Das Projekt "Diffusion and advection with sorption of anions, cations and non-polar molecules in organo-clays at varying thermo-chemical conditions - validation by analytical methods and molecular simulation" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Leibniz Universität Hannover, Institut für Bodenkunde durchgeführt. The sorption of anions in geotechnical multibarrier systems of planned high level waste repositories (HLWR) and of non-ionic and organic pollutants in conventional waste disposals are in the center of recent research. In aquatic systems, persistent radionuclides such as 79Se, 99Tc, 129I exist in a form of anions. There is strongly increasing need to find materials with high sorption capacities for such pollutants. Specific requirements on barrier materials are long-term stability of adsorbent under various conditions such as T > 100 C, varying hydrostatic pressure, and the presence of competing ions. Organo-clays are capable to sorb high amounts of cations, anions and non-polar molecules simultaneously having selectivity for certain ions. This project is proposed to improve the understanding of sorption and desorption processes in organo-clays. Additionally, the modification of material properties under varying chemical and thermal conditions will be determined by performing diffusion and advection experiments. Changes by sorption and diffusion will be analyzed by determining surface charge and contact angles. Molecular simulations on models of organo-clays will be conducted in an accord with experiments with aim to understand and analyze experimental results. The computational part of the project will profit from the collaboration of German partner with the group in Vienna, which has a long standing experience in a modeling of clay minerals.
Das Projekt "Modellierung der Sorption von Radionukliden an organophilen Tonmineralen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Hannover, Zentrum für Strahlenschutz und Radioökologie durchgeführt. Als Füllmaterial oder als Bestandteil technischer Barrieren in Endlagern von chemisch-toxischen oder radioaktiven Abfällen werden bestimmte Tonminerale verwendet bzw. in den Designstudien vorgeschlagen. Dabei sind vor allem drei Eigenschaften dieser Tone ausschlaggebend: Die geringe Wasserleitfähigkeit, das Quellvermögen bei Wasserzutritt und das Rückhaltevermögen für Kationen. Das wünschenswerte Rückhaltevermögen auch für Anionen fehlt bei naturbelassenen Tonen, kann aber durch Behandlung erzeugt werden, bei der die Zwischenschicht-Kationen der Tone durch bestimmte organische Kationen ersetzt werden. Dadurch entstehen sogenannte organophile Tone, die so eingestellt werden können, daß sie beide Ionenarten sorbieren können. Die entscheidenden Mechanismen dieser Sorptionsprozesse an organophilen Tonmineralen und die sich dabei ergebenden Strukturen des Tonminerals sind noch nicht vollständig bekannt. Ihre umfassende Kenntnis ist jedoch wichtig für die gezielte Optimierung ihrer Sorptionseigenschaften und ihrer Eignung zum Einsatz unter Endlagerungsbedingungen. Das Optimierungspotential liegt in der chemischen Struktur, Größe und Ladungsverteilung des organischen Kations sowie in der Wahl des Tonminerals. Zur Erlangung bisher fehlender Detailkenntnisse und zur Unterstützung der Optimierung soll daher in diesem Forschungsvorhaben eine Computersimulation des Organo-Ton-Systems auf der Basis der bisher gesammelten experimentellen Informationen entwickelt werden. Mit diesem Modell soll die Konsistenz des bisherigen Verständnisses der beteiligten Phänomene überprüft, geeignete Fragestellungen an das Experiment entwickelt und Optimierungsschritte durch Simulation ausgewählt werden.
Das Projekt "Teilprojekt 3: Universität Mainz" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Die Wechselwirkung redoxsensitiver Radioelemente (Np, Pu, Tc) in verschiedenen Oxidationsstufen soll am Tongestein bei höheren Salinitäten (kleiner 3 M) und in Abhängigkeit der Temperatur in Batchversuchen untersucht sowie Diffusionsexperimente durchgeführt werden. Des Weiteren soll der Einfluss von gelöstem Eisen(II) in Folge von Behälterkorrosionen auf die Rückhaltewirkung von Tongestein auf Np und Pu exploriert werden. Das für die thermodynamische Modellierung der Sorptionsversuche notwendige molekularere Verständnis soll durch direkte Spezikation der Sorptionskomplexe mit Hilfe der XPS-, XANES- und EXAFS-Spektroskopie erhalten werden. Diese Untersuchungen sollen zeigen, inwieweit die für das System Np/Pu-Opalinuston-Tonporenwasser erhaltenen Ergebnisse auf die in Norddeutschland anzutreffenden Bedingungen übertragbar sind. Meilensteine: 1. Abschluss der Sorptionsexperimente mit Np und Montmorillonit bei höherer Salinität nach 12. Monaten. 2. Aussagen über die Diffusion von Np in natürlichem Tongestein und Einfluss der Salinität und Temperatur nach 18 Monaten. 3. Abschluss der Studien zur Sorption für Np/Pu-Tongestein bei höherer Salinität nach 21 Monaten. 4. Abschluss der Untersuchungen zur Sorption von Tc an Tongestein nach 30 Monaten. 5. Abschluss der Batchexperimente für Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 33 Monaten. 6. Abschluss der Speziation mit Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 36 Monaten. 7. Abschluss der Speziation mit Tc-Tongestein nach 36 Monaten.
