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Entwicklung eines Online-Parametrisierungsansatzes zur Vorhersage der Hygroskopizität von organischem Aerosol in der Umgebung auf der Grundlage von hochauflösenden AMS-Messungen

Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.

Hochaufgelöste numerische Untersuchungen des Turbulenzeffektes auf die Struktur von nächtlichen Strahlungsnebeln

Nebel als meteorologisches Phänomen kann große Auswirkungen für die Wirtschaft, aber auch auf die persönliche Sicherheit haben, indem er die Sichtweite in der atmosphärischen Grenzschicht reduziert. Wirtschaftliche Verluste für den Luft-, See-, und Landvekehr als Folge von Nebel sind dabei vergleichbar zu Verlusten durch Winterstürme. Trotz der Fülle an Literatur über Nebel bleibt unser Verständnis der physikalischen Prozesse die zu Nebelbildung und seiner Mikrophysik beitragen unvollständig. Dies ist dadurch begründet, dass mehrere komplexe Prozesse, wie z.B. Strahlungsabkühlung, turbulentes Durchmischen und die mikrophysikalischen Prozesse nichtlinear miteinander interagieren. Zusätzlich verkomplizieren Bodenheterogenitäten bezüglich Vegetation und Bodeneigenschaften die Vorhersagbarkeit von Nebel. Die Fähigkeit von numerischen Wettervorhersagemodellen Nebel vorherzusagen ist in Folge dessen noch dürftig. In diesem Projekt werden hochaufgelöste Grobstruktursimulationen (Large-Eddy Simulationen, LES) verwendet um den Effekt von Turbulenz auf nächtliche Strahlungsnebel zu untersuchen. Das LES Modell PALM wird dazu mit einer sehr hohen Auflösung von etwa 1 m verwendet. Dabei werden in den LES sowohl ein Euler'sches Bulk Wolkenphysikschema, als auch ein Lagrange'sches Partikelmodell, welches die explizite Behandlung von Aerosolen und Nebeltropfen erlaubt, verwendet. Dieser innovative Ansatz erlaubt die Nebeltropfen-Turbulenz-Interaktion zum ersten Mal mit LES zu untersuchen. Das Ziel dieser Studie ist es, einen umfassenden Überblick über die Schlüsselparameter zu erhalten, welche den Lebenszyklus sowie die dreidimensionale Makro- und Mikrostruktur von Strahlungsnebel bestimmen. Weiterhin wird der Effekt von nächtlichem Strahlungsnebel auf die morgendliche Übergangszeit und die Grenzschicht am Tag untersucht. Der Effekt von Bodenheterogenitäten auf nächtlichen Strahlungsnebel wird mit Hilfe von aufgeprägten regelmäßigen idealisierten und unregelmäßigen beobachteten Bodenheterogenitäten in den LES untersucht. Die LES Daten werden anhand von Messdaten der meteorologischen Messstandorte in Cabauw (Niederlande) und Lindenberg (Deutschland) validiert und mit Simulationsdaten des eindimensionalen Grenzschicht- und Nebelvorhersagemodells PAFOG (Universität Bonn) verglichen.

