wolkenmikrophysikalischer Prozesse und deren Darstellung in atmosphärischen Modellen herausfordern und die wolkenauflösende Modellierung und deren Kopplung an Radarvorwärtsoperatoren vorantreiben. Insgesamt wird PolarCAP Fortschritte in unseren Fähigkeiten erzielen, die Effizienz verschiedener eisbildender Substanzen besser einschätzen zu können und die Zeitskalen von mikrophysikalischen Prozessen und dem Lebenszyklus von Stratusbewölkung zu verknüpfen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1689: Climate Engineering: Risiken, Herausforderungen, Möglichkeiten?, Grenzen der Wirksamkeit verschiedener Methoden des solaren Strahlungmanagement

Absenkung der CO2 Emissionen, Anpassung und 'Climate Engineering' (CE) werden allgemein als drei unabhängige Vorgehensweisen gegen die negativen Auswirkungen des Klimawandels angesehen. Im Rahmen dieses Projektes zeigen wir die Grenzen des 'Solar Radiation Management' (SRM) durch Sulfataerosol-Eintrag in die Stratosphäre (SAI) und marine Wolkenimpfung (MCB) als Maßnahmen zur Reduktion der globalen bzw. regionalen Temperatur auf. Zum ersten Mal werden dabei die Auswirkungen von gleichzeitig ausgeführtem SAI und MCB umfassend quantifiziert. Wir vermuten, dass die Begrenzung der Wirksamkeit von SAI und MCB bedeutende Auswirkungen auf die rechtliche und politische Betrachtung hat, die das Zusammenwirken und die zeitliche Reihenfolge von Emissionsminderungs-, Anpassungs-, und 'Climate Engineering'- Maßnahmen sowie die Politik der Klimagerechtigkeit bestimmen. Komplexe globale und regionale numerische Simulationsmodelle der Atmosphäre, die dem Stand des Wissens entsprechen, und die eine detaillierte Beschreibung der Atmosphärenphysik und Chemie beinhalten, stellen das wesentliche Werkzeug für die Quantifizierung der Effekte dieser Maßnahmen dar. Die Ergebnisse erlaube es die physikalischen Grenzen der angedachten Maßnahmen zu bestimmen. Die Ergebnisse des Vorhabens dienen als wichtige Grundlagen für andere Projekte im SPP, um eine integrale Bewertung von 'CO2 Mitigation, Adaption und Climate Engineering' zu ermöglichen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1689: Climate Engineering: Risiken, Herausforderungen, Möglichkeiten?, Lernen über das Impfen von Wolken unter Unsicherheiten: Untersuchung zur Durchführbarkeit und Nachweisbarkeit, zu Anreizen und dezentraler Steuerung räumlich begrenzter Klimamanipulationen

Climate engineering (CE) wird als mögliche ultimative Maßnahme zur Bekämpfung katastrophaler Klimaänderungen vorgeschlagen. Allerdings ergeben sich zahlreiche Bedenken bei einer möglichen Durchführung von CE oder selbst eines großräumigen Feldexperiments. Jedoch lässt sich CE nicht nur als Entweder-Oder-Entscheidung begreifen, vielmehr kann der Übergang zwischen einem Feldexperiment und dem eigentlichen Einsatz von CE fließend sein. Eine realistische Bewertung möglicher zukünftiger Anwendungen von CE muss daher ernsthaft die Möglichkeit räumlich begrenzten CEs in Betracht ziehen. Die Manipulation von Wolken bewirkt einen Strahlungsantrieb, der sich auf die Region, in der die Wolken geimpft werden, beschränkt. Dies ist eine notwendige, jedoch nicht hinreichende Bedingung für eine räumlich begrenzte Änderung von Klimaparametern wie der bodennahen Temperatur. Zunächst ist zu fragen, inwieweit Anreize für Staaten oder Clubs von Staaten bestehen, Möglichkeiten zum räumlich begrenzten CE einzusetzen. LEAC-II wird dazu abschätzen, wie sehr die ökonomischen Präferenzen bezüglich klimarelevanter Parameter räumlich korreliert sind. Abhängig von der Machbarkeit einer begrenzten Manipulation von Klimaparametern und der Präferenzen in verschiedenen Regionen ist zu fragen, welche Staaten oder Clubs von Staaten begrenztes CE unter Umständen einsetzen würden, und inwiefern dies Maßnahmen zur Vermeidung von Treibhausgasemissionen behinderte, wenn es keine global koordinierte Klimapolitik gibt. Regulierung setzt die Möglichkeit voraus, beabsichtigte Wirkungen klar den CE-Maßnahmen zuzuordnen, sowie für mögliche Schäden außerhalb der Zielregion die Maßnahme als Ursache zurückzuweisen. LEAC-II wird dies auf der Basis von Detection/ Attribution-Methoden untersuchen, wobei innovative Ansätze mit Ensemble-Klimavorhersagen auf kurzen Zeitskalen angewendet werden. LEAC-II schließlich mögliche Entwürfe für einen internationalen Regulationsmechanismus auf der Basis der ökonomischen Theorie diffuser Verschmutzung (non-point source pollution) untersuchen, die zu einer Pareto-Verbesserung im Vergleich mit unkoordinierten Verfahren führen würden. Konkret stellt LEAC-II die folgenden Fragen: 1. Machbarkeit: Inwieweit ist eine räumlich begrenzte Klimaänderung in Reaktion auf einen begrenzten Strahlungsantrieb erreichbar? 2. Anreize: Wie korrelieren räumlich die gesellschaftlichen ökonomischen Präferenzen zu Klimazuständen? 3. Ökonomische Auswirkungen: Was sind mögliche Auswirkungen von begrenztem CE auf den Wohlstand, wenn Länder begrenztes CE einsetzen und Treibhausgasemissionen nicht in koordinierter Weise reduzieren? 4. Nachweisbarkeit: Was ist nötig, um den räumlich begrenzten Effekt von begrenztem CE nachzuweisen, und um nachzuweisen, dass außerhalb der Zielregion das Klima nicht beeinträchtigt wird? 5. Regulierung: Wie lässt sich begrenztes CE unter der Maßgabe von Vorhersagbarkeit und Nachweisbarkeit effizient regulieren?

