Das Projekt "Sorption of pollutants by organo-clay complexes" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Hohenheim, Institut für Kulturpflanzenwissenschaften (340), Fachgebiet Düngung und Bodenstoffhaushalt (340i) durchgeführt. Wastewater effluents are frequently contaminated by organic as well as inorganic pollutants. With the shortage of water especially in developing countries, the development of proper methods to remediate these contaminants is a main goal in sustaining the limited water resources e.g. for irrigation purposes. Organo-clay complexes, synthesized by replacing the clays natural inorganic exchangeable cations by organic cations, have the potential to remove heavy metals and organic pollutants at the same time due to increased adsorption properties. In developing and emerging countries this remediation technique can only be successful, if it is cheap and easy to handle and if the necessary materials are available. Therefore, in this study, natural clay sediments (instead defined clay minerals) in combination with selected natural organic cations of different functionalities and compost extracts will be used as organic compounds to prepare organo-clay complexes. These organo-clay complexes will be tested according to their efficiency to remove Pb, Cd and Cr (cationic pollutants), two types of pesticides (insecticide, fungicide) and di-chlorophenol (PCB pollutant) as organic pollutants from aqueous solutions. The factors affecting the adsorption process of the individual pollutants by natural organo-clay complexes will be studied in order to maximize the sorption efficiency. Additionally, competitive sorption effects between the different groups of contaminants (inorganic and organic) will be studied. One main goal of this study is to identify the most promising natural organo-clay complexes suitable for each source of contaminants.
Das Projekt "Teilprojekt 3: Universität Mainz" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Die Wechselwirkung redoxsensitiver Radioelemente (Np, Pu, Tc) in verschiedenen Oxidationsstufen soll am Tongestein bei höheren Salinitäten (kleiner 3 M) und in Abhängigkeit der Temperatur in Batchversuchen untersucht sowie Diffusionsexperimente durchgeführt werden. Des Weiteren soll der Einfluss von gelöstem Eisen(II) in Folge von Behälterkorrosionen auf die Rückhaltewirkung von Tongestein auf Np und Pu exploriert werden. Das für die thermodynamische Modellierung der Sorptionsversuche notwendige molekularere Verständnis soll durch direkte Spezikation der Sorptionskomplexe mit Hilfe der XPS-, XANES- und EXAFS-Spektroskopie erhalten werden. Diese Untersuchungen sollen zeigen, inwieweit die für das System Np/Pu-Opalinuston-Tonporenwasser erhaltenen Ergebnisse auf die in Norddeutschland anzutreffenden Bedingungen übertragbar sind. Meilensteine: 1. Abschluss der Sorptionsexperimente mit Np und Montmorillonit bei höherer Salinität nach 12. Monaten. 2. Aussagen über die Diffusion von Np in natürlichem Tongestein und Einfluss der Salinität und Temperatur nach 18 Monaten. 3. Abschluss der Studien zur Sorption für Np/Pu-Tongestein bei höherer Salinität nach 21 Monaten. 4. Abschluss der Untersuchungen zur Sorption von Tc an Tongestein nach 30 Monaten. 5. Abschluss der Batchexperimente für Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 33 Monaten. 6. Abschluss der Speziation mit Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 36 Monaten. 7. Abschluss der Speziation mit Tc-Tongestein nach 36 Monaten.
Das Projekt "Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Ziel des Vorhabens sind Beiträge für zuverlässige Prognosen zur Ausbreitung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen in Abwesenheit und Gegenwart von Organika. Es sollen neue Erkenntnisse zum Einfluss von Ionenstärke, Salzmedium bzw. Temperatur auf das Komplexierungs-, Redox-, Sorptions- und Diffusionsverhalten der Radionuklide im System Radionuklid/(Tonorganik)/Opalinuston erhalten werden. Diese Arbeiten dienen der Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis und sollen zeigen, inwieweit die bisher in Gegenwart von Porenwässern geringerer Ionenstärke erhaltenen Erkenntnisse zum Migrationsverhalten von Radionukliden im natürlichen Tongestein auf potentielle Tonstandorte in Norddeutschland, deren Grund- und Porenwässer höhere Salinitäten aufweisen, übertragbar sind. Die Komplexierung von Radionukliden mit Organika wird mittels spektroskopischer und kalorimetrischer Methoden als Funktion von Ionenstärke, Salzmedium, pH-Wert und Temperatur untersucht. Die Dynamik von Komplexbildungsgleichgewichten wird mittels Isotopenaustausch untersucht. Die Untersuchung der Sorption/Migration von U(VI) und Np(V) an Opalinuston bzw. Eisenphasen bei erhöhten Salinitäten erfolgt mittels Batch- bzw. Diffusionsexperimenten mit nachfolgender Bestimmung der Oberflächenkomplexe. Die ortsauflösende Untersuchung von Diffusionsprozessen in Tonen sowie die Charakterisierung des Fluid- und Kolloidtransports in der Auflockerungszone im Salz erfolgt mittels PET.
