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Untersuchung der katalytischen Prozesse in Elektrolyse- und Synthesereaktionen (im Verbundprojekt: Entwicklung eines tubularen Dampf-Elektrolyseurs mit integrierter Kohlenwasserstoffsynthese)

Im Rahmen der in Deutschland stattfindenden Energiewende werden zur Substituierung fossiler Energieträger zunehmend erneuerbare Energien eingesetzt. Die regelmäßige Verfügbarkeit dieser Energiequellen ist nur bei einem kleinen und kaum erweiterbaren Teil, hauptsächlich der Wasserkraft und der Biomasseverwertung, gegeben. Die Nutzung von Wasserstoff als Energieträger der erneuerbaren Energien (Wasserstoffwirtschaft) erscheint aufgrund hoher Anfangsinvestitionen zur Umrüstung der auf Kohlenwasserstoffen basierenden Energieinfrastruktur sowie der geringen volumetrischen Energiespeicherdichte des Wasserstoffs problematisch. Eine interessante Möglichkeit zur Lösung der Speicherproblematik bei gleichzeitiger Beibehaltung der vorhandenen Infrastruktur besteht in der Herstellung von Methanol aus Kohlendioxid und Elektrolyse-Wasserstoff, der mittels erneuerbarer Energien erzeugt wird. Durch eine stoffliche Nutzung von Kohlendioxid lassen sich in Folge CO2 ?Emissionen mindern, und CO2 wird dadurch in einem Kreislauf genutzt, ohne dass die Atmosphäre durch zusätzliche Emissionen belastet wird. Für die Umsetzung dieses Konzepts müssen geringe Systemkosten bei hohen Wirkungsgraden erreicht werden. Beide Kriterien sprechen für die Nutzung der Hochtemperaturelektrolyse zur Herstellung von Wasserstoff für eine anschließende Kohlenwasserstoffsynthese. Bisher wurden in Hochtemperatur?Elektrolyseuren sauerstoffleitende Elektrolyte verwendet. Das Teilvorhaben der Professur für Technische Thermodynamik innerhalb des Verbundprojektes umfasst die Charakterisierung der eingesetzten Katalysatoren sowie deren Wirkungsweise und die Untersuchung der katalytischen Prozesse mit experimentellen Methoden. Damit soll der Gesamtprozess hinsichtlich der Katalysatoren optimiert werden.

2. Phase des Projektes - Entwicklung eines Verfahrens zur fotokatalytischen Aufbereitung industrieller phenol- bzw. chlorphenolhaltiger Abwasserteilströme

Zielsetzung und Anlass des Vorhabens: Die prosys GmbH hat zum 31. März 2002 erfolgreich ein zwölf Monate dauerndes FuE-Verbundforschungsvorhaben mit dem Institut für Organische und Makromolekulare Chemie Universität Bremen (Prof. Wöhrle) abgeschlossen. Hierbei sollte ein Verfahren entwickeln werden, mit dessen Hilfe Tributhylzinnverbindungen (TBT) aus Abwasserteilströmen entfernt werden können. Mit Hilfe dieses Verfahrens sollen Schadstoffe durch Singulett-Sauerstoff, eine energetisch angeregte Form des Sauerstoffs, oxidiert und in unschädliche Reaktionsprodukte umgewandelt werden. Der Singulett-Sauerstoff soll hierbei photokatalytisch durch Farbstoffe, sogenannte Photosensibilisatoren erzeugt werden. In einem ersten Schritt soll die Anwendbarkeit der Photooxidation von TBT-haltigen, wässrigen Lösungen im Labormaßstab unter verschiedenen Rahmenbedingungen und Einflussgrößen untersucht werden. Aufgrund der bislang gewonnenen Erkenntnisse aus diesem FuE-Pilotprojekt und der diesem Projekt zugrunde liegenden Literatur soll im hier beantragten Forschungsvorhaben die Anwendung dieses Verfahrens auf andere Schadstoffe untersucht und die Entwicklung einer entsprechenden Reaktionstechnik unter praxisrelevanten Bedingungen entwickelt werden. Es sollen insbesondere phenol- und chlorphenol-haltige Abwasserteilströme unter praxisrelevanten Bedingungen untersucht werden, wie sei bspw. in der petrochemischen Industrie im Bereich der Abwasser- als auch der Abluftbehandlung anfallen. Diese Untersuchungen sollen erweitert werden, durch die Überprüfung der Anwendungsmöglichkeiten dieses Verfahrens auf Sulfide und Sulfonate, wie sie in weiten Bereichen der Lebensmittelherstellung und -verarbeitung, der Papierindustrie (als Ligninsulfonate) u.ä. zum Einsatz gelangen, die nach wie vor als Problemstoffe anzusehen sind. Ein Teil dieses Forschungsvorhabens soll sich mit der Untersuchung der wirtschaftlichen Rahmenbedingungen für den Einsatz einer derartigen Reaktortechnik beschäftigen. Fazit: Die bislang erzielten Erfolge entsprechen voll und ganz den zum Zeitpunkt der Projektbeantragung erwarteten Ergebnissen. Der beantragten Fortsetzung des Projektes kann daher mit Zuversicht auf ein Erfolg versprechendes Gesamtergebnis entgegengesehen werden.

