s/aromatischer-kohlenwasserstoff/Aromatischer Kohlenwasserstoff/gi
Zur Anreicherung und Isolierung von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (= PAH) wurde ein PAH-spezifisches Anreicherungsverfahren entwickelt. In mehreren Proben (Weichbraunkohle, Garsdorf; Matt- und Glanzbraunkohle, Bogovina und Banovici) wurde der Gehalt an Fluoranthen, Pyren, Benzofluoranthene, Benzo(e)pyren, Benzo(a)pyren, Perylen, Benzi(ghi)perylen u.a. bestimmt. Die Identitaet dieser Verbindungen wurde mit der GC-MS-Kombination bestaetigt. Die gaschromatographisch bestimmten Gehalte lagen z.B. fuer Benzo(a)pyren zwischen 0.07 und 0.20 mg/kg Kohle. In erheblich hoeheren Konzentrationen wurden 6 weitere Verbindungen isoliert, deren UV- und Massenspektren auf substituierte PAH hindeuten. Ebenso werden Torfproben aus Hoch- und Niedermooren auf ihren Gehalt an PAH untersucht und der Versuch unternommen, zwischen dem PAH-Gehalt einer Torfschicht und ihrem Alter Korrelationen herzustellen.
In bereits gewonnenen Ergebnissen stellten wir fest, dass Pflanzen Fremdchemikalien in unterschiedlicher Konzentration in den oberirdischen und unterirdischen Teilen anreichern. Den Boeden wurden unterschiedliche Mengen von Kompost beigegeben, dessen Schadstoffgehalt vorher untersucht worden war. In den Pflanzen wurden Blei, Cadmium, Chrom und polycyclische Aromaten bestimmt. Es soll geklaert werden, welche Beziehung zwischen dem Schadstoffgehalt der mit Kompost behandelten Boeden und den auf solchen Boeden gezogenen Pflanzen bestehen. 1. Weine aus Weinbaugebieten, in denen seit Jahren industriell hergestellter Kompost als 'Bodenverbesserungsmittel' (100 t/ha) Anwendung fanden sich PAK von 0,1-05 ug 3,4-Benzpyren/1,1,0-3, oug 3,4-Benzinfluoranthen/1 und 1,36-3,21 mg Blei/l Wein. (Grenzwert fuer Blei im Wein: 0,3 mg Blei/l). 2. Nahrungspflanzen (Moehren, Sommergerste, Sommerweizen, Mais, Kartoffeln und Dill), die auf drei unterschiedlich alten Parzellen einer Muelldeponie mit verschiedenen Abdeckschichten gezogen worden waren sowie auf einem Kontrollbeet. Nachgewiesen wurden in Abdeckschicht, Muellschicht und Boden und in den Pflanzen PAK sowie Cd, Cr und Pb. Die Abdeckschichten unterschieden sich in Sickerwasserberegnung und Bodenbehandlung. Auffallend waren bei diesem Feldversuch eine Reduzierung des Massenertrages und Laengenwachstums sowie eine Instabilitaet der Pflanzen.
Ziel der Studie war, die vorgeschlagenen Moeglichkeiten zur Bestimmung der Quellen polyzyklischer Aromaten zu ueberpruefen. Diskutiert werden: die Mengenverhaeltnisse von Benzo(a)pyren zu Benzo(ghi)perylen und zu Coronen, das Vorkommen einzelner Verbindungen, die Profile schwefelhaltiger Di- und Polyzyklen, die vollstaendigen Profile, die Intensitaeten homologer Polyzyklenserien. Das Ergebnis ist, dass keine dieser Ueberlegungen zur Herkunftsbestimmung polyzyklischer Aromaten nuetzlich ist. Es wird erwogen, ob manche Vorschlaege einfach durch die unzureichende Analytik veranlasst wurden. In diesem Zusammenhang werden wichtige Analysenverfahren und damit erhaltene Ergebnisse diskutiert. Fuer Zimmeroefen mit Leistungen bis zu 9 kW wird folgende Abschaetzung gegeben: Die gesamten Polyzyklenemissionen von Gasofen, Oelofen und Kohleofen verhalten sich naeherungsweise wie 0,001:1:100. Bei solchen Verhaeltnissen wird schon die Unterscheidung zwischen den Beitraegen von Feuerungen schwierig, da bei einem geringen Anteil von Kohleheizungen deren Emissionen ueberwiegen. Mit der Hochaufloesungs-Niedervolt-Massenspektrometrie wurden bisher in verschiedenartigen Umweltproben stets sehr viele Verbindungstypen nachgewiesen. Diese Vielfalt und damit die analytische Problematik werden durch neuartige graphische Profile veranschaulicht. Wegen der Schwierigkeiten der exakten Strukturbestimmung von Polyzyklen in Umweltproben wird erneut die Frage gestellt, ob es sinnvoll ist, am Grundsatz der Analyse einzelner Verbindungen festzuhalten.