Das Projekt "Teilprojekt 4: Universität des Saarlandes" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität des Saarlandes, Fachrichtung 8.1 Anorganische und Analytische Chemie und Radiochemie durchgeführt. Ziel des FuE-Vorhabens ist es, das geochemische Verhalten von Actiniden (U(VI)) und Lanthanoiden (Eu(III), Gd(III)) als deren Stellvertreter, auch unter dem Einfluss von Grundwasserbedingungen mit hohen Salinitäten in natürlichem Tongestein zu untersuchen. Zusätzlich sollen ein Teil dieser Untersuchungen bei höheren Temperaturen durchgeführt werden, um die hier noch vorhandenen Datenlücken zu verringern. Basierend auf Ergebnissen der bisherigen Arbeiten sollen im ersten Teil des Projektes die Untersuchungen, die bislang nur an Opalinuston und synthetischem Porenwasser mittlerer Ionenstärke (ca. 0,4 mol/L) durchgeführt wurden, auf Opalinuston erweitert werden, der verschieden hohen Grundwasser-Salinitäten (bis zu 5 mol/L) ausgesetzt wird. Damit soll überprüft werden, inwieweit die Ergebnisse im System Opalinuston/Porenwasser auf die in Nord- bzw. Nordwestdeutschland vorherrschenden Bedingungen übertragbar sind. Ein zweiter Projektschwerpunkt soll sich mit dem Komplexierungsverhalten der Metalle mit organischen und anorganischen Komplexliganden (Lactat, Salicylat bzw. Huminsäure zum Vergleich mit vorhandenen Ergebnissen sowie Borat) im Übergang von wässrigen Lösungen auf salinare Systeme beschäftigen. Durch Anpassung der vorhandenen Tools zur Metall-Speziation (CE- bzw. LC-ICP-MS) an salinare Systeme sollen hierbei Komplexbildungskonstanten bei höherer Ionenstärke bestimmt werden, da für salinare Systeme die Datenlage zur Komplexierung bzw. Kolloidbildung noch lückenhaft ist.
Das Projekt "Teilprojekt 1: Karlsruher Institut für Technologie" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. In diesem Projekt werden relevante geochemische Aspekte der Rückhaltung von Actiniden sowohl im Tongestein als auch in Salzformationen betrachtet. Grundwässer mit hohen Salzgehalten werden sowohl im Aquifer eines Salzstocks als auch in einer Tonformation gefunden. Mit diesem Hintergrund werden die Schwerpunkte des neuen Projekts auf Untersuchungen der Sorption, Diffusion, Komplexierung und Redoxprozesse von Actiniden bei höheren Ionenstärken und Temperaturen gelegt. Zusätzlich werden Aspekte des Einflusses von Tonorganik (nieder-und makromolekular) und Behälterkorrosionsprodukten auf die Rückhaltung mit einbezogen. Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: AP1. Sorptionsuntersuchungen von Cm/Eu und Np/Pu an Opalinuston und Illit. AP2. Diffusionsuntersuchungen von Cm/Eu an kompaktierten Illit und Einfluss hoher Ionenstärken. AP3. Komplexierung von Np(V) mit Propionat, Lactat, Kerogen und Huminstoffen als Funktion der Temperatur (bis 90 Grad Celsius) und Ionenstärke. AP4. Begleitende Redoxreaktionen von Np/Pu mit Ton und Tonorganik. AP5. Stabilität der Tonorganik-Kolloide als Funktion der Ionenstärke. AP6. Einfluss der Boratkomplexierung auf die Löslichkeit von Am/Cm/Eund AP7. Daten für THEREDA aufstellen. Die Untersuchungen werden mit spektroskopische Methoden wie TRLFS, EXAFS, XPS, UV-Vis, und chemischen/elektrochemischen Methoden wie Lösungsmittelextraktion, Kapillarelektrophorese, und physikalische Methoden wie Ultrafiltration und Ultrazentrifugation durchgeführt.