Das Projekt "Teilprojekt 4: Universität des Saarlandes" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität des Saarlandes, Fachrichtung 8.1 Anorganische und Analytische Chemie und Radiochemie durchgeführt. Ziel des FuE-Vorhabens ist es, das geochemische Verhalten von Actiniden (U(VI)) und Lanthanoiden (Eu(III), Gd(III)) als deren Stellvertreter, auch unter dem Einfluss von Grundwasserbedingungen mit hohen Salinitäten in natürlichem Tongestein zu untersuchen. Zusätzlich sollen ein Teil dieser Untersuchungen bei höheren Temperaturen durchgeführt werden, um die hier noch vorhandenen Datenlücken zu verringern. Basierend auf Ergebnissen der bisherigen Arbeiten sollen im ersten Teil des Projektes die Untersuchungen, die bislang nur an Opalinuston und synthetischem Porenwasser mittlerer Ionenstärke (ca. 0,4 mol/L) durchgeführt wurden, auf Opalinuston erweitert werden, der verschieden hohen Grundwasser-Salinitäten (bis zu 5 mol/L) ausgesetzt wird. Damit soll überprüft werden, inwieweit die Ergebnisse im System Opalinuston/Porenwasser auf die in Nord- bzw. Nordwestdeutschland vorherrschenden Bedingungen übertragbar sind. Ein zweiter Projektschwerpunkt soll sich mit dem Komplexierungsverhalten der Metalle mit organischen und anorganischen Komplexliganden (Lactat, Salicylat bzw. Huminsäure zum Vergleich mit vorhandenen Ergebnissen sowie Borat) im Übergang von wässrigen Lösungen auf salinare Systeme beschäftigen. Durch Anpassung der vorhandenen Tools zur Metall-Speziation (CE- bzw. LC-ICP-MS) an salinare Systeme sollen hierbei Komplexbildungskonstanten bei höherer Ionenstärke bestimmt werden, da für salinare Systeme die Datenlage zur Komplexierung bzw. Kolloidbildung noch lückenhaft ist.
Das Projekt "Teilprojekt 1: Karlsruher Institut für Technologie" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. In diesem Projekt werden relevante geochemische Aspekte der Rückhaltung von Actiniden sowohl im Tongestein als auch in Salzformationen betrachtet. Grundwässer mit hohen Salzgehalten werden sowohl im Aquifer eines Salzstocks als auch in einer Tonformation gefunden. Mit diesem Hintergrund werden die Schwerpunkte des neuen Projekts auf Untersuchungen der Sorption, Diffusion, Komplexierung und Redoxprozesse von Actiniden bei höheren Ionenstärken und Temperaturen gelegt. Zusätzlich werden Aspekte des Einflusses von Tonorganik (nieder-und makromolekular) und Behälterkorrosionsprodukten auf die Rückhaltung mit einbezogen. Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: AP1. Sorptionsuntersuchungen von Cm/Eu und Np/Pu an Opalinuston und Illit. AP2. Diffusionsuntersuchungen von Cm/Eu an kompaktierten Illit und Einfluss hoher Ionenstärken. AP3. Komplexierung von Np(V) mit Propionat, Lactat, Kerogen und Huminstoffen als Funktion der Temperatur (bis 90 Grad Celsius) und Ionenstärke. AP4. Begleitende Redoxreaktionen von Np/Pu mit Ton und Tonorganik. AP5. Stabilität der Tonorganik-Kolloide als Funktion der Ionenstärke. AP6. Einfluss der Boratkomplexierung auf die Löslichkeit von Am/Cm/Eund AP7. Daten für THEREDA aufstellen. Die Untersuchungen werden mit spektroskopische Methoden wie TRLFS, EXAFS, XPS, UV-Vis, und chemischen/elektrochemischen Methoden wie Lösungsmittelextraktion, Kapillarelektrophorese, und physikalische Methoden wie Ultrafiltration und Ultrazentrifugation durchgeführt.
Das Projekt "Teilprojekt 7: Technische Universität Dresden" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Dresden, Institut für Analytische Chemie, Professur Radiochemie, Radioökologie durchgeführt. Die geplanten Arbeiten an der TU Dresden sind thermodynamische und spektroskopische Untersuchungen zur Wechselwirkung von Am(IIII) mit endlagerrelevanten Liganden in hochsalinaren Lösungen, mit dem Ziel, die vorhandenen Lücken in den thermodynamischen Datenbanken zu schließen. Es soll erstmalig die Wechselwirkung von Am(III) mit Borat untersucht und hierzu gesicherte thermodynamische Daten ermittelt sowie die bisherige thermodynamische Datenbasis von Am(III) hinsichtlich der Wechselwirkungen mit Modellliganden für Huminstoffe und Tonorganika in salinaren Lösungen hoher Ionenstärken erweitert werden. Das beinhaltet auch die Modellierung der notwendigen Wechselwirkungskoeffizienten (SIT-und Pitzerparameter). Hierzu werden Speziationsuntersuchungen von Am(III), gegebenenfalls von den inaktiven Analoga Eu/Nd in Abhängigkeit von a) pH,(2-10), b) Ionenstärke (relevant für Salinar, Tonporenwässer), c) Salzmedium (NaCl, CaCl2), d) Temperatur (bis 80 Grad Celsius) mit Borat (und diversen Bor-Spezies) sowie mit sauerstoffhaltigen Modellliganden (und a. Tartrat, Lactat, Citrat, Salicylat), die als Modellverbindungen für mobile Tonorganika bzw. Huminstoffe fungieren, durchgeführt. Die Komplexspezies werden mittels spektroskopischer Speziationsmethoden (TRLFS, UV-Vis, Raman, FT-IR) charakterisiert. Die dazugehörigen Komplexbildungsenthalpie und -entropiewerte sollen mit hoher Präzision mit der Mikro-Titrationskalorimetrie bestimmt werden, die erstmalig in der Actinidenchemie angewandt werden soll.
Das Projekt "Teilprojekt 5: Technische Universität München" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität München, Fakultät für Chemie, Lehrstuhl für Theoretische Chemie durchgeführt. Ziel des Projektes