Untersuchung der Photochemie von Sauerstoffspezies in der Mesopausenregion

Atomarer Sauerstoff (O) ist eine der Hauptkomponenten der Mesopausenregion der terrestrischen Atmosphäre. Er spielt für die Energiebilanz der Mesopausenregion eine entscheidende Rolle, da er aufgrund seiner langen Lebensdauer chemische potentielle Energie über große Distanzen transportieren kann und indirekt an der Strahlungskühlung dieser Höhenregion beteiligt ist. Darüber hinaus steht er in direktem Zusammenhang mit Ozon, was wiederum für die diabatische solare Heizung von großer Bedeutung ist. Die Zahl der O Messungen in der Mesopausenregion ist ziemlich begrenzt, insbesondere was Zeitserien über Zeiträume von mehr als einigen Jahren betrifft. Die üblicherweise verwendeten Methoden zur Messung von O in der Mesopausenregion basieren auf Airglow-Emissionen der Spezies O, O2 und OH und erfordern die Kenntnis zahlreicher chemischer Ratenkonstanten. Bisherige Studien zeigen klare Hinweise darauf, dass die existierenden Modelle zur Beschreibung der O2 A-Banden-Emission, der grünen Sauerstofflinie und der OH* Meinel-Emissionen nicht konsistent sind, und O Konzentrationsprofile liefern, die sich signifikant unterscheiden. Im Rahmen dieses Projektes soll die Konsistenz der existierenden photochemischen Modelle für die drei genannten Airglow-Emissionen untersucht werden und unter Verwendung von simultanen Satellitenmessunen aller drei Emissionen, sowie dedizierter Modellrechnungen die Übereinstimmung der Modelle verbessert werden. Bei den Messungen handelt es sich um Nightglow Messungen des SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption spectroMeter for Atmospheric CHArtographY) Instruments, das von 2002 - 2012 auf dem Umweltforschungssatelliten Envisat operierte. SCIAMACHY bietet aufgrund seines breiten Spektralbereichs die einmalige Möglichkeit alle für dieses Projekt relevanten Airglow Emissionen gleichzeitig und spektral aufgelöst zu messen. Die geplanten Modellrechnungen sollen mit einer etablierten Suite an photochemischen und globalen Modellen durchgeführt werden. Mittels eines Inversionsverfahrens sollen photochemische Modellparameter derart optimiert werden, dass die Differenzen zwischen Modellergebnissen und SCIAMACHY Messungen für alle relevanten Emissionen simultan minimiert werden. Darüber hinaus soll im Rahmen des Projekts die räumliche und zeitliche Variabilität von O in der Mesopausenregion charakterisiert werden, insbesondere hinsichtlich solarere Einflüsse und möglicher Langzeittrends über den Zeitraum von 2002 - 2012. Es ist außerdem geplant, die existierende - und bekannte Weise unzureichendem - klimatologischen Modelle (z.B. MSIS) von O in der Mesopausenregion zu verbessern. Die Antragsteller sind anerkannte Experten auf Ihren jeweiligen Hauptarbeitsgebieten und besitzen langjährige Erfahrung im Bereich der Satellitenfernerkundung mittels Airglow-Emissionen, beziehungsweise der atmosphärischen Modellierung.

Turbulenzinteraktionen in der atmosphärischen Grenzschicht: Ein skalenübergreifender Ansatz zur Aufklärung oberflächennaher Austauschprozesse

Die Atmosphäre und die Vegetation der Erdoberfläche beeinflussen sich gegenseitig durch bidirektionale Austauschprozesse. Modelle zur Wetter- und Klimavorhersage basieren auf einem mechanistischen Verständnis dieser Interaktionen. Die Vorhersagen und die grundlegenden Theorien funktionieren allerdings nur im Falle einer gut durchmischten (turbulenten) atmosphärischen Grenzschicht. Wenn jedoch stabile atmosphärische Bedingungen vorherrschen, wie typischerweise nachts der Fall, dann sind die bisherigen Theorien nicht ausreichend, um zuverlässige Vorhersagen zu treffen. Um oberflächennahe turbulente Austauschprozesse während stabiler atmosphärischer Schichtung mechanistisch zu verstehen und neue Theorien zu entwickeln, sind zunächst neuartige Mess- und Analyse-Methoden notwendig. Ziel dieses Projekts ist die Beobachtung und Charakterisierung von oberflächennahen Prozessen in der stabilen atmosphärischen Grenzschicht durch eine neuartige Kombination von Mess- und Analysemethoden. Mit einem hochauflösenden in-situ Messkubus (20x20x5m), der sich innerhalb eines größeren mittels Fernerkundung überwachten Raumes (500x500x1000m) befindet, können Bewegung und Strukturen von Temperatur gleichzeitig in Raum und Zeit erfasst werden. Dieser skalenübergreifende Ansatz erlaubt es, nicht-periodische, nicht gut gemischte und räumlich heterogene Bewegungen der Luft nahe der Erdoberfläche zu erfassen. Die gewonnenen Daten werden mittels neuester stochastischer Auswerteverfahren analysiert, um die (nicht-)turbulenten Bedingungen und deren Durchmischung zu charakterisieren. Der wissenschaftliche Gewinn des Projektes liegt in einem wegweisenden innovativen Ansatz, um Modelle in den Bereichen Strömungsmechanik und Erd-System Wissenschaften zu validieren, und so zu einem verbesserten Verständnis unseres Lebensraums, der Schnittstelle zwischen Land und Atmosphäre, zu führen.