Das Projekt "Untersuchungen zur Verdichtbarkeit von Böden und Baustoffen der Einbauklasse 2 (EK 2) im Hinblick auf die Erzielung möglichst gering durchlässiger Erdkörper" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität München, Zentrum Geotechnik, Lehrstuhl und Prüfamt für Grundbau, Bodenmechanik, Felsmechanik und Tunnelbau durchgeführt. Werden bei der Herstellung von Erdbauwerken Böden und Baustoffe mit umweltrelevanten Inhaltsstoffen verwendet, sind ab bestimmten Schadstoffbelastungen technische Sicherungsmaßnahmen zu ergreifen, damit ein möglicher Austrag von Schadstoffen infolge Durchsickerung weitgehend verhindert werden kann. Eine besondere Form der technischen Sicherungsmaßnahme sieht vor, den Erdbaukörper aus diesen Böden und Baustoffen derart herzustellen, dass dieser selbst eine ausreichend geringe Durchlässigkeit aufweist. Bei der Beurteilung der Durchlässigkeitseigenschaften eines Erdbaukörpers ist in der Regel von ungesättigten Verhältnissen auszugehen. Für die numerische Simulation der hydraulischen Vorgänge im Erdbaukörper ist daher die Kenntnis der Bodenzustandsfunktionen der verwendeten Böden erforderlich. Im Rahmen der vorliegenden Forschungsarbeit wurde zunächst untersucht, welche Anforderungen an Böden und Baustoffe mit umweltrelevanten Inhaltsstoffen hinsichtlich ihrer Zusammensetzung einzuhalten sind, damit diese prinzipiell für die Herstellung ausreichend gering durchlässiger Erdbaukörper geeignet sind. Dazu wurden neben einem organogenen Ton gemischtkörnige Kiese und Sande unter Variation des Feinkornanteils systematisch untersucht. Darauf aufbauend wurde das hydraulische Verhalten geeigneter Böden sowohl im gesättigten als auch im ungesättigten Zustand experimentell ermittelt. Schließlich wurden verschiedene gebräuchliche Pedo-Transfer-Funktionen dahingehend bewertet, inwiefern damit die Bodenzustandsfunktionen der untersuchten Böden aus den elementaren Bodeneigenschaften abgeleitet werden können. Hinsichtlich der Herstellung ausreichend gering durchlässiger Erdbaukörper wurden anhand der Versuchsergebnisse für ausgewählte SU- und GU-Böden Anforderungen an die Einbaubedingungen in Bezug auf den Feinkornanteil in Verbindung mit dem Luftporenanteil formuliert. An verschiedenen verdichtet eingebauten SU- und GU-Böden wurden die Bodenzustandfunktionen experimentell bestimmt. Zur Abschätzung der im Labor aufwändig zu bestimmenden Saugspannungscharakteristik erwies sich für die betrachteten Böden die auf dem Gebiet der Geotechnik entwickelte Pedo-Transfer-Funktion nach Birle (2012) als besonders geeignet.
Das Projekt "Einsatz von Organo-Tonen als Adsorber für problematische Anionen in geotechnischen Barrieren" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Hannover, Zentrum für Strahlenschutz und Radioökologie durchgeführt. Durch Austausch der anorganischen Zwischenschichtkationen von Tonen gegen bestimmte organische Kationen entstehen sog. Organotone, die in der Lage sind, im Gegensatz zu naturbelassenen Tonen auch anionische Schadstoffe zu binden. Ziel des Vorhabens ist es, durch Auswahl geeigneter Kationen und Tone Organoton-Systeme zu entwickeln, die hinsichtlich folgender Anforderungen optimiert werden sollen: 1. Sorptionskapazität für Anionen, 2. Selektivität für Iodid, Pertechnetat, bzw. Arsenat, Chromat, 3. Stabilität unter simulierbaren Endlager-Bedingungen, 4. Einfache, kostengünstige Herstellung. Nach Auswahl und Herstellung der Organotone und Identifizierung der geeignetsten Systeme durch Sorptionsversuche folgen Untersuchungen zur Stabilität und Sorptionsfähigkeit unter Endlagerbedingungen (salinares Milieu, erhöhte Temperatur). Chemisch-physikalische Charakterisierung, Effekt der Organophilisierung auf die Mikrostuktur u.a. sollen zusätzliche Informationen zur Langzeitstabilität liefern. Die Ergebnisse der Untersuchungen sollen unmittelbar in die Planungen zur Realisierung geotechnischer Barrieren bei Endlagerung nuklearer und chemisch-toxischer Materialien einfließen.
