Amine sind wichtige, aber wenig untersuchte organische Bestandteile in der marinen Atmosphäre. Es gibt deutliche Hinweise, dass innerhalb der marinen Grenzschicht die Bildung neuer Aerosolpartikel und die Zunahme der Partikelmasse durch Amine beeinflusst wird. Allerdings existieren noch sehr hohe Unsicherheiten in Bezug auf die Quellen, die weiteren chemischen Reaktionen innerhalb des chemischen Mehrphasensystems der marinen Atmosphäre und der Beitrag zur marinen Aerosolmasse. Ein tieferes Verständnis der durch die Amine initialisierten Bildung des organischen Stickstoffes in marinen Aerosolpartikeln, sowie der potentiell oxidationsgesteuerten Emission von Aminen aus den Ozeanen in die Atmosphäre, erfordert grundlegende mechanistische Modellierungsstudien der Mehrphasenoxidation von Aminen in Kombination mit speziellen Feldmessungen. Solche Ansätze sind derzeit nicht vorhanden, da noch keine detaillierten Mechanismen- oder Modellierungsstudien zur Mehrphasenoxidation der Amine durchgeführt wurden.Das Ziel von ORIGAMY ist es, die Faktoren zu ermitteln, die die Emission von Aminen aus dem Ozean in die Atmosphäre beeinflussen und deren Auswirkungen auf die organische Aerosolmasse, den Aerosolsäuregehalt und die Bildung neuer Aerosolpartikel. Wir wollen die großen Wissenslücken bezüglich Quellen, Phasenverteilung und Oxidationsprozessen von Aminen in der marinen Grenzschicht schließen, indem wir spezielle neue Feldmessungen in Kombination mit neuartigen Modellierungsansätzen der Mehrphasenchemie anwenden. Die Kombination aus Feldmessungen, Emissionsmodellierung und Modellierung der chemischen Alterung der Amine zum Verständnis der Feldergebnisse ist dabei eine neue große innovative Leistung, die aus dieser Studie resultieren wird.Die Ergebnisse von ORIGAMY werden eine wichtige Grundlage schaffen, um die Bedeutung der Amine und deren weiteren chemischen Reaktionen in der marinen Grenzschicht zu erfassen. Weiterhin tragen diese Ergebnisse dazu bei, relevante atmosphärischen Prozesse der Amine zu identifizieren, die in höher-skalige Modellen implementiert werden müssen.
Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.
Mit dem vorliegenden Antrag sollen 2 Hauptziele verfolgt werden. Einerseits wird die Teilnahme des mini-DOAS Instruments an den, für die Mitte 2016 bis Mitte 2019 geplanten HALO Missionen WISE, CAFE, EmerGe, and CoMet beantragt, und andererseits sollen die mit dem Instrument bei früheren Missionen (TACTS/ESMVal, NarVal, Cirrus, Acridicon und OMO) gemessenen Daten und jener aus in Zukunft stattfindenden HALO Missionen bzgl. dreier wissenschaftlicher Hauptziele im Detail ausgewertet, interpretiert und publiziert werden. Die 3 wissenschaftlichen Hauptziele sind: 1. die Untersuchung der Quellen und Senken und die Photochemie der NOx und NOy Verbindungen in der Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) für unterschiedliche photochemische Regime (u.a. Reinluft und durch diverse NOx Quellen verschmutzte Luft), wobei hier das mini-DOAS Instrument mit den Messungen von NO2, (und evt. HONO) zusammen mit den Messungen anderer Instrumenten (z.B. AENEAS, AIMS, ..) zum Gesamtbudget von NOy beiträgt, 2. die Bedeutung der volatiler organischer Verbindungen für die atmosphärische Oxidationskapazität in reiner und verschmutzter Luft durch Messungen von CH2O (und C2H2O2) mit dem mini-DOAS Instrument, die die Schließung des Oxidationsmechanismus VOC größer als oder gleich CH2O größer als oder gleich CO erlauben. 3. Messungen zum Budget und zur Photochemie von Brom in der UTLS, wobei hier das Instrument besonders mit seinen Messungen von BrO zum anorganischen Brombudget beiträgt, das zusammen mit den Messungen der organischen Bromverbindungen (der Universität Frankfurt) das Gesamtbudget an Brom schließt. Alle diese Untersuchungen sollen auch zur Überprüfung der Vorhersagen globaler Chemietransportmodelle (CTMs) (EMAC, CLAMS, TOMCAT/SLIMCAT, ...) dienen.
