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Found 76 results.

Design und Synthese von Liganden zur Trennung von Lanthanoiden und Actinoiden

Die Trennung von Lanthanoiden und Actinoiden ist ein wichtiges technisches Problem und darüber hinaus von großem wissenschaftlichem Interesse. Dies vor allem darum, weil sich die dreiwertigen Actinoiden und Lanthanoiden in ihrem Komplexierungsverhalten sehr ähnlich sind. In den letzten Jahren hat sich gezeigt, dass die leicht erhöhte Weichheit der Actinoiden und damit der erhöhte kovalente Charakter der Actinoiden-Donoren Bindungen der wichtigste Unterschied in bezug auf selektive Komplexierungen ist. Für technische Anwendungen kommen praktisch nur Extraktionen aus stark sauren wässrigen Lösungen (HNO3) in organische Phasen mit mehrzähnigen Aminen in Frage. Im Projekt sollen sechszähnige Liganden mit dem Bispidingerüst synthetisiert und untersucht werden. Molekulares Modellieren soll zur Optimierung der Liganden verwendet werden, und die Derivate sollen auch in bezug auf ihre Löslichkeiten und die Protonisierungskonstanten optimiert werden.

Release of hexavalent chromium from ore processing residues and the potential of biochar for chromium immobilization in polluted soils

Chromium (Cr) is introduced into the environment by several anthropogenic activities. A striking ex-ample is the area around Kanpur in the Indian state of Uttar Pradesh, where large amounts of Cr-containing wastes have been recently illegally deposited. Hexavalent Cr, a highly toxic and mobile contaminant, is present in significant amounts in these wastes, severely affecting the quality of sur-roundings soils, sediments, and ground waters. The first major goal of this study is to clarify the solid phase speciation of Cr in these wastes and to examine its leaching behavior. X-ray diffraction and synchrotron-based X-ray absorption spectroscopy techniques will be employed for quantitative solid phase speciation of Cr. Its leaching behavior will be studied in column experiments performed at un-saturated moisture conditions with flow interruptions simulating monsoon rain events. Combined with geochemical modeling, the results will allow the evaluation of the leaching potential and release kinetics of Cr from the waste materials. The second major goal is to investigate the spatial distribution, speciation, and solubility of Cr in the rooting zone of chromate-contaminated soils surrounding the landfills, and to study the suitability of biochar as novel soil amendment for mitigating the deleterious effects of chromate pollution. Detailed field samplings and laboratory soil incubation studies will be carried out with two agricultural soils and biochar from the Kanpur region.

FENABIUM: Struktur-Wirkungsbeziehungen zwischen f-Elementen und organischen Ligandsystemen mit naturstoffbasierten Bindungsfunktionen in Hinblick auf eine mögliche Mobilisierung in der Umwelt, Teilprojekt C

Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen - Phase II, Teilprojekt D

Schwerpunktprogramm (SPP) 2248: Polymer-basierte Batterien; Priority Program (SPP) 2248: Polymer-based batteries, Redox-aktive kovalente organische Gerüstverbindungen für die Einlagerung mehrwertiger Metallionen (RACOF-MMIS)

Aufgrund der natürlichen Häufigkeit und reversiblen Multielektronen-Redoxchemie haben Batterien auf der Basis mehrwertiger Metallionen (zweiwertig: Mg2+, Zn2+, Ca2+, etc. dreiwertig: Al3+, etc.) als vielversprechende Alternativen für Post-Li-Ionen-Batterietechnologien an Bedeutung gewonnen. Die große Herausforderung liegt jedoch in der begrenzten Verfügbarkeit von leistungsfähigen Kathodenmaterialien mit hoher Kapazität, guter Reversibilität und langfristiger Zyklisierbarkeit. In diesem Zusammenhang sind redox-aktive kovalente organische Gerüstverbindungen (engl.: covalent organic frameworks = COFs) als Wirtmaterialien für multivalente Metallionen von großem Interesse, da COFs hohe spezifische Oberflächen, einstellbare Porenstrukturen und aktive Zentren sowie eine einzigartige Koordinationschemie mit multivalenten Metallionen aufweisen. Dieses Projekt plant die Entwicklung und Synthese neuer redox-aktiver COFs, die Erforschung ihrer Anwendungen als Kathodenmaterialien für die Einlagerung multivalenter Metallionen (Zn2+, Mg2+ und Al3+ in der ersten Phase des SPP-Projekts) und den Versuch, den Mechanismus der Einlagerung multivalenter Metallionen mit Hilfe der in-situ/ex-situ Festkörper-NMR-Spektroskopie aufzuklären. Ex-situ Festkörper-NMR-Experimente werden Aufschluss über die Einlagerung der Kationen in die Elektrodenmaterialien, bevorzugte Wechselwirkungsplätze sowie den Koordinationszustand NMR-aktiver Kationen wie 27Al liefern. In-situ-Experimente werden dann erlauben, die Wechselwirkung zwischen Elektrodenmaterialien und Kationen unter Spannung zu verfolgen. Die Materialien werden auch nach dem Durchlaufen mehrerer Lade-/Entladezyklen mittels Festkörper-NMR untersucht, um Alterungs- und Zersetzungsprozesse auf molekularer Ebene zu charakterisieren. Der Erfolg dieses Projekts wird aufschlussreiches Erkenntnisse über das Design und die Synthese von leistungsstarken COFs mit einer Vielzahl redox-aktiver Zentren (wie Imide, Carbonyle, Hexaazatrinaphthaline, Sulfide, Polysulfide), chemisch stabilen Verknüpfungsmotiven (wie sp2-Kohlenstoffe (C=C), Imide (C(=O)-N) und Triazine (cyclisch -C=N)) und genau definierter Porenstruktur liefern. Durch die elektrochemischen Untersuchungen und mechanistische Studien wird das Projekt ein signifikantes Verständnis zur Chemie der Einlagerung multivalenter Metallionen liefern und Struktur-Funktionsbeziehungen herstellen, welche die zukünftige Entwicklung neuartiger Hochleistungs-COF-Elektroden für Batterien auf der Basis von multivalenten Metallionen leiten wird.