Das Projekt "Teilprojekt 7: Technische Universität Dresden" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Dresden, Institut für Analytische Chemie, Professur Radiochemie, Radioökologie durchgeführt. Die geplanten Arbeiten an der TU Dresden sind thermodynamische und spektroskopische Untersuchungen zur Wechselwirkung von Am(IIII) mit endlagerrelevanten Liganden in hochsalinaren Lösungen, mit dem Ziel, die vorhandenen Lücken in den thermodynamischen Datenbanken zu schließen. Es soll erstmalig die Wechselwirkung von Am(III) mit Borat untersucht und hierzu gesicherte thermodynamische Daten ermittelt sowie die bisherige thermodynamische Datenbasis von Am(III) hinsichtlich der Wechselwirkungen mit Modellliganden für Huminstoffe und Tonorganika in salinaren Lösungen hoher Ionenstärken erweitert werden. Das beinhaltet auch die Modellierung der notwendigen Wechselwirkungskoeffizienten (SIT-und Pitzerparameter). Hierzu werden Speziationsuntersuchungen von Am(III), gegebenenfalls von den inaktiven Analoga Eu/Nd in Abhängigkeit von a) pH,(2-10), b) Ionenstärke (relevant für Salinar, Tonporenwässer), c) Salzmedium (NaCl, CaCl2), d) Temperatur (bis 80 Grad Celsius) mit Borat (und diversen Bor-Spezies) sowie mit sauerstoffhaltigen Modellliganden (und a. Tartrat, Lactat, Citrat, Salicylat), die als Modellverbindungen für mobile Tonorganika bzw. Huminstoffe fungieren, durchgeführt. Die Komplexspezies werden mittels spektroskopischer Speziationsmethoden (TRLFS, UV-Vis, Raman, FT-IR) charakterisiert. Die dazugehörigen Komplexbildungsenthalpie und -entropiewerte sollen mit hoher Präzision mit der Mikro-Titrationskalorimetrie bestimmt werden, die erstmalig in der Actinidenchemie angewandt werden soll.
Das Projekt "Teilprojekt 8: Universität Heidelberg" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Heidelberg, Physikalisch-Chemisches Institut durchgeführt. 1. Arbeitsziel: Der Schwerpunkt des Verbundprojekts liegt in der Untersuchung des geochemischen Verhaltens von Actiniden in Lösungen höherer Ionenstärke, wie sie für Endlagersysteme in Tonformationen in Norddeutschland sowie im Salzgestein relevant sind. Ziel dieses Teilprojekts ist es, Komplexierungreaktionen mit niedermolekularen tonorganischen Substanzen wie Propionat, Laktat etc. sowie makromolekularer Tonorganik und Kerogen bei erhöhten Temperaturen und Ionenstärken durchzuführen, um thermodynamische Standarddaten für einen größeren Ionenstärke- und Temperaturbereich zu erhalten. Diese Daten sollen dann in schon bestehende Datenbasen einfließen. Das Projekt liefert somit einen entscheidenden Beitrag für eine thermodynamisch fundierte Sicherheitsanalyse zur Langzeitsicherheit von nuklearen Endlagern. Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: AP1: Bestimmung der temperaturabhängigen pKs-Werte der verwendeten Ligandensysteme und pH-Wert-Messungen bei erhöhten Temperaturen. AP2: Temperatur- und ionenstärkeabhängige Komplexierung von Cm(III) mit niedermolekularen (ton)organischen Substanzen. AP3: Komplexierung von Cm(III) mit Humin-/Fulvinsäuren/Kerogen. AP4: Strukturelle Untersuchungen der Cm(III)-Komplexe mit (ton)organischen Substanzen mittels Hochtemperatur- EXAFS-Spektroskopie. Die Untersuchungen werden mit spektroskopischen Methoden wie TRLFS, EXAFS und UV-VIS-Spektroskopie in Hochtemperatur-Druckzellen (T bis 200 Grad Celsius) durchgeführt.
