Im Zusammenhang mit der Reinigung von durch Kohlenwasserstoffe bzw. Stickoxide belasteten Abgasen ist der Einsatz von Halbleitern, wie z.B. TiO2, als Photokatalysatoren vor allem deshalb interessant, weil die Verbrennungs- bzw. Reduktionsreaktionen bei Raumtemperatur ablaufen können. Die praktische Anwendung ist allerdings durch die bisher erreichten, noch zu geringen Katalysatoraktivitäten begrenzt. Im Rahmen des Projektes sollen der Einfluss von Lichtwellenlänge, Lichtintensität und Kristallitgröße auf Geschwindigkeit und Selektivität (z.B. NO2, NO, N2O, N2) der Umsetzung untersucht werden. Es umfasst die Katalyse aus Sicht der Technischen Chemie und das Problem der Herstellung und Charakterisierung nanokristalliner, d.h. grenzflächendominierter Materialien aus Sicht der Festkörper Physikochemie. Ziel dieser Zusammenarbeit ist es vor allem, am Beispiel ausgewählter Reaktionen die Einflüsse der Eigenschaften des Katalysatormaterials auf den Ablauf von mit Photohalbleitern katalysierten Gasreaktionen herauszuarbeiten und in einem Modell zusammenzuführen.
Die rasante Urbanisierung und Industrialisierung in den vergangenen Jahrzehnten hat zu einer Vielzahl von Umweltkontaminationen mit halogenierten organischen Verbindungen (HOCs) sowohl in China als auch Europa geführt. Ziel des vorgeschlagenen Projektes ist es, neue Erkenntnisse und ein vertieftes Prozessverständnis für die Synthese von biobasierten nFe(0)/Pd/C-Kompositen und deren Reaktionen mit HOCs in der Grundwasserreinigung zu gewinnen. Dies beinhaltet die Identifizierung von Synthese-optionen für Partikel mit maßgeschneiderten und verbesserten Eigenschaften mithilfe der Hydrothermalen Karbonisierung (HTC). Ein tiefgreifendes mechanistisches Verständnis der beteiligten Prozesse, d.h. Sorption, Reaktion und Transport reaktiver Spezies so-wie Katalyse sowie deren Synergien dient einer zielgerichteten Optimierung der Partikel und der Erkundung ihrer Anwendungsgebiete. Die nFe(0)/Pd/C-Komposite sollen speziell für die in-situ Grundwasserreinigung geeignet sein und verbesserte Eigenschaften insbesondere für solche Anwendungsfälle besitzen, bei denen bekannte Konzepte der in-situ-Sanierung mit Nanopartikeln (Nanoremediation) nicht greifen. Die synergistische Kombination verschiedener Wirkprinzipien erlaubt Multikatalyse-Prozesse sowie die sequentielle Behandlung von verschiedenen Kontaminanten. Zunächst werden verschiedene Optionen für die Einbettung von Metallen in oder auf die Kohlepartikel untersucht, die erhaltenen Produkte detailliert durch physikalisch-chemische Methoden charakterisiert und auf ihre Reaktivität getestet. Danach werden Reaktionen in Batch-Ansätzen für die Aufklärung der zugrundeliegenden Mechanismen, wie das Zusammenspiel von Pd, Kohleoberfläche und Fe-Spezies, der beteiligten Reaktionswege und reaktiven Spezies, durchgeführt. Weiterhin werden Optionen für Multikatalyse und sequentielle Reduktions-/Oxidationsprozesse untersucht. Abschließend werden die entwickelten Materialien und Prozesse im Labor für die Behandlung von Wasser von kontaminierten Standorten in Deutschland und China erprobt. Dieses kooperative Forschungsvorhaben von chinesischen und deutschen Partnern wird zu einem signifikanten Fortschritt in der Sanierungsforschung für industriell kontaminierte Standorte, insbesondere auch in China, führen.