Das Vorkommen der polycyclischen Aromaten in der Umgebung des Menschen und in der Nahrung wurde zum Anlass genommen, eine orientierende Bilanzierung dieser Substanzen aufgrund quantitativer Bestimmungen aufzustellen. Ziel der Arbeit ist es, einen Analysengang zu entwickeln, der eine weitgehende quantitative Erfassung der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe in fast allen Medien gestattet. Die im Zeitraum von 20.3.1971 bis 14.10.1971 in Giessen gefallenen Niederschlaege wurden als Regenwasser gesammelt und der Gehalt an BP und BFA bestimmt. Jede Probe enthielt BP und BFA. Die hoechsten Werte fanden sich in den Monaten Maerz und Oktober mit 0,24 Myg bzw. 0,3 Myg BP/l und 2,9 Myg bzw. 3,1 Myg BFA/l. Die niedrigsten Werte (September) betragen 0,01 BP/l und 0,3 Myg BFA/l. Bei Bezug auf den Jahresdurchschnitt der Regenmenge von 619,2 l/qm ergibt sich eine auf das Jahr bezogene Kontamination mit 0,968 mg BP/qm und 10,836 mg BFA/qm. Der Gehalt des Regenwassers an BFA betraegt das 10-fache des BPs. Aehnliche Korrelationen fuer BP und BFA lassen sich auch fuer Sickerwasserproben, die von verschiedenen Boeden in einer Tiefe von 3-4 m gewonnen wurden, feststellen. In 1 l Sickerwasser finden sich 0,01-0,03 Myg BP und 0,08-0,6 Myg BFA. Diese Befunde weisen auf die grosse Diffusion der polycyclischen Aromaten in tiefe Bodenschichten, so dass die Kontamination des Trinkwassers ihre Erklaerung findet.
In Deutschland wird in vielen Städten und Gemeinden das Regenwasser über eine Mischwasserkanalisation zusammen mit dem Abwasser der Haushalte/Kleinindustrien dem Klärwerk zugeführt. Bei Regenereignissen fallen so enorme zusätzliche Wasservolumina im Klärwerk an und müssen - um einen optimalen Betriebszustand beibehalten zu können - im Kanalnetz oder eigens dafür gebauten Rückhaltebecken zwischengespeichert werden. Ökonomischer und - unter dem Aspekt der Grundwasserneubildung - auch ökologischer wäre daher eine direkte Regenwasserversickerung in den Boden vor Ort. Infolge des zunehmenden Straßenverkehrs und anderer Immissionsquellen ist unser Regenwasser heutzutage jedoch nicht frei von Schadstoffen. Dies kann zu einer Belastung des Bodens und des Grundwassers bei der Regenwasserversickerung führen. Deshalb untersucht werden, inwieweit Dachmaterialien als Senke bzw. Quelle für Schadstoffe fungieren können. Bei der unvollständigen Verbrennung von fossilen Brennstoffen entstehen z.B. Verbindungen aus der Klasse der Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffe (PAK). Einige dieser Verbindungen sind krebserregend und werden frei oder an (Staub-)Partikel adsorbiert mit dem Niederschlag aus der Atmosphäre ausgewaschen. Deshalb wird innerhalb des Projektes die Konzentration der PAK im Regenwasser und den Dachabläufen unterschiedlicher Dachmaterialien (Tonziegel, Betondachsteine, Dachpappe, Titanzink, Kupfer, usw.) als Funktion der Jahreszeit und Regenintensität bestimmt. Gleichzeitig wird auch der Eintrag von Metallen in den Regenwasserabfluss der ausgewählten Dachmaterialen als eine mögliche Schadstoffquelle untersucht. Die Ergebnisse aus den Modelldachexperimenten werden mit Befunden realer Dachflächen verglichen. Eine Hochrechnung des Eintrages größerer Einzugsgebiete erfolgt durch die Ermittlung der Dachflächen und Materialien z.B. mittels Laserscanning und Hyperspektralaufnahmen.