Entwicklung einer Methode zur Aufarbeitung gebrauchter und minderwertiger nativer Fette und Öle zu Treibstoff für Dieselmaschinen

Gebrauchte oder minderwertige native Fette und Öle sind eine interessante Energiequelle für Dieselmaschinen, die sich durch eine ausgezeichnete Ökobilanz auszeichnen und nicht in Konkurrenz zu Nahrungs- oder Futtermitteln stehen. Dem Einsatz in Dieselmschinen stehen der i.d.R. hohe Gehalt an Schlackebildnern (Ca, Mg, Na, K, P) und an freien Fettsäuren entgegen. Ziel des Vorhabens ist es, ein Verfahren zu entwickeln, mit dem die o.g. Rohstoffe so aufzuarbeiten sind, dass sie ohne weiteres in Dieselmaschinen eingesetzt werden können. Dazu wurde der Rohstoff einer sauer katalysierten Veresterung mit biogenem Ethanol unterworfen, mit dem die Gehalte sowohl an freien Fettsäuren, als auch an den genannten Schlackebildnern soweit gesenkt werden konnten, dass die Maßgaben der DIN-VN 51 605 erfüllt werden. Abgesehen davon, dass die so gewonnen Treibstoffe aus rein biogenen Rohstoffen bestehen, weisen sie Stockpunkte von teilweise unter -20 Grad Celsius auf.

Katalytisch aktive Baustoffe zum Abbau von Schadstoffen in städtischen Atmosphären

Mehr als 90 Prozent der anthropogen emittierten Stickstoffoxide entstehen als Nebenprodukte von Verbrennungsvorgängen. Verursacher sind Kfz-Motoren, Feuerungsanlagen der Kraftwerke, Industriebetriebe und Hausheizungen. Der Verkehr ist die Emittentengruppe mit den höchsten Anteilen an Stickstoffoxiden (NOX). Trotz der in den vergangenen Jahren verstärkten Anstrengungen, die NOX-Emissionen zu reduzieren (Kfz-Katalysatoren, Rauchgasentstickungsanlagen) führen hohe Verkehrsdichten in Ballungsräumen und oftmalige Inversionswetterlagen zu erheblichen NOX-Belastungen. So kommt es, dass in Innenstadtbereichen trotz der erwähnten Emissionsminderungsmaßnahmen, aufgrund des ständig steigenden Verkehrsaufkommens, Grenz- bzw. Richtwerte überschritten werden. Ein neues Verfahren zur Minimierung der Immissionen basiert darauf, vorhandene Gebäudeoberflächen (z. B. Dächer, Häuserfassaden, Verglasungen) zur Reduktion von Stickoxiden in städtischen Atmosphären zu nutzen. Hierzu sollen die katalytischen bzw. photokatalytischen Eigenschaften bestimmter Substanzen gezielt baulich eingesetzt werden. Der katalytische Abbau von NOX in Rauchgasentstickungsanlagen ist ein umfangreich erforschtes Gebiet der technischen Chemie. Erst oberhalb Temperaturen von 250 - 400 Grad C erreichen die Katalysatoren Umsatzgeschwindigkeiten, die für die technische Nutzung brauchbar sind. In Großstädten stehen ausgedehnte Gebäudeflächen zur Verfügung. Würde ein Teil dieser Flächen aus katalytisch aktiver Bausubstanz bestehen, so wären hier auch langsame, auf niedrigem Temperaturniveau (Sommeraußentemperatur) stattfindende katalytische Reaktionen interessant, da die großen Flächen den Nachteil geringer Umsätze kompensieren würden. Diese neue Gruppe von funktionellen Baustoffen für den passiven katalytischen Schadstoffabbau werden als p-Baustoffe (Protective Integrated Building Materials) bezeichnet. Erste Voruntersuchungen mit beschichteten Dachsteinen waren erfolgreich.