Sekundäre Partikelneubildung ist eine Hauptquelle für atmosphärische Partikel mit wichtigen Folgen für das Klima und die menschliche Gesundheit. Dieses Vorhaben untersucht die Rolle von Luft Ionen bei der sekundären Partikelneubildung in Flussreaktor- und Aerosolkammer-Experimenten unter kontrollierten Laborbedingungen. Trotz beträchtlicher Fortschritte in der Messtechnik zur Untersuchung der atmosphärischen Nukleation und des Partikelwachstums bestehen weiterhin Verständnislücken hinsichtlich der grundlegenden physikalischen und chemischen Prozesse. Insbesondere die möglichen Effekte von Ionen-Partikel-Wechselwirkungen und von Ionenchemie auf die Partikelneubildung werden kontrovers diskutiert. In Ergänzung zu bestehenden Forschungsprogrammen hinsichtlich der Rolle von Ionen im initialen Nukleationsschritt wird vorgeschlagen, Ionen-Partikel-Wechselwirkungen während des anschließenden Partikelwachstums zu untersuchen und sich dabei auf direkte Messungen des Ladungszustands, der Wachstumsraten und der chemischen Zusammensetzung von sekundärem organischem Aerosol zu konzentrieren. Hierzu werden der Ladungszustand und die Wachstumsraten von Partikelpopulationen mit einem modifizierten Mobilitätspartikelspektrometer unter wohldefinierten Randbedingungen in Laborexperimenten quantifiziert. In einem nächsten Schritt werden die neuartigen Messmöglichkeiten unseres Aerosol-Massenspektrometers CAChUP voll ausgeschöpft, um den Beitrag verschiedener organischer Vorläufergase zur chemischen Zusammensetzung von sekundärem organischen Aerosol bei variierenden Ladungszuständen zu quantifizieren. Schließlich werden die Ergebnisse dieser Experimente durch Messungen zur sekundären organischen Partikelbildung bei wohldefinierten Ionenkonzentrationen an einer Aerosolkammer überprüft. Die vorgeschlagene Forschungsagenda ist somit darauf abgestimmt, mögliche ladungs-katalysierte chemische Mechanismen bei der sekundären Aerosolbildung besser einzuordnen.
Ausgangssituation: Das Dampfkraftwerk Dürnrohr ist mit einer SCR (Selectiv Catalytic Reduction) Entstickungsanlage im Rauchgasstrom ausgestattet. Durch Alterung der Katalysatoren ist eine Erneuerung einer Katalysatorlage erforderlich. Zusammenfassung: Verfahren zur Reaktivierung (Waschen) der Katalysatoren sollen getestet und speziell für diese Anlage erprobt werden. Innovation: Durch die Vermeidung einer Nachladung können erhebliche Kosteneinsparungen erzielt werden. Bisher liegen bei keinem unserer Kraftwerke Erfahrungen mit der Reaktivierung des Katalysators vor. Nutzen: Der Verbund erwirbt Know-how auf dem Gebiet der Katalysatorreaktivierung, was auch für künftige Anwendungen eine bedeutende Verbesserung der Wirtschaftlichkeit darstellt.
Gebrauchte oder minderwertige native Fette und Öle sind eine interessante Energiequelle für Dieselmaschinen, die sich durch eine ausgezeichnete Ökobilanz auszeichnen und nicht in Konkurrenz zu Nahrungs- oder Futtermitteln stehen. Dem Einsatz in Dieselmschinen stehen der i.d.R. hohe Gehalt an Schlackebildnern (Ca, Mg, Na, K, P) und an freien Fettsäuren entgegen. Ziel des Vorhabens ist es, ein Verfahren zu entwickeln, mit dem die o.g. Rohstoffe so aufzuarbeiten sind, dass sie ohne weiteres in Dieselmaschinen eingesetzt werden können. Dazu wurde der Rohstoff einer sauer katalysierten Veresterung mit biogenem Ethanol unterworfen, mit dem die Gehalte sowohl an freien Fettsäuren, als auch an den genannten Schlackebildnern soweit gesenkt werden konnten, dass die Maßgaben der DIN-VN 51 605 erfüllt werden. Abgesehen davon, dass die so gewonnen Treibstoffe aus rein biogenen Rohstoffen bestehen, weisen sie Stockpunkte von teilweise unter -20 Grad Celsius auf.