Das Projekt "In-situ-Sanierung kohlenwasserstoffbelasteter Boeden - Teilprojekt 1: Limitierende geologische Parameter zum mikrobiellen Abbau von Kohlenwasserstoffabbau in klastischen Sedimenten" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Karlsruhe (TH), Fakultät für Bauingenieur-, Geo- und Umweltwissenschaften, Institut für Bodenmechanik und Felsmechanik durchgeführt. Polycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) sind verbreitete, umweltrelevante Schadstoffe, die vor allem bei der Nutzung fossiler Brennstoffe in die Umwelt gelangen, und auch im Untergrund kontaminierter Standorte in hoeheren Konzentrationen auftreten koennen. In dem ersten Teil der vorliegenden Arbeit wurde das Adsorptionsvermoegen von PAK an verschiedenen Tonen und Tonmineralen, die in natuerlichen Boeden und Sedimenten verbreitet vorkommen, und als Deponieabdichtungsmaterialien genutzt werden koennen, betrachtet, wobei auch konkurrierende Wechselwirkungen zwischen den einzelnen Kontaminanten sowie der Einfluss eines Loesungsvermittlers (Tensids) untersucht wurden. Der Schwerpunkt lag dabei auf der Durchfuehrung und Auswertung von Schuettelversuchen (Batchversuchen) und der Interpretation der daraus resultierenden Adsorptionsisothermen. Aus der Stoffgruppe der PAK wurden fuer die Versuche Naphthalin, Fluoren, Phenanthren und Fluoranthen gewaehlt. Die PAK werden in sehr unterschiedlichen Ausmass an die Tonminerale adsorbiert. Allgemein gilt, dass die Adsorptionskapazitaet der Tone von den 2-Schichttonmineralen ueber die 3-Schichttonminerale bis hin zu den quellfaehigen 3-Schichttonmineralen zunimmt. Die hoechste Adsorptionsfaehigkeit besitzen die organophilierten Bentonite. Es konnte ein Einfluss auf die Adsorption einzelner PAK durch die Anwesenheit weiterer PAK beobachtet werden (konkurrierende Sorption, Chromatographieeffekt). Allgemein konnte festgestellt werden, dass die Bindungsstaerke der PAK an den Tonen mit zunehmender Wasserloeslichkeit abnahm. Als Loesungsvermittler wurde das nichtionische Tensid Brij 35 eingesetzt. Die Versuchsergebnisse haben gezeigt, dass der Einsatz von Tensiden bei der Bodenreinigung eines mit Kohlenwasserstoffen kontaminierten tonigen Untergrundes kritisch betrachtet werden muss. So werden zwar die unpolaren PAK durch Tensidzugabe verstaerkt geloest und damit dem biologischen Abbau zugaenglich gemacht, gleichzeitig kommt es jedoch, einhergehend mit einer Tensidsorption, zu einer verstaerkten Anlagerung an die Tonmineraloberflaeche. In einem zweiten Teil wurde der Einfluss verschiedener Bodenmaterialien auf den mikrobiellen Abbau von Phenanthren als Modellsubstanz fuer die PAK in Perkolations- und Ruehrversuchen untersucht. Limitierender geologischer Faktor bei der biologischen Sanierung ist vor allem das Gefuege des Untergrundes. In Perkolationsversuchen wurde Phenanthren in einem inhomogenen Sand/Kies-Gemisch langsamer abgebaut als in einem homogenen Feinsand. In Ruehrversuchen konnte gezeigt werden, dass die mikrobielle Umsetzung bei Vorhandensein unterschiedlicher Tonminerale bzw. Feinsand insgesamt gleich schnell erfolgte. Durch rasche Desorption von den der Wasserphase frei zugaenglichen Tonmineraloberflaechen fand bei dieser Versuchsanordnung keine Einschraenkung des Abbaus von Phenanthren statt.
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