Entwicklung einer numerischen Pollenflugvorhersage

Die Zahl der von Pollenallergien Betroffenen ist in den letzten Jahren gestiegen. Nach Angaben des Deutschen Allergie- und Asthmabundes e. V. leiden 16 % der deutschen Bevölkerung unter einer Pollenallergie, Tendenz steigend. Vor allem die Pollen der Frühblüher (Hasel, Erle, Birke) sowie Gräser- und Kräuterpollen (Beifuß, Ambrosia) gehören zu den Hauptauslösern einer Pollenallergie. Allergische Reaktionen können unbehandelt zu chronischen Beschwerden und Erkrankungen führen (allergische Rhinitis, Asthma bronchiale). Damit verbunden sind steigende medizinische Kosten, Verringerung der Leistungsfähigkeit und Einschränkungen in der Lebensqualität. Eine gezielte Medikation kann dabei helfen, die allergischen Beschwerden zu begrenzen. Dazu sind Informationen über den zu erwartenden Pollenflug notwendig. Räumlich höher aufgelöste Pollenflugvorhersagen sowie die Vorhersage von Ferntransport (z.B. Ambrosia) können mit dem Ausbreitungsmodell COSMO-ART bzw. ICON-ART gerechnet werden. COSMO-ART und ICON-ART sind online gekoppelte Modelle, die für die Ausbreitung von Aerosolpartikeln und reaktiven Gasen am KIT entwickelt wurden. Die Pollenflugmodellierung umfasst pflanzenbiologische Prozesse (z.B. Blühbeginn) sowie atmosphärische Prozesse (z.B. Transport, Sedimentation).

Hochaufgelöste Messungen von Turbulenz, Wolkenmikrophysik, und Strahlungsabkühlungsraten in der Einmischungszwischenschicht von marinen Stratocumulus-Wolken

Obwohl bisher schon viele Fortschritte im allgemeinen Verständnis von Mischungs- und Strahlungsprozessen in Stratocumulus (Sc) gemacht wurden, verursachen wolkenbedingte Rückkopplungseffekte von Sc Wolken erhebliche Unsicherheiten in Klimaprojektionen. Diese Probleme werden teilweise verursacht durch eine unrealistische Beschreibung der feinskaligen Mischungsprozesse, die hauptsächlich am Oberrand der Wolken stattfinden. Die Strahlungs-Abkühlung am Wolkenoberrand ist eng mit dynamischen und turbulenten Wolkenprozessen verbunden. Abkühlung am Oberrand der Wolken verursacht ein Absinken. Diese Vertikalbewegungen bedingen Turbulenz wodurch trockene und warme Umgebungsluft in die Wolke eingemischt wird, wodurch sich die damit verbundene Verdunstungsabkühlung erhöht. Zur Untersuchung dieser Vorgänge schlagen wir folgende wesentlichen Projektziele vor: (a) die Verbesserung des Verständnisses der feinskaligen Struktur der Einmischungsinversionszwischenschicht (entrainment interface layer, EIL), (b) die Quantifizierung des Einflusses der EIL auf die Einmischung trockener und warmer Umgebungsluft in Sc Wolken, (c) die Bewertung der Rolle von Strahlungserwärmungs- und Abkühlungsraten bei Einmischungsprozessen in Sc Wolken. Um diese Ziele erreichen zu können, werden Beobachtungen vorgeschlagen mit den zwei kombinierten, hubschraubergetragenen Messsystemen ACTOS (Airborne Cloud Turbulence Observation System) und SMART--HELIOS (Spectral Modular Airborne Radiation measurement sysTem). Die Messungen finden auf den Azoren statt. Beide Messsysteme werden durch einen langsamfliegenden Hubschrauber getragen. Das kombinierte Messsysteme-Paket ermöglicht in-situ Messungen von dynamischen, thermodynamischen, Wolken-mikrophysikalischen, und Strahlungsparametern mit hoher örtlicher Auflösung (überwiegend im cm-Bereich). Kein anderes Messsystem weltweit erreicht diese hohe Auflösung, die allerdings unabdingbar ist für die Erreichung der Projektziele ist. Dies trifft insbesondere auf die Vermessung der Vorgänge in der EIL zu, welche meist eine vertikale Dicke von nur 10 m aufweist.