Die Madden-Julian Oszillation (MJO) (Madden & Julian 1971, 1972) ist der dominante Teil der intrasessionalen Variabilität der tropischen Atmosphäre. Sie äußert sich vor allem in ostwärts wandernden Gebieten tiefer Konvektion und erhöhten Niederschlages. Weiterhin beeinflusst die MJO durch dynamische Kopplung das lokale Wetter des Indischen Ozeans und der Pazifischen Inseln. Außerdem spielt die durch vertikale Kopplung vermittelte Interaktion mit anderen wiederkehrenden dynamischen Phänomenen, wie zum Beispiel der Quasizweijahresschwingung der inneren Tropen (Quasi-biennial Oscillation, QBO), eine wichtige Rolle für das Verständnis tropischer Winde. Obwohl die Datenbasis über die MJO, der tiefen tropischen Konvektion und des Niederschlag in den Tropen im Verlauf der letzten Jahrzehnte eine deutliche Verbesserung erfuhr, verbleibt die Modellierung und Simulation der MJO als ein ernstes Problem heutiger atmosphärischer Modelle. Aus diesem Grunde beschäftigt sich das hier vorgeschlagene Projekt mit wichtigen Fragestellungen bezüglich dieser Modellierungsprobleme. Dabei wird auf Methoden, welche während der Anfertigung meiner Doktorarbeit zur Modellierung konvektiver Schwerewellen entstanden, zurückgegriffen. Das Projekt gliedert sich hierbei folgendermaßen in zwei wesentliche wissenschaftliche Fragestellungen:Wie beeinflusst die MJO die Ausbreitung und Dissipation konvektiv angeregter Schwerewellen?Wie wirken diese konvektiven Schwerewellen zurück auf die MJO und deren Konvektion?Das zur Beantwortung dieser Fragen notwendige Werkzeug ist ein gekoppeltes Modell konvektiv angeregter Schwerewellen und ihrer Ausbreitung, welches ich bereits sehr erfolgreich für Studien meiner Dissertation nutzte. Zusätzlich wird die Anwendung des WRF (Weather Research and Forecasting) Modells die numerische Modellierung auf der Mesoskala unterstützen. Einen weiteren Fokus setzt das Projekt auf Impulsflussspektren der Schwerewellen und ihrer durch die MJO induzierten Variabilität. Es wird außerdem untersucht, ob diese MJO induzierte Variabilität von Satelliteninstrumenten aus beobachtet werden kann. Dies wird Einsichten in den durch flache und tiefe Konvektion emittierten Schwerewellenimpulsfluss eröffnen. Im Falle der Feedbackmechanismen wird der Schwerpunkt auf den Einfluss des Schwerewellendrag auf die sekundäre Zirkulation der MJO gelegt.
Kopplungsprozesse zwischen der Ionosphäre und der neutralen Atmosphäre spielen eine wichtige Rolle für die dynamischen Prozesse in der oberen Atmosphäre. Neue Fortschritte im Verständnis dieser Prozesse wurden erreicht seitdem Satelliten im erdnahen Orbit kontinuierlich hochgenaue Daten der thermosphärischen und ionosphärischen Parameter (z.B. Massendichten, zonale Winde und Elektronendichteprofile) bereitstellen. Mit diesem Projekt planen wir die Beobachtung der Auftretenshäufigkeit und Eigenschaften sporadischer E Schichten auf globaler Skala. Die Untersuchungen basieren auf GPS Radiookkultationen der Satelliten CHAMP, GRACE, TerraSAR-X, TanDEM-X und FORMOSAT-3/COSMIC. Seit dem Start des Satelliten CHAMP im Jahre 2001 wurden mehr als 5 Millionen der Radiookkultationsprofile aufgezeichnet, was ermöglicht, dass das Auftreten und die Eigenschaften der sporadischen E Schichten in hoher räumlicher Auflösung analysiert werden können. Weiterhin ermöglicht die Zeitreihe erste statistische Trendanalysen der genannten Parameter. Während der Durchführung des Projektes soll der momentan genutzt numerischer Algorithmus zur Detektion von sporadischen E Schichten um ein Modul erweitert werden, der ermöglichen wird auch Rückschlüsse auf die Eigenschaften der Schichten zu ziehen. Globale Beobachtungen der Intensitäten sporadischer E Schichten existieren aktuell nicht und werden von uns zum erstmalig bereitgestellt werden. Diese Datenbasis kann genutzt werden, um statistische Änderungen im Verhalten der sporadischen E Schichten zu Untersuchen. Ebenfalls werden wir untersuchen, ob Abhängigkeit der sporadische Eigenschaften von anderen geophysikalischen Parametern, wie beispielsweise die Abnahme des Erdmagnetfeldes, der Solarzyklus, atmosphärische Gezeiten, Meteoreinfall oder Plamadichteabnahmen in der Ionosphäre zu finden sind.
Flüchtige organische Verbindungen (VOC) werden in großen Mengen (1300 TgC pro Jahr) von biogenen und anthropogenen Quellen in die Atmosphäre emittiert. Die Oxidation solcher Verbindungen führt zur Bildung von semivolatilen Produkten, welche in die Partikelphase übergehen können und somit zur Bildung von sekundärem organischem Aerosol (SOA) beitragen. Die globale SOA Produktion anthropogenen Ursprungs beläuft sich auf 0,05 bis 9,7 Tg pro Jahr. Hingegen wird die biogene SOA Produktion mit bis zu 910 Tg pro Jahr beziffert, was einem Umsatz von 70% der emittierten biogenen VOCs entspricht. Ein solcher Umsatz ist unvereinbar mit den vergleichsweise niedrigen SOA Ausbeuten aus Aerosolkammerexperimenten. Die Ursache für diese Diskrepanz liegt vermutlich an zusätzlichen SOA Bildungswegen wie der Weiterreaktion von VOC Oxidationsprodukten, welche von den Umgebungsbedingungen wie dem Oxidationsmittel, der relativen Feuchte und der Art der vorhandenen Partikel abhängt. Somit sind zwar Tag- und Nachtchemie grundverschieden, allerdings auch eng miteinander verbunden, denn die Produkte der Nachtchemie werden durch die darauffolgende Tagchemie weiterprozessiert und umgekehrt. Dadurch wird das Partitionierungsverhalten der Produkte und somit die SOA Bildung stark beeinflusst. Daher soll im Rahmen des Projektes Dark Knight der Einfluss der Tagchemie auf die Nachtchemie und umgekehrt untersucht werden. Das Wissen über die Verschaltung von Tag- und Nachtchemie kann erheblich zum Verständnis über die an der SOA Bildung beteiligte Prozesse beitragen.
Nebel als meteorologisches Phänomen kann große Auswirkungen für die Wirtschaft, aber auch auf die persönliche Sicherheit haben, indem er die Sichtweite in der atmosphärischen Grenzschicht reduziert. Wirtschaftliche Verluste für den Luft-, See-, und Landvekehr als Folge von Nebel sind dabei vergleichbar zu Verlusten durch Winterstürme. Trotz der Fülle an Literatur über Nebel bleibt unser Verständnis der physikalischen Prozesse die zu Nebelbildung und seiner Mikrophysik beitragen unvollständig. Dies ist dadurch begründet, dass mehrere komplexe Prozesse, wie z.B. Strahlungsabkühlung, turbulentes Durchmischen und die mikrophysikalischen Prozesse nichtlinear miteinander interagieren. Zusätzlich verkomplizieren Bodenheterogenitäten bezüglich Vegetation und Bodeneigenschaften die Vorhersagbarkeit von Nebel. Die Fähigkeit von numerischen Wettervorhersagemodellen Nebel vorherzusagen ist in Folge dessen noch dürftig. In diesem Projekt werden hochaufgelöste Grobstruktursimulationen (Large-Eddy Simulationen, LES) verwendet um den Effekt von Turbulenz auf nächtliche Strahlungsnebel zu untersuchen. Das LES Modell PALM wird dazu mit einer sehr hohen Auflösung von etwa 1 m verwendet. Dabei werden in den LES sowohl ein Euler'sches Bulk Wolkenphysikschema, als auch ein Lagrange'sches Partikelmodell, welches die explizite Behandlung von Aerosolen und Nebeltropfen erlaubt, verwendet. Dieser innovative Ansatz erlaubt die Nebeltropfen-Turbulenz-Interaktion zum ersten Mal mit LES zu untersuchen. Das Ziel dieser Studie ist es, einen umfassenden Überblick über die Schlüsselparameter zu erhalten, welche den Lebenszyklus sowie die dreidimensionale Makro- und Mikrostruktur von Strahlungsnebel bestimmen. Weiterhin wird der Effekt von nächtlichem Strahlungsnebel auf die morgendliche Übergangszeit und die Grenzschicht am Tag untersucht. Der Effekt von Bodenheterogenitäten auf nächtlichen Strahlungsnebel wird mit Hilfe von aufgeprägten regelmäßigen idealisierten und unregelmäßigen beobachteten Bodenheterogenitäten in den LES untersucht. Die LES Daten werden anhand von Messdaten der meteorologischen Messstandorte in Cabauw (Niederlande) und Lindenberg (Deutschland) validiert und mit Simulationsdaten des eindimensionalen Grenzschicht- und Nebelvorhersagemodells PAFOG (Universität Bonn) verglichen.
