Das Projekt "Teilprojekt C" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Friedrich-Schiller-Universität Jena, Institut für Geowissenschaften, Lehrstuhl für Angewandte Geologie durchgeführt. Gesteins-/Wasser-Interaktionen im Untergrund führen zur Aufnahme von Radionukliden vom Gestein in das Grund- und Tiefenwasser. Über das Grundwasser gelangen die Radionuklide in das Trink- und Oberflächenwasser, wobei in beiden Fällen wenig über den Anteil der mikrobiologischen Prozesse bekannt ist. Das hier vorgestellte Teilprojekt soll einen wesentlichen Beitrag zum Verständnis der Freisetzung, des Transports und der Immobilisierung der Radionuklide im System Gestein/Wasser liefern. Die möglichst genaue Kenntnis der beteiligten hydrogeochemischen und mikrobiologischen Prozesse trägt gezielt zur Reduzierung des negativen Einflusses der Radionuklide auf das Trinkwasser bei. Es werden drei wichtige Lithotypen untersucht: (a) Grundwasser-führende Gesteine des Mittleren Buntsandsteins (z.B. Umgebung von Jena und Eichsfeld). Sie stellen einen der wichtigsten Grundwasser-Aquifere in Deutschland und darüber hinaus dar. Die Grundwässer enthalten häufig erhöhte Urangehalte (größer als 10 Micro g/L). (b) Tiefenwasser-führende Rhyolithe (z.B. Kreuznacher Rhyolith, Saar/Nahe-Gebiet). Sie enthalten neben Uran auch Radium und sind für Radon-Emanation bekannt. (c) Oberflächennahe Grundwasser-führende Schwarzpelite bzw. Schiefer. Sie sind für hohe Radionuklid-, u.a. Uran- und Radiumgehalte und hohe Emanationsraten bekannt. In den geplanten Untersuchungen wird auf der einen Seite die Mineralogie der Festkomponenten und auf der anderen Seite die Hydrochemie und die Mikrobiologie der aus dem Gestein stammenden Grund- und Tiefenwässer bestimmt und in Relation zu den Lithotypen gesetzt. An den Gesteinsproben sind parallel Laborversuche (Batch- und Säulenexperimente) geplant. Aus den Ergebnissen können konkrete Hinweise auf die vorherrschenden Prozesse der Radionuklidmigration gewonnen werden. Das Teilprojekt setzt unmittelbar bei den Verbund-Schwerpunkten Verständnis der hydrogeochemischen und biologischen (mikrobiellen) Prozesse bei der Freisetzung und beim Transport von Radionukliden sowie Bewertung der Sensitivität von unterschiedlichen Reservoiren in den Kompartimenten Grundwasser und Trinkwasser an. Die gewonnenen Ergebnisse bzgl. Radionuklideinträgen lassen Abschätzungen zu den Prozessen in fluvialen Systemen und Abwassersystemen zu. Es werden neben den Radionukliden Rn, U und Th die zum Eintrag von dreiwertigen Actiniden ins Trinkwasser relevanten Prozesse am Beispiel ihrer chemischen Analoga, der Lanthaniden untersucht und damit ein Beitrag zur Strahlenschutzvorsorge geleistet. Die Aufschlüsselung von Fraktionierungsprozessen der Lanthaniden in Relation zu mikrobiellen und physikochemischen Prozessen leistet einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der ablaufenden Prozesse. Die Ausbildung wissenschaftlichen Nachwuchses anhand konkreter Forschungsprojekte und die Einbindung in forschungsorientierte Lehre an der Universität im Rahmen der Studiengänge B.Sc. und M.Sc. Biogeowissenschaften leistet einen erheblichen Beitrag zum Kompetenzerhalt in der Radioökologie.
Das Projekt "Teilprojekt C" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Sondervermögen Großforschung, Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. Das wissenschaftliche Ziel des Verbundprojektes ist es, ein Verständnis des Langzeitverhaltens von Radionukliden in keramischen Endlagerungsmatrizes unter endlagerrelevanten Bedingungen abzuleiten. Innerhalb des Teilvorhabens B werden die am FZJ synthetisierten und mit Eu(III), Am(III) oder Cm(III) dotierten Phosphate am KIT-INE mit Hilfe der TRLFS untersucht. Es werden jeweils Excitation- und Emissionsspektren aufgenommen werden. Ferner wird die Detektion der Emissionslebensdauern die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur Hydratisierung des Lanthanid- bzw. Actinidions zu machen. Dadurch kann zwischen Sorption und Einbau unterschieden werden. Dabei soll der Einfluss der Kristallinität auf die Nahordnung des eingebauten Lanthanids oder Actinids betrachtet werden, um aus den Unterschieden Aussagen zur besseren oder schlechteren Auslaugung der Radionuklide treffen zu können. Ferner wird die Veränderung der Punktsymmetrie der inkorporierten dreiwertigen Ionen mit dem Dotierungsgrad spektroskopisch analysiert werden. Dies wird die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur maximalen Beladung der Keramiken mit Fremdionen zu machen. Ferner werden die in Jülich synthetisierten, dotierten Einkristalle an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Kristalle bestimmt. Dadurch sollte es möglich sein, Strukturinformationen zu den in die ersten Lagen des Kristalls eingebauten Fremdionen zu erhalten.
Das Projekt "Teilprojekt 1" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von AUTARCON GmbH durchgeführt. Ziel des geplanten Projekts ist die Entwicklung eines innovativen Produktpakets zur sicheren Trinkwasserversorgung in arsenkontaminierten Regionen der Entwicklungs- und Schwellenländer. Es ist notwendig, einfache, energieautarke und dezentral arbeitende Anlagen zur Wasseraufbereitung und Arsenentfernung auf den Markt zu bringen. Eine solar betriebene Anlage zur Trinkwasserdesinfektion wird innerhalb des beschriebenen Projekts für die Arsenentfernung entwickelt und in betroffenen Regionen in Deutschland und im Ausland unter Feldbedingungen getestet. Die Funktion der von den Projektpartnern AUTARCON GmbH gebauten Pilotanlage wird durch Analysen der HTW Dresden überwacht. Zudem werden die Betriebssicherheit, Bedienbarkeit und Wartung der Anlage unter den geplanten Einsatzbedingungen überprüft und Vermarktungsstrategien in den betroffenen Regionen erarbeitet. Das Projekt ist in die fünf Arbeitspakete unterteilt: 1. Theoretische Grundlagen 2. Vorversuche und hydrochemische Untersuchungen 2.1. Aufbau und Validierung der Analytik 2.2. Oxidation des toxischen und schlechter adsorbierbaren As(III) zu AS(V) durch Chlor bzw. andere Reaktionsprodukte der Elektrolyse 2.3 REDOX Wert Analyse 2.4 Adsoprtion von As(V)-Species an verschiedenen Filtermaterialien 2.5 Abhängigkeit der As-Entfernung vom Fe- und Mn-Gehalt des Grundwassers 2.6 Reduktion der Arsenverbindung bei Stillstand des Filters und potenzieller Austrag 2.7 Mögliche Gefahrstoffe (DNPs, Rückspülwasser, Filtermaterial) 3. Prototypenentwicklung und Feldversuche 3.1 Prototypenentwicklung 3.2 Feldversuche Pilotanlage (Deutschland, Costa Rica, Indien) 3.3 Hydrochemische Untersuchungen 4. Systemintegration und Produktentwicklung 4.1 Regelungseinheit 4.2 Produktpaket 4.3 Verbreitungsstrategien und Wirtschaftlichkeit 5. Projektmanagement.
Das Projekt "Teilprojekt CX" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Das wissenschaftliche Ziel des Verbundprojektes ist es, ein Verständnis des Langzeitverhaltens von Radionukliden in keramischen Endlagerungsmatrizes unter endlagerrelevanten Bedingungen abzuleiten. Innerhalb des Teilvorhabens C werden die am FZJ synthetisierten und mit Eu(III), Am(III) oder Cm(III) dotierten Phosphate am KIT-INE mit Hilfe der TRLFS untersucht. Es werden jeweils Excitation- und Emissionsspektren aufgenommen werden. Ferner wird die Detektion der Emissionslebensdauern die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur Hydratisierung des Lanthanid- bzw. Actinidions zu machen. Dadurch kann zwischen Sorption und Einbau unterschieden werden. Dabei soll der Einfluss der Kristallinität auf die Nahordnung des eingebauten Lanthanids oder Actinids betrachtet werden, um aus den Unterschieden Aussagen zur besseren oder schlechteren Auslaugung der Radionuklide treffen zu können. Ferner wird die Veränderung der Punktsymmetrie der inkorporierten dreiwertigen Ionen mit dem Dotierungsgrad spektroskopisch analysiert werden. Dies wird die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur maximalen Beladung der Keramiken mit Fremdionen zu machen. Ferner werden die in Jülich synthetisierten, dotierten Einkristalle an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Kristalle bestimmt. Dadurch sollte es möglich sein, Strukturinformationen zu den in die ersten Lagen des Kristalls eingebauten Fremdionen zu erhalten.
Das Projekt "Teilprojekt C" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Sondervermögen Großforschung, Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. Untersucht wird die Rückhaltung von Actiniden(III-VI) und Lanthaniden unter den Bedingungen, wie sie sich in Zementsystemen bei Wasserkontakt einstellen. Die Zusammensetzung und Charakteristik der verwendeten Zemente ist hierbei einer starken Variabilität ausgesetzt (z.B. hinsichtlich der verwendeten organischen Zusatzstoffe im Zement), wobei jedoch verschiedene generelle Tendenzen festgemacht werden können. Beim Kontakt der Zementmaterialien mit Porenwasser bzw. Salzlaugen, wird der Zement mit der Zeit zersetzt, wobei stark alkalische Lösungen entstehen. Diese alkalischen Lösungen enthalten potentiell eine Vielzahl organischer Verbindungen, insbesondere sogenannte Plastifizierer oder Superplastifizierer. Diese organischen Komponenten können mit den vorhandenen Radionukliden reagieren und durch Komplexierung Löslichkeit bzw. Speziation stark beeinflussen. Inwieweit die verschiedenen o.g. Zement-Festphasen, Tonminerale und organische Zusatzstoffe unter den untersuchten Bedingungen zur Radionuklidrückhaltung bzw. -mobilisierung beitragen, wird im Rahmen dieses Vorhabens gezielt untersucht. Dabei werden experimentelle bzw. konzeptionelle Synergien mit den international vorhandenen Aktivitäten, die solche Systeme bei niedriger Ionenstärke untersuchen, genutzt. AP1: Radionuklidrückhaltung im System Zement-, Zementkorrosionsprodukten bei mittleren bis hohen Ionenstärken (I = 0.1 - 4 M), pH 9 - 12.5; Screening-Löslichkeitsexperimente für An( IV, V, VI); Einflusses organischer Liganden auf die RN-Sorption (An(III, IV)) an Zementphasen. AP2: Radionuklid-Rückhaltung durch Sorption an Tonmineralien (Illit), bei mittleren bis hohen Ionenstärken (I = 0.1 - 4 M), pH 7 bis 12.5; Einfluss von pH-Wert und die Bildung von ternären Komplexen mit Carbonat, Silikat und organischen Liganden (Plasticizer) AP3: Thermodynamische Modellierung experimenteller Löslichkeits-, Komplexierungs- und Sorptionsdaten AP4: Methodenentwicklung: Analytik, Spektroskopie, Quantenchemie.
Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.
Das Projekt "Sub project: Mineralogical and geochemical studies of impact melt products from the Chesapeake Bay and the Lake Bosumtwi impact structures (ICDP)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Münster, Institut für Planetologie durchgeführt. ICDP performed two successful core drilling projects into (i) the Lake Bosumtwi impact structure (1.07 Ma old, diameter ca. 10.5 km), Ghana, and (ii) together with USGS, the Chesapeake Bay impact structure, Virginia (35 Ma, diameter ca. 80 km). Both excellently preserved craters belong to only four known craters associated with microtektite and tektite strewn fields. This proposal focuses on melt products that originated in these impact events. Our geochemical and mineralogical studies on tektites, microtektites, glass shards in breccias and fallback spherules, an extremely rare glass product, aim at - Identification of precursor materials and degree of chemical homogenization of glasses (TEM-EDX, LAICP-MS); - Constraining processes that yield different types of melts; - Unraveling mixing processes, high-temperature chemistry and redox conditions in vapor plume (using EELS for valence state determination of iron); - Deciphering the different cooling paths of impact glasses. Our new data contribute to a better understanding of cratering, serve as input parameters for numerical modeling and provide tools to distinguish microtektites from volcanic glass spherules - a point of particular relevance for the interpretation of Archean spherule layers.
Das Projekt "Teilprojekt B" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Bisher ist es nicht gelungen, alle relevanten expandierten Daten zum Langzeitverhalten von Bentoniten (B) im Kontakt zu Lösungen unter Endlagerbedingungen mit einem einheitlich abgesicherten Modell zu erklären. Dies liegt an den Vorgehensweisen der Arbeitsgruppen, und an der komplexen Analytik. Es sollen milieuabhängige Lösungs- und mikrostrukturelle Alterationsprozesse und deren Auswirkungen auf die hydromechanischen Eigenschaften kompaktierter B unter vergleichbaren Randbedingungen ermittelt werden. - Chem. und min. Analysen von 15 B - Dialyse der B für definierten einheitliche Startbedingungen für die nachfolgenden Reaktionen mit zwei Formationslösungen - Herstellung einer NaCl-CaSO4-gesättigten Lösungen und einer Opalinustonporenlösungen - Kompaktion der B und Bestimmung der Ausgangswerte von Quelldruck und Permeabilität - Batchversuche in Glasampullen mit 200 g B bei 25°C, 90°C und 120°C, Schüttelung mit 400 mL Formationslösungen über 12 und 24 Monate - Öffnen der Glasampullen, Abtrennen der Lösungen. und Dialysierung der reagierten B - Kompaktion der reagierten und dialysierten B und erneute Best. von Quelldruck und Permeabilität. - Chem. Analytik von dialysierten Feststoffen und Reaktionslösungen aus den Glasampullen nach Ende Reaktionszeit - Versuche zur Untersuchung des Einflusses mikrobieller Effekte auf die Alteration von B durch Reduktion von Fe(III) zu Fe(II) bei 25°C, 60°C und 90°C - Entwicklung einer quantenmechanisch unterstützten Modellvorstellung zur Tonmineralumwandlung in B - Zusammenfassung und Berichterstattung.
Das Projekt "Teilprojekt B" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie, Abteilung für Molekulare Strukturen durchgeführt. Im vorliegenden Verbundprojekt wird ein Beitrag zur Aufrechterhaltung und Weiterentwicklung des Kenntnisstandes auf dem Gebiet der Entsorgung radioaktiver Abfälle geleistet. Es sollen neue Möglichkeiten aufgezeigt werden, die die sichere Entsorgung radioaktiver Abfälle verbessern und ein hohes Sicherheitsniveau auf diesem Gebiet gewährleisten können. Dabei stehen sowohl die Erweiterung des derzeitigen Wissenstandes als auch Kompetenzerhalt und Nachwuchsförderung (Neueinstellung von Doktoranden und Jungwissenschaftlern (Post-Docs)) im Vordergrund dieses Vorhabens. An der IRO-eigenen Actiniden-XAS-Beamline ROBL werden alle röntgenabsorptionsspektroskopischen Strukturuntersuchungen (XANES und EXAFS) innerhalb des Verbundprojektes durchgeführt. Der Vorteil dieser Methoden ist ihre Elementselektivität. Dadurch kann sowohl die Oxidationsstufe als auch die Nahordnung ausgewählter Elemente selektiv beprobt werden. XANES und EXAFS werden im Rahmen des Verbundprojektes eingesetzt, um (1) den Einbau von Actiniden in Keramiken, (2) den Effekt von Strahlenschäden (AP3) auf die Struktur, (3) im Rahmen der Auflösungsexperimente (AP5) Leaching-, Resorptions- und Repräzipationsprozesse zu untersuchen.
Das Projekt "Teilprojekt E" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Frankfurt am Main, Institut für Geowissenschaften, Facheinheit Mineralogie, Abteilung Kristallographie durchgeführt. (a) Verständnis des Einbaus von Cm und weiteren dreiwertigen Aktiniden in endlager-relevanten Verbindungen mit DFT-basierten atomistischen Modellrechnungen in Kombination mit von uns entwickelten thermodynamischen Modellrechnungen. (b) Charakterisierung von U-haltigen Proben mit Mikrokalorimetrie und Raman-Spektroskopie. (c) Experimentelle und theoretische Untersuchungen zum Se-Einbau in endlager-relevante Phasen. Für die DFT-Modellrechnungen werden Implementationen verwendet, die ebene Wellen und Pseudopotentiale benutzen. Als Approximation für die Austausch-Korrelationswechselwirkung werden Ansätze wie die Generalisierte Gradientenapproximation mit lokalem Coulomb-Term (GGA+U) benutzt. Gitterdynamische Rechnungen basieren entweder auf 'linear response' oder 'finite displacement' Ansätzen. Eigenschaften von Mischkristallen werden mit von uns entwickelten Verfahren ('single defect' oder 'double defect' Methoden) bestimmt. Von den Verbundpartnern hergestellte Proben werden in Frankfurt bezüglich ihrer thermodynamischen und gitterdynamischen Eigenschaften charakterisiert. Mikrokalorimetrie wird mit einem Quantum Design PPMS System im Temperaturintervall von 2 - 300 K durchgeführt. Ramanspektren werden mit einem Renishaw-Spektrometer gemessen.
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Bund | 76 |
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