Gewitteraktivität im alpinen Raum

Innerhalb des letzten Jahrzehnts gewannen Daten von Blitzortungssystemen (kurz: Blitzdaten) zunehmend an Bedeutung in der Meteorologie. Die Gründe sind: a) Es besteht eine hohe Korrelation zwischen Blitzraten und anderen physikalischen Eigenschaften des konvektiven Systems, b) Blitze sind die einzige Datenquelle, welche kontinuierlich erfassbar ist. Damit eignen sie sich ausgezeichnet zur Verwendung in Nowcasting - Bereich, c) bevorzugte Gebiete der Entstehung, der Zugbahn und der Auflösung von Gewittern können aus einem klimatologischen Satz von Blitzdaten abgeleitet werden. Die Untersuchung von orographisch induzierten Niederschlag unter Einbeziehung hochreichender Konvektion ist eines der primären wissenschaftlichen Ziele vom Mesoscale Alpine Programme (MAP). Dieser Projektantrag bezieht sich auf diese Fragestellung. Die Blitzdaten werden herangezogen a) zur Untersuchung der Korrelation zwischen Blitzdaten und anderen mikrophysikalischen Eigenschaften einer Gewitterwolke, b) zur Überprüfung der Verwendbarkeit von Blitzdaten für den Nowcasting-Bereich solcher Ereignisse und c) um einen möglichen Zusammenhang zwischen Blitzdaten und Orographie, orographisch beeinflussten Niederschlag und Föhn zu finden. Die Ziele a) - c) wurden bereits über flachen Terrain und den tropischen Ozeanen untersucht. Die gemeinsame internationale Bemühung die mikrophysikalischen, dynamischen und thermodynamischen Eigenschaften von konvektiven Systemen mit hochentwickelten Messsystemen zu untersuchen, wird zu einem tiefergehenden Verständnis der Prozesse auch im alpinen Gelände führen. Es ist jedoch zu berücksichtigen, daß die meisten Studien dieser Art in Mitteleuropa unter der Tatsache litten, dass die Blitzortungssysteme für nationale Zwecke entwickelt wurden. Es kann als weiteres Projektziel angeführt werden, daß für eine sogenannte Special Observing Period (SOP) im Rahmen des MAP Projektes, die in den einzelnen Ländern des Alpenraumes bereits vorhandenen Ortungssensoren zu einem großräumigen Ortungssystem, das den gesamten Alpenraum abdeckt, zusammengeschlossen werden. Eine direkte Zusammenführung der einzelnen nationalen Daten ist nicht möglich, da einerseits verschiedene Technologien bei den Sensoren verwendet werden und andererseits gerade der Alpenraum von den keinem der existierenden Systeme annähernd überdeckt wird.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1788: Study of Earth system dynamics with a constellation of potential field missions, Kopplung der solaren und geomagnetischen Aktivität mit der räumlichen Verteilung von Trends in Treibhausgasen in der oberen Atmosphäre