Troposphärische Aerosolpartikel sind oft in einer sehr simplen Art und Weise, als nicht-flüchtig und chemisch-inert, in Modellen beschrieben. Diese Annahmen werden durch die aktuelle Forschung in Frage gestellt, wonach die flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) und sekundäre organische Aerosole (SOA) ein System bilden, das sich in der Atmosphäre durch chemische und dynamische Prozessierung entwickelt. Ein aktuelles Schlüsselproblem in der Atmosphärenchemie sind organische Partikel, welche in Modellen auf der Grundlage verfügbarer Parametrisierungen von Laborversuchen implementiert sind, die die SOA Bildung stark unterschätzen und nicht ausreichendend das Partikelwachstum vorhersagen. Differenzen zwischen den gemessenen und modellierten SOA-Konzentrationen deuten darauf hin, dass andere wesentliche SOA Quellen noch nicht identifiziert und charakterisiert sind. Zur Erklärung und Schließung dieser Lücke wurden Studien durchgeführt. So wurde gezeigt, dass das gasförmige Glyoxal deutlich zur SOA Masse durch Mehrphasenchemie beitragen kann. Solche Senken in der kondensierten Phase sind in der Lage, einen wichtigen Teil der fehlenden SOA Masse in Modellen, die oft als aqSOA bezeichnet wird, zu erklären. Jedoch implizieren Beobachtungen, dass es immer noch große Unsicherheiten in der SOA Bildung gibt. Herkömmliche aqSOA Quellen können offenbar nicht vollständig das fehlende SOA erklären. Weiterhin wurde gezeigt das, Multiphasenprozesse lichtabsorbierende partikuläre Verbindungen herstellen können. Die Bildung von solchen lichtabsorbierenden Spezies können neue photochemische Prozesse in Aerosolen und/oder in Gas/Partikel-Grenzflächen bewirken. Eine signifikante Menge an Literatur über photoinduzierten Ladungs- oder Energietransfer in organischen Molekülen existiert für andere Bereiche der Wissenschaft. Solche organischen Moleküle können Aromaten, substituierte Carbonyle und/oder stickstoffhaltige Verbindungen sein, welche allgegenwärtig in troposphärischen Aerosolen sind. Während die Wasserphotochemie aufgezeigt hat, dass viele dieser Prozesse, den Abbau von gelösten organischen Stoffen beschleunigen, ist nur wenig über solche Prozesse in/auf Aerosolpartikeln bekannt.Daher soll in PHOTOSOA, die Photosensibilisierung in der Troposphäre studiert werden, da diese eine wichtige Rolle bei der SOA-Bildung und Alterung spielen kann. Solche Photosensibilisierungen können neue chemische Pfade eröffnen, die bisher unberücksichtigt sind, obwohl sie die atmosphärische chemische Zusammensetzung beeinflussen können und so dazu beitragen die aktuellen SOA Unterschätzung abzubauen. Dieses Projekt zielt auf die Verringerung solcher Unsicherheiten, durch die Kombination von Laboruntersuchungen fokussiert auf die Chemie von Triplett-Zuständen von relevanten Photosensibilisatoren in verschiedenen Phasen und ihre Rolle bei der SOA-Bildung, ab. Die Grundlagenforschung zu diesen Prozessen ist erforderlich, um ihre troposphärische Bedeutung abschätzen zu können.
Die Bestimmung der PAK im Wasser durch Duennschichtchromatographie ist wegen der unzulaenglichen Trennleistung der gebraeuchlichen Schichten unbefriedigend. Es werden deshalb Versuche zur gaschromatographischen Bestimmung der PAK durchgefuehrt.
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