Galvanotechnische Prozesse für biologisch abbaubare Kunststoffe, hergestellt aus nachwachsenden Rohstoffen (BIOPLATE)

Umsetzung von Schwermetall-Landfarming zur nachhaltigen Landschaftsgestaltung und Gewinnung erneuerbarer Energien auf radionuklidbelasteten Flächen: Optimierungsstrategien (USER2)

Teilprojekt A, Teilprojekt C

1. Vorhabensziel: Das Gesamtziel des Projektes ist die Erweiterung des Kenntnisstands und der thermodynamischen Datenbasis für Actinide, langlebige Spaltprodukte und Matrixelemente mit Relevanz für Langzeitsicherheitsanalysen zur Endlagerung hochradioaktiver wärmeproduzierender nuklearer Abfälle. Im Rahmen dieses Teilprojekts werden Arbeiten zum Komplexierungsverhalten von Actiniden mit anorganischen Liganden Temperaturbereich bis 90°C durchgeführt. Ziel dieses Teilprojekts ist es, thermodynamische Standarddaten für einen größeren Ionenstärke- und Temperaturbereich zu erhalten. Diese Daten sollen dann in schon bestehende Datenbasen einfließen. Das Projekt liefert somit einen entscheidenden Beitrag für eine thermodynamisch fundierte Sicherheitsanalyse zur Langzeitsicherheit von nuklearen Endlagern. 2. Arbeitsplanung: Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: 1. Komplexierung von dreiwertigen Actiniden mit Chlorid und Carbonat; 2. Hydrolyse von dreiwertigen Lanthaniden/Actiniden bei erhöhten Temperaturen; 3. Komplexierung von Np(V) mit anorganischen Liganden bei erhöhten Temperaturen; 4. Charakterisierung von löslichkeitsrelevanten Festphasen; 5. Bewertung von Schätzmethoden; Qualitätsmanagement und Dokumentation.

FENABIUM: Struktur-Wirkungsbeziehungen zwischen f-Elementen und organischen Ligandsystemen mit naturstoffbasierten Bindungsfunktionen in Hinblick auf eine mögliche Mobilisierung in der Umwelt, Teilprojekt A