Die Struktur und Zusammensetzung des Thermosphäre-Ionosphäre Systems (T-I) wird stark durch die solare EUV-Strahlung beeinflusst. Die andere wichtige externe Quelle von Variabilität in dieser Atmosphärenregion ist das geomagnetische Feld, das geladene Teilchen in die Atmosphäre leitet wo sie insbesondere um die Pole herum ihre Energie abgeben. Wie neue Daten zeigen, können auch interne Antriebsprozesse sowohl auf kurzen (Tage) als auch langen (Jahre) Zeitskalen die T-I Variabilität dominieren. Eine wesentliche Rolle wird dabei dem langsamen aber kontinuierlichen Anstieg von CO2 in der Mesosphäre und unteren Thermosphäre (MLT) zugeschrieben, der zu verstärkter Strahlungskühlung und damit einhergehender Kontraktion der Atmosphäre führt. Auch andere Treibhausgase können auf kürzeren Zeitskalen die T-I Variabilität stark modulieren, u.a. O3 und NO. Das Hauptziel dieses Projektes ist zu untersuchen, wie die räumliche Verteilung von Langzeittrends in MLT Treibhausgasen mit der T-I Langzeit Variabilität gekoppelt ist. Dabei sollen sowohl bodengebundene als auch Satellitendaten von CO2, O3, NO, H2O sowie Elektronendichten herangezogen werden. Durch Kombination von Daten der Satelliten CHAMP, GRACE, SWARM, COSMIC, GOMOS, ACE-FTS, MLS, SABER, MIPAS, HALOE und AIM soll eine nahezu globale Abdeckung über einen Zeitraum von 2 Sonnenzyklen erreicht werden. Aus diesen Daten soll eine globale Klimatologie erstellt werden als Grundlage für die Ableitung von Langzeittrends und ihrer Korrelation in Zeit, Raum und T-I Parametern, einschließlich der Untersuchung von möglichen zeitlichen Verzögerungen in der Variabilität. Ferner sollen chemische und dynamische Wirkmechanismen der T-I Reaktion auf diese Variabilität identifiziert sowie zum ersten Mal echte Abkühlungs- und Aufheizraten aus der globalen Klimatologie und ihre Korrelationen in der T-I Region berechnet werden. Diese können direkt in allgemeinen Zirkulationsmodellen anstatt der aus Volumenemissionsraten gewonnenen Abkühlraten verwendet werden.

Schwerewellen und Spurengastransport in der arktischen Tropopausenregion im Winter

Im Rahmen des Projektes werden flugzeuggetragene Untersuchungen von Ferntransport und Austauschprozessen an der sogenannten Tropopause durchgeführt, die die Grenzfläche zwischen der turbulenten Troposphäre und der stabil geschichteten Stratosphäre bildet. Die Region spielt eine zentrale Rolle für die Strahlungsbilanz der Atmosphäre, sodass Änderungen der chemischen Zusammensetzung sich direkt auf die Oberflächentemperatur auswirken können. Die flugzeuggetragenen Messungen in der arktischen Tropopause im Winter haben zum Ziel, speziell die Rolle von gebirgsinduzierten Schwerewellen für einen Spurenstoffaustausch zu untersuchen und die Zeitskalen und Effizienz dieser Prozesse zu bestimmen. Hierzu werden mit hoher zeitlicher Auflösung geeignete Marker für den Transport (CO, N2O) gemessen. Insbesondere N2O eignet sich hervorragend zur Untersuchung dieser dynamischen Vorgänge, da es in der Troposphäre chemisch inert und fast homogen verteilt ist. Auf Grund dieser Tatsache und des stratosphärischen Vertikalgradientes eignet es sich damit hervorragend, die dynamische Prozesse und Wellenausbreitung innerhalb der Stratosphäre zu untersuchen. Jedoch ist der N2O Gradient an der Tropopause nur schwach ausgeprägt, was eine hohe Messpräzision erfordert. Das Institut für Atmosphärenphysik der Universität Mainz verfügt seit Sommer 2013 über eine flugfähige Messinstrumentierung, die die notwendige Präzision des N2O Nachweises erreicht. Mit dieser Technik sollen im Rahmen einer Messkampagne des Deutschen Zentrums für Luft- und Raumfahrt (DLR) mit dem Messflugzeug Falcon im Januar 2016 in Kiruna / Nordschweden Untersuchungen im Bereich sogenannter Schwerewellen durchgeführt werden, um:1) den Effekt der Wellen auf die Spurengasverteilungen nachzuweisen und turbulente Transportprozesse mit nie dagewesener zeitlicher und räumlicher Auflösung zu vermessen 2) die relevanten Zeitskalen und Wellenlängen für Transport und Mischung zu bestimmen3) Flüsse durch die Tropopause nachzuweisen und zu bestimmen4) die atmosphärischen Prozesse, die zur welleninduzierten Entstehung von Turbulenz und Mischung führen, zu bestimmen Ein in-situ Nachweis von Mischung und Turbulenz war in dieser Form mit N2O und CO Korrelationen bisher nicht möglich und ist mit der erreichten Zeitauflösung und Präzision momentan weltweit einzigartig. Die Kombination mit den Wind- und Turbulenzmessugen der Falcon erlauben es, Austauschflüsse zu quantifizieren und die relevanten Wellenlängen des Spurenstofftransports zu identifizieren. Vergleiche mit dem EULAG Modell erlauben es, die für die Entstehung von welleninduzierter Turbulenz und Mischung relevanten atmosphärischen Bedingungen zu identifizieren.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Messungen stabiler Isotopenverhältnisse in flüchtigen organischen Verbindungen im Ausfluss von Ballungszentren. Dieser Antrag ist ein Beitrag zu den HALO-Missionen EMeRGe-EU und EMeRGe-ASIA