Mehr als 90 Prozent der anthropogen emittierten Stickstoffoxide entstehen als Nebenprodukte von Verbrennungsvorgängen. Verursacher sind Kfz-Motoren, Feuerungsanlagen der Kraftwerke, Industriebetriebe und Hausheizungen. Der Verkehr ist die Emittentengruppe mit den höchsten Anteilen an Stickstoffoxiden (NOX). Trotz der in den vergangenen Jahren verstärkten Anstrengungen, die NOX-Emissionen zu reduzieren (Kfz-Katalysatoren, Rauchgasentstickungsanlagen) führen hohe Verkehrsdichten in Ballungsräumen und oftmalige Inversionswetterlagen zu erheblichen NOX-Belastungen. So kommt es, dass in Innenstadtbereichen trotz der erwähnten Emissionsminderungsmaßnahmen, aufgrund des ständig steigenden Verkehrsaufkommens, Grenz- bzw. Richtwerte überschritten werden. Ein neues Verfahren zur Minimierung der Immissionen basiert darauf, vorhandene Gebäudeoberflächen (z. B. Dächer, Häuserfassaden, Verglasungen) zur Reduktion von Stickoxiden in städtischen Atmosphären zu nutzen. Hierzu sollen die katalytischen bzw. photokatalytischen Eigenschaften bestimmter Substanzen gezielt baulich eingesetzt werden. Der katalytische Abbau von NOX in Rauchgasentstickungsanlagen ist ein umfangreich erforschtes Gebiet der technischen Chemie. Erst oberhalb Temperaturen von 250 - 400 Grad C erreichen die Katalysatoren Umsatzgeschwindigkeiten, die für die technische Nutzung brauchbar sind. In Großstädten stehen ausgedehnte Gebäudeflächen zur Verfügung. Würde ein Teil dieser Flächen aus katalytisch aktiver Bausubstanz bestehen, so wären hier auch langsame, auf niedrigem Temperaturniveau (Sommeraußentemperatur) stattfindende katalytische Reaktionen interessant, da die großen Flächen den Nachteil geringer Umsätze kompensieren würden. Diese neue Gruppe von funktionellen Baustoffen für den passiven katalytischen Schadstoffabbau werden als p-Baustoffe (Protective Integrated Building Materials) bezeichnet. Erste Voruntersuchungen mit beschichteten Dachsteinen waren erfolgreich.
Im Rahmen des geplanten Forschungsvorhabens soll eine verbesserte Methode zur Bestimmung kinetischer Daten von Mehrphasenreaktionen entwickelt und getestet werden. Dabei soll ein Zweiphasenreaktor (Flüssigkeit und Katalysator) mit einer Vorsättigung der flüssigen Phase (z.B. bei Hydrierungen mit Wasserstoff) eingesetzt werden. Da nur eine fluide Phase vorliegt, wird der Einfluss der Fluiddynamik überschaubar. Da außerdem kein Stofftransport mehr aus der Gasphase in die Flüssigkeit erfolgt, bestimmen neben der chemischen Reaktion 'nur' noch Diffusionsvorgänge in der flüssigen (Kern)Phase bzw. in den Katalysatorproben die (effektive) Reaktionskinetik. Dieses wesentlich einfachere Reaktionssystem kann sehr genau untersucht werden, und zwar unter Bedingungen (Partikelgröße, Fluidgeschwindigkeit), die auch in technischen Reaktoren herrschen. Durch den anschließenden Vergleich mit Untersuchungen in einem Dreiphasenreaktor kann dann der Einfluss der Fluiddynamik und des Stofftransportes Gas/Flüssigkeit besser als mit den oben beschriebenen üblichen Methoden beurteilt werden. Diese Methode bietet sich allerdings nicht nur für kinetische Untersuchungen an, sondern auch für eine verbesserte Reaktionsführung bei Mehrphasenreaktionen. (...) Folgende Reaktionen, die in der chemischen Praxis bisher in Dreiphasen-Festbettreaktoren durchgeführt wurden, sollen näher untersucht werden: Hydrierung ungesättigter Kohlenwasserstoffe, Entschwefelung von Erdölfraktionen, die Hydrierung von Nitroaromaten, die Umsetzung von Kohlenmonoxid mit Wasserstoff in höhere Kohlenwasserstoffe wie z.B. Dieselöl durch Fischer-Tropsch-Synthese. Diese Modellsysteme wurden ausgewählt, da sie sich hinsichtlich der Kinetik und der notwendigen Reaktionsführung sehr deutlich unterscheiden. Auf diese Weise soll das Prinzip des Zweiphasenreaktors mit Vorsättigung der flüssigen Phase als Methode für kinetische Untersuchungen und als eine Alternative im Hinblick auf die Reaktionsführung von Mehrphasenreaktoren auf einer möglichst breiten Basis untersucht werden.
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