Vulkanische Asche wurde vor kurzem als eines potenziellen Düngemittel für Ozeanoberfläche identifiziert worden. Jedoch werden die Prozesse, die Umwandlung von unlöslichen zu löslichen Eisen ermöglichen Fe-Verbindungen in der Asche wenig verstanden bisher. Diese Studie untersucht die vulkanische Wolke Kontrollen auf Asche Eisenlöslichkeit. Ich kombiniere Vulkanausbruch Spalte Modellierung mit hohen, mittleren und niedrigen Temperaturen chemische Reaktionen in Eruption Wolken, um besser einschränken Vulkanasche Eisen Mobilisierung unter Berücksichtigung der Wechselwirkung verschiedener Arten in einem Fest-Flüssig-Gas-System. Zuerst benutze ich ATHAM die Plum Dynamik und Mikrophysik lösen. Zweitens, entwickle ich eine Chemie und Thermodynamik Code, der die Umgebungsbedingungen (in-plume Temperatur, Druck, Feuchtigkeit usw.) bekommt von den ATHAM Ausgänge und simuliert die gas-ash/aerosol Interaktionen mit speziellem Fokus auf Eisen-Chemie. Dieses Modell basiert auf einer Reihe von gekoppelten Massenbilanzgleichungen für verschiedene Arten der Eruptionssäule. Begriffe, die in diesen Gleichungen basieren auf physikalisch-chemischen Wechselwirkungen von gasförmigen, flüssigen und festen Arten parametriert. Einige der wichtigsten Prozesse in dieser Studie nicht berücksichtigt sind: Gas-Scavenging durch Asche, Wasser und Eis, Auflösung von Asche in der flüssigen Phase und Eisen wässrigen Chemie. Eine Reihe von Laborexperimenten auf Asche wird auch als die Ergebnisse der Modellierung gegen echte Ascheproben und Beobachtung zu bewerten. Schließlich schlage ich die günstige vulkanischen Einstellung und in-plume Prozesse für Asche Eisen Mobilisierung.
Die Dynamik der Mesosphäre und unteren Thermosphäre wird zu großen Teilen von solaren Gezeiten dominiert. Eine davon ist die 6-stündige Gezeit (quarterdiurnal tide, QDT), die unter anderem in sporadischen E-Schichten und mit Hilfe von Radar- und Satellitenmessungen beobachtet wurde. Während allerdings die ganztägigen, halbtägigen, und auch 8-stündigen Gezeiten vergleichsweise gut dokumentiert und untersucht sind, sind Beobachtungen und Analysen der - weniger starken aber nichtsdestoweniger als ein Bestandteil der dynamischen Prozesse in ihrer Gesamtheit zu sehenden - 6-stündigen Komponente bislang selten. Um diese Lücke zu schließen, werden innerhalb des QuarTA-Projekts die 6-stündigen Gezeiten und ihre Antriebsmechanismen im Detail untersucht. Die Klimatologie der Gezeiten wir mit Hilfe von Meteorradarwindmessungen, vor allem der Langzeitreihe in Collm, ergänzt durch weitere Radarmessungen, erstellt. Die globale Verteilung der Gezeitenamplituden wird mit Hilfe von Ionosonden- und GPS-Radiookkultationsmessungen sporadischer E-Schichten untersucht, und die Beobachtungen in Verbindung mit Windscherungen aus Radarmessungen und numerischen Simulationen interpretiert. Um Einblick in die hauptsächlichen Anregungsmechanismen der 6-stündigen Gezeiten zu erhalten, wird ein nichtlineares mechanistisches Zirkulationsmodell, welches auch die Anregung durch Absorption solarer Strahlung enthält, verwendet. Hierbei wird, einzeln und in Kombination, die Anregung der 6-stündigen Gezeit durch Absorption solarer Strahlung und durch nichtlineare Wechselwirkung von Gezeiten in den Simulationen ausgeschaltet, so dass die Hauptantriebsquelle erkennbar wird. Innerhalb des QuarTA-Projekts wird daher, durch die Kombination von Beobachtungen und Modellsimulationen, ein vertiefter Einblick in die Klimatologie und die Anregung der 6-stündigen Gezeiten ermöglicht, der bislang noch nicht in ausreichendem Maße gegeben ist.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 393 |
| Europa | 13 |
| Land | 10 |
| Weitere | 2 |
| Wissenschaft | 278 |
| Type | Count |
|---|---|
| Daten und Messstellen | 2 |
| Förderprogramm | 374 |
| Text | 18 |
| unbekannt | 13 |
| License | Count |
|---|---|
| Geschlossen | 23 |
| Offen | 384 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 312 |
| Englisch | 186 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Archiv | 2 |
| Bild | 3 |
| Datei | 2 |
| Dokument | 9 |
| Keine | 213 |
| Webseite | 190 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 311 |
| Lebewesen und Lebensräume | 343 |
| Luft | 407 |
| Mensch und Umwelt | 407 |
| Wasser | 296 |
| Weitere | 399 |