Im Vorhaben sollen Struktur-Wirkungsbeziehungen zwischen f-Elementen und naturstoffrelevanten Derivate, strukturanlogen tripodalen Ligandsystemen und Liganden auf Basis von funktionalisierten Chitosan in Hinblick auf eine mögliche Mobilisierung in der Umwelt untersucht werden. Zur Aufklärung solcher Wechselwirkungsmuster werden verschiedene Teilaspekte bearbeitet, die von der Synthese der verschiedenen Ligandentypen über experimentelle und theoretische Studien zum Komplexbildungsverhalten in Lösung bis hin zu exakten Bestimmung thermodynamischer Kenngrößen sowie der Beschreibung von Verteilungs- und Transportmechanismen in umweltrelevanten Systemen reichen und eine Ableitung der geltenden Struktur-Wirkungsbeziehungen erlauben. Zur Verwirklichung dieser Ziele müssen sowohl synthetische Arbeiten zur Darstellung der Liganden und deren Metallkomplexe als auch verschiedene Charakterisierungsmethoden für die Identifizierung der in Lösung und im festen Zustand vorliegenden Spezies durchgeführt werden: a) Synthese und Charakterisierung der vorgesehenen Ligandentypen sowie entsprechender Materialien b) Darstellung und Charakterisierung ausgewählter Ln- und Ac-Komplexe sowohl im festen Zustand (Kristallstrukturanalyse, TGA-DSC, Festkörper-NMR) als auch in Lösung (MS-, IR- Raman-, UV/Vis- und NMR-Spektroskopie, sowie Flüssig-Flüssig-Extraktion). c) Um ein möglichst vollständiges Bild von den chemischen und physikalischen Eigenschaften der neu synthetisierten Komplexe zu erhalten, sind insbesondere auch die Bestimmung und Modellierung thermodynamischer Standarddaten der Komplexbildung erforderlich. Vor allem von Interesse sind in diesem Zusammenhang thermogravimetrische und dynamische differenzkalorimetrische Untersuchungen, um Aussagen über die Stabilität, Phasengleichgewicht und Zersetzungserscheinungen der synthetisierten Verbindungen und Komplexe treffen zu können.

Teilprojekt G, Teilprojekt C

Gesteins-/Wasser-Interaktionen im Untergrund führen zur Aufnahme von Radionukliden vom Gestein in das Grund- und Tiefenwasser. Über das Grundwasser gelangen die Radionuklide in das Trink- und Oberflächenwasser, wobei in beiden Fällen wenig über den Anteil der mikrobiologischen Prozesse bekannt ist. Das hier vorgestellte Teilprojekt soll einen wesentlichen Beitrag zum Verständnis der Freisetzung, des Transports und der Immobilisierung der Radionuklide im System Gestein/Wasser liefern. Die möglichst genaue Kenntnis der beteiligten hydrogeochemischen und mikrobiologischen Prozesse trägt gezielt zur Reduzierung des negativen Einflusses der Radionuklide auf das Trinkwasser bei. Es werden drei wichtige Lithotypen untersucht: (a) Grundwasser-führende Gesteine des Mittleren Buntsandsteins (z.B. Umgebung von Jena und Eichsfeld). Sie stellen einen der wichtigsten Grundwasser-Aquifere in Deutschland und darüber hinaus dar. Die Grundwässer enthalten häufig erhöhte Urangehalte (größer als 10 Micro g/L). (b) Tiefenwasser-führende Rhyolithe (z.B. Kreuznacher Rhyolith, Saar/Nahe-Gebiet). Sie enthalten neben Uran auch Radium und sind für Radon-Emanation bekannt. (c) Oberflächennahe Grundwasser-führende Schwarzpelite bzw. Schiefer. Sie sind für hohe Radionuklid-, u.a. Uran- und Radiumgehalte und hohe Emanationsraten bekannt. In den geplanten Untersuchungen wird auf der einen Seite die Mineralogie der Festkomponenten und auf der anderen Seite die Hydrochemie und die Mikrobiologie der aus dem Gestein stammenden Grund- und Tiefenwässer bestimmt und in Relation zu den Lithotypen gesetzt. An den Gesteinsproben sind parallel Laborversuche (Batch- und Säulenexperimente) geplant. Aus den Ergebnissen können konkrete Hinweise auf die vorherrschenden Prozesse der Radionuklidmigration gewonnen werden. Das Teilprojekt setzt unmittelbar bei den Verbund-Schwerpunkten Verständnis der hydrogeochemischen und biologischen (mikrobiellen) Prozesse bei der Freisetzung und beim Transport von Radionukliden sowie Bewertung der Sensitivität von unterschiedlichen Reservoiren in den Kompartimenten Grundwasser und Trinkwasser an. Die gewonnenen Ergebnisse bzgl. Radionuklideinträgen lassen Abschätzungen zu den Prozessen in fluvialen Systemen und Abwassersystemen zu. Es werden neben den Radionukliden Rn, U und Th die zum Eintrag von dreiwertigen Actiniden ins Trinkwasser relevanten Prozesse am Beispiel ihrer chemischen Analoga, der Lanthaniden untersucht und damit ein Beitrag zur Strahlenschutzvorsorge geleistet. Die Aufschlüsselung von Fraktionierungsprozessen der Lanthaniden in Relation zu mikrobiellen und physikochemischen Prozessen leistet einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der ablaufenden Prozesse. Die Ausbildung wissenschaftlichen Nachwuchses anhand konkreter Forschungsprojekte und die Einbindung in forschungsorientierte Lehre an der Universität im Rahmen der Studiengänge B.Sc. und M.Sc. Biogeowissenschaften leistet einen erheblichen Beitrag zum Kompetenzerhalt in der Radioökologie.

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