Schwerpunktprogramm (SPP) 1689: Climate Engineering: Risiken, Herausforderungen, Möglichkeiten?, Lernen über das Impfen von Wolken unter Unsicherheiten: Ob, wann und wie man Feldexperimente durchführen sollte (LEAC)

'Climate engineering' wird als mögliche ultimative Maßnahme zur Bekämpfung katastrophaler Klimaänderungen vorgeschlagen. Bislang ist aber noch kein Konsens in Wissenschaft, Gesellschaft und Politik über die Frage erreicht worden, ob überhaupt eingehende Forschungen - beispielsweise Feldexperimente - zu diesem Thema durchgeführt werden sollen. Eine der diskutierten Methoden zum Climate engineering ist die Nutzung von indirekten Aerosol-Effekten, d.h. der Eigenschaft von Aerosolen, als Wolkenkondensationskeime dienen zu können und so Wolkentröpfchenkonzentrationen und damit die Helligkeit von Wolken zu erhöhen ('Impfen' von Wolken durch Aerosole). Dabei wurde das Argument angeführt, dass ein besonderer Vorzug dieser Methode die Möglichkeit ist, Feldexperimente durchzuführen, die in Intensität sowie räumlicher und zeitlicher Ausdehnung skalierbar wären. Das LEAC-Projekt zielt darauf ab, einerseits Satellitendaten und numerische Modelle der Atmosphere zu benutzen, um die physikalischen Unsicherheiten der wissenschaftlichen Grundlage des Impfens von Wolken zu untersuchen. Andererseits soll mit Hilfe von Integrated Assessment-Modellen analysiert werden, unter welchen Umständen Experimente zum Wolkenimpfen als Teil einer Wohlfahrts-maximierenden Klimapolitik durchgeführt werden sollten, in der sowohl die Minderung von Treibhausgasemissionen, als auch Climate engineering, sowie insbesondere die Unsicherheiten in Klimawandel und Climate engineering berücksichtigt wird. Konkret lauten die Fragestellungen, die LEAC bearbeiten wird: Wie groß ist die Unsicherheit in der Effizienz des Strahlungsantriebs durch Climate engineering mittels Impfen von Wolken? Welche Reduzierung dieser Unsicherheit kann mit Hilfe eines Experiments zum Impfen von Wolken für verschiedene Intensitäten, sowie verschiedene räumliche und zeitliche Ausdehnungen erreicht werden? Welches sind die möglicherweise schädlichen Nebeneffekte dieses Climate engineerings, und welcher Anteil des Schadens aufgrund des Klimawandels würde durch das Impfen von Wolken nicht abgemildert? Bei welchem Ausmaß des Klimawandels würde Climate engineering als Teil einer wohlfahrtsmaximierenden Politik eingesetzt werden? Wann und wie sollte ein Feldexperiment durchgeführt werden, und inwiefern hängt dies von den sozialen Risiko- und Zeitpräferenzen ab?

Diabatic processes in North Atlantic weather systems: dynamics and impact on forecast errors

Extratropical cyclones and persistent anticyclones, also referred to as atmospheric blockings, are key synoptic-scale weather systems that strongly determine the evolution of daily weather in Europe. Recent research has quantified that also many extreme events are linked to the passage of these systems; e.g., extreme precipitation and wind co-occur frequently with cyclones. It is therefore of crucial importance to understand the dynamics of cyclones and blockings and the reasons why their prediction at times fails. A central aspect, which has been increasingly considered during the last years, is the interaction of dry dynamical and moist physical processes for the dynamics and forecasting of cyclones and blockings. In our current SNF project and in accompanying group activities, we have been mainly focusing on the role of moist ascending airstreams in extratropical cyclones, so-called warm conveyor belts (WCBs), and could clarify their role for the formation of low-level positive and upper-level negative potential vorticity (PV) anomalies, both in detailed case study simulations and from a climatological point of view. Due to their cross-isentropic transport of low-PV air into the upper-level ridges, WCBs tend to intensify these ridges and modify the downstream flow at the level of the jet stream. The cloud microphysical processes within the ascending WCB air have been investigated, leading to a refined picture of the various phase transitions and the related release of latent heat associated with the cloud and precipitation mechanisms in WCBs. The aircraft field experiment T-NAWDEX-Falcon, to which we will contribute in October 2012, will provide in-situ observations of these complex processes. In this continuation project, novel aspects of the role of diabatic processes for the evolution of cyclones and blockings will be addressed, which extend our current work on WCBs. To further advance the understanding of these fundamental and complex processes, the main objectives of this project are to (i) investigate the role of positive low-level PV anomalies in WCBs for the evolution of the associated cyclones, (ii) identify the impact of various cloud microphysical processes on the mesoscale PV structures within cyclones, (iii) quantify the evolution of cirrus cloud properties and associated radiative impact in the WCB outflow, (iv) utilize observational data from the aircraft field experiment T-NAWDEX-Falcon to better characterize these processes in nature and for assessing the accuracy of their implementation in numerical models, and (v) assess the role of microphysical PV modifications for the quality of weather system predictions. The project will also contribute to the aircraft experiment ML-CIRRUS in 2014 and to the planning of an international T-NAWDEX activity in 2015. usw.

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