Zur Bestimmung kinetischer Daten und zur Verbesserung der Reaktionsführung bei heterogen-katalysierten Gas-Flüssig-Reaktionen - Untersuchungen anhand ausgewählter Reaktionen aus der Raffinerietechnik und Petrochemie

Im Rahmen des geplanten Forschungsvorhabens soll eine verbesserte Methode zur Bestimmung kinetischer Daten von Mehrphasenreaktionen entwickelt und getestet werden. Dabei soll ein Zweiphasenreaktor (Flüssigkeit und Katalysator) mit einer Vorsättigung der flüssigen Phase (z.B. bei Hydrierungen mit Wasserstoff) eingesetzt werden. Da nur eine fluide Phase vorliegt, wird der Einfluss der Fluiddynamik überschaubar. Da außerdem kein Stofftransport mehr aus der Gasphase in die Flüssigkeit erfolgt, bestimmen neben der chemischen Reaktion 'nur' noch Diffusionsvorgänge in der flüssigen (Kern)Phase bzw. in den Katalysatorproben die (effektive) Reaktionskinetik. Dieses wesentlich einfachere Reaktionssystem kann sehr genau untersucht werden, und zwar unter Bedingungen (Partikelgröße, Fluidgeschwindigkeit), die auch in technischen Reaktoren herrschen. Durch den anschließenden Vergleich mit Untersuchungen in einem Dreiphasenreaktor kann dann der Einfluss der Fluiddynamik und des Stofftransportes Gas/Flüssigkeit besser als mit den oben beschriebenen üblichen Methoden beurteilt werden. Diese Methode bietet sich allerdings nicht nur für kinetische Untersuchungen an, sondern auch für eine verbesserte Reaktionsführung bei Mehrphasenreaktionen. (...) Folgende Reaktionen, die in der chemischen Praxis bisher in Dreiphasen-Festbettreaktoren durchgeführt wurden, sollen näher untersucht werden: Hydrierung ungesättigter Kohlenwasserstoffe, Entschwefelung von Erdölfraktionen, die Hydrierung von Nitroaromaten, die Umsetzung von Kohlenmonoxid mit Wasserstoff in höhere Kohlenwasserstoffe wie z.B. Dieselöl durch Fischer-Tropsch-Synthese. Diese Modellsysteme wurden ausgewählt, da sie sich hinsichtlich der Kinetik und der notwendigen Reaktionsführung sehr deutlich unterscheiden. Auf diese Weise soll das Prinzip des Zweiphasenreaktors mit Vorsättigung der flüssigen Phase als Methode für kinetische Untersuchungen und als eine Alternative im Hinblick auf die Reaktionsführung von Mehrphasenreaktoren auf einer möglichst breiten Basis untersucht werden.

Photolyse und Photooxidation halogenierter und aromatischer Kohlenwasserstoffe in der waessrigen Phase unter Anwendung der heterogenen Katalyse

Experimentelle Untersuchung der zweistufigen Verbrennung im Kolbenmotor unter besonderer Beruecksichtigung geringer Schadstoffemission

Im Rahmen der Abgasentgiftung heutiger Kraftfahrzeugmotoren wurde ein Otto/Diesel-Hybridmotor mit vergleichsweise geringer Schadstoffemission entwickelt. Die Berechnung der Waermeentwicklung im Motor und die Analyse von Gasproben aus der Verbrennungszone ermoeglichten einen Einblick in die Zusammenhaenge zwischen Energieumsatz und Schadstoffbildung. Die gute Abgasqualitaet des Verfahrens wird durch eine zweistufige Verbrennung in Verbindung mit einer Kombination aus Ladungsschichtung und Fremdzuendung hervorgerufen. Ausserdem kann durch Massnahmen wie Ansaugluftdrosselung, Wassereinspritzung, Abgasrueckfuehrung und katalytische Abgasreinigung das Abgas zusaetzlich entscheidend verbessert werden. Das Verfahren besitzt eine weitgehende Oktanzahlunempfindlichkeit, so dass darueberhinaus durch eine geeignete Kraftstoffauswahl eine Abgasentgiftung moeglich wird. Straigt-Run-Benzin ist dabei ein besonders attraktiver Kraftstoff, da bei seiner Verbrennung wesentlich weniger (50 v.H.) unverbrannte bzw. teiloxidierte Kohlenwasserstoffe im Abgas enthalten sind und aufgrund seines niedrigeren Aromatengehaltes auch die Emission kanzerogener Kohlenwasserstoffe stark verringert sein duerfte. Ausserdem ist es gegenueber Superbenzin wegen der einfacheren Herstellung und der besseren Rohoelausnutzung wesentlich preisguenstiger. Als naechstes Ziel wird durch Verbesserung der Gemischaufbereitung und durch Steuerung des Verbrennungsablaufs fuer den Betrieb mit Straight-Run-Benzin eine weitere Absenkung der Schadstoffemission, insbesondere der Emission kanzerogener Kohlenwasserstoffe, angestrebt.