Die Auswirkungen von flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) auf die Luftqualität und damit auf die Gesundheit der Menschen auf lokaler oder regionaler Skala sind direkt offenkundig durch die schädlichen Effekte auf die Lebenswelt. Noch bedeutender ist die kritische Rolle, die VOC in chemischen Prozessen der Atmosphäre einnehmen. Die Bildung vieler sekundärer organischer Schadstoffe in der Atmosphäre wie Ozon, Peroxide, Aldehyde, Peroxyacetylnitrate und sekundäre organische Aerosole hängt entscheidend von der Verfügbarkeit der VOC und ihrer Vorläufersubstanzen ab. Wir planen die Messung von Isotopenverhältnissen und Konzentrationen spezifischer VOC in der Abluft großer Ballungszentren (MPC) in Europa und Asien durch Einsatz des Luftprobensammlers MIRAH auf den HALO-Missionen EMeRGe-EU und EMeRGe-Asia. Die Luftproben werden im Labor mittels Gaschromatographie-Verbrennungs-Isotopen-Massenspektrometrie analysiert. Isotopenverhältnisse in VOC sind wertvolle Indikatoren zur Untersuchung von Reaktionen, die derzeitigen Messverfahren nicht direkt zugänglich sind. Transport- und Mischungsprozesse in der Atmosphäre können damit visualisiert werden, wertvolle Information über dominante Prozesse, an denen VOC beteiligt sind, gewonnen werden. Bereits in den letzten HALO-Missionen, TACTS/ESMVal und den beiden OMO-Missionen, konnten wir zeigen, dass die beantragte Messmethode ein sensitives Werkzeug ist, z.B. für Quellstudien von VOC, zur Ableitung von Transportwegen und deren Einfluss auf die Verteilung der VOC, zur Abschätzung des Mischungsgrads, der Unterscheidung zwischen dynamischen und chemischen Prozessen, als auch zur Untersuchung atmosphärischer Umwandlung und Verweilzeit spezifischer VOC. Die Wertstellung dieser Ergebnisse wird sogar noch gesteigert durch den Vergleich mit Ergebnissen aus 3-dimensionalen Chemie-Transport-Modellen. Die folgenden geplanten wissenschaftlichen Zielsetzungen betten sich in die übergreifenden Ziele von EMeRGe-EU and EMeRGe-ASIA: (1) Messung der Zusammensetzung der in Europa und Asien entspringenden Schadstofffahnen und Bestimmung des Beitrags bestimmter VOC an der Zusammensetzung der Atmosphäre; (2) Bestimmung der weitreichenden Luftverschmutzung sowie deren Einfluss auf die Verteilung bestimmter VOC; (3) Identifizierung möglicher Unterschiede im Transport und der Umwandlung von VOC, die mit besonderen einzigartigen Charakteristiken europäischer und asiatischer MPCs verbunden sind; (4) Identifizierung von Oxidations- und Zwischenprodukten des VOC-Abbaus; (5) Informationsgewinnung über Oxidationswege durch Messung von Vorläufer- und Oxidationsprodukten; (6) Altersbestimmung von Luftmassen in unterschiedlichen Stadien der Schadstofffahnen; (7) Gegenüberstellung photochemischer Prozessierung gegen Transport und Mischung; (8) Verbindung der Informationen aus Isotopenverhältnissen mit bestimmten regionalen meteorologischen Daten; (9) Bereitstellung der Messdaten für Chemietransportmodelle.

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