Bilanz der Umwandlung von Umweltchemikalien unter simulierten atmosphaerischen Bedingungen

Chemisches Verhalten unter simulierten Umweltbedingungen bei Beruecksichtigung von zum Beispiel adsorptiven und katalytischen Effekten und des Einflusses von Fremdgasen. Die Reaktionen von Umweltchemikalien mit UV-Strahlen unter verschiedenen experimentellen Bedingungen werden durchgefuehrt mit dem Ziel, chemische Veraenderungen unter diesen Bedingungen zu erkennen.

Heterogen katalysierte Zerlegung von Freonen in Kohlendioxid, Chlorwasserstoff und Fluorwasserstoff bei tiefen Temperaturen

Die umweltgerechte Entsorgung von Freonen aus der Kuehlschrankrueckgewinnung erfolgt ggw nach einem sehr aufwendigen Verfahren und sieht am Ende die Konfektionierung der zurueckgewonnenen Freone, deren Versand sowie die abschliessende Zersetzung bei ca 1500 Grad Celsius vor. Nach dem hier angestrebten Verfahren kann die Zerlegung in Gegenwart eines geeigneten Katalysators hydrolytisch in Halogenwasserstoffe und Kohlendioxid schon bei ca 450 Grad Celsius 'vor Ort' in einer kleinen mobilen Anlage erfolgen. Dadurch werden aufwendige Aufbereitungsschritte beim Kuehlschrankrezykler und der Versand ueberfluessig. Eine kleintechnische Anlage laeuft sehr stabil, so dass die Ueberfuehrung in den technischen Massstab unmittelbar bevorsteht.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1689: Climate Engineering: Risiken, Herausforderungen, Möglichkeiten?, Stratosphärischer Ozonverlust im Sommer in mittleren Breiten - ein potentielles Risiko von Climate-Engineering? (CE-O3)

In jüngster Zeit wurde ein neuer Mechanismus zum Ozonabbau über besiedelten Gebieten in der wissenschaftlichen Gemeinschaft diskutiert, der vor einer zunehmenden Gefahr von niedrigem Ozon im Sommer in mittleren Breiten in der unteren Stratosphäre warnt. Der Ozonabbau soll durch erhöhte Mengen an Wasserdampf verursacht werden, die konvektiv in die Stratosphäre injiziert werden und zu durch Chlor bedingtem katalytischen Ozonverlust führen soll durch heterogene Reaktionen an binären Sulfat-Wasser-Aerosolen (H2SO4/H2O). Diese heterogenen Reaktionen werden durch erhöhte Mengen an Wasserdampf und niedrige Temperaturen beschleunigt. Vorausgesetzt, dass die Intensität und die Frequenz des konvektiv injizierten Wasserdampfes durch den anthropogenen Klimawandel in den nächsten Jahrzehnten ansteigen, ist mit einer Erhöhung der ultravioletten Strahlung (UV) auf der Erdoberfläche über besiedelten Gebieten zu rechnen. Die Details dieses neuen Ozonverlust-Mechanismus sind jedoch noch unklar, so dass eine genaue Quantifizierung des Ozonverlustes und seiner Sensitivität auf stratosphärischen Schwefel und Wasserdampf noch nicht möglich war. Ferner wurde im Rahmen von Climate-Engineering-Methoden, die Injektion von Sulfat-Aerosol in die Stratosphäre vorgeschlagen, um die globale Erderwärmung abzuschwächen. Dies könnte zusätzlich den Ozonabbau in der unteren Stratosphäre in mittleren Breiten verstärken. Motiviert durch diese Wissenslücken in unserem gegenwärtigen Verständnis von Ozonverlustprozessen in mittleren Breiten in der unter Stratosphäre, schlagen wir im Rahmen des DFG Schwerpunktprogramms 'Climate Engineering' ein Projekt vor, dass unter Bedingungen mit sowohl erhöhtem Wasserdampf als auch erhöhtem Sulfat-Aerosol den Ozonverlust analysiert. Unser Projekt basiert auf verschiedenen Simulationen mit dem drei-dimensionalen Chemie-Transport-Modell CLaMS mit dem Ziel die Details dieses neuen Ozonverlust-Mechanismus zu verstehen und zu quantifizieren. Ferner soll der mögliche Ozonverlustes unter Klima-Engineering-Bedingungen zuverlässig simulieren werden. Ein Algorithmus, der die Abhängigkeit des Ozonverlustes in mittleren Breiten von erhöhtem stratosphärischem Schwefel beschreibt, wird der Klima-Engineering-Community als Basis für weitere ökonomische Analysen zur Verfügung gestellt. Unsere Ergebnisse werden helfen zukünftige Entscheidungen über Klima-Engineering zu bewerten, um mögliche Risiken und Kosten für die Gesellschaft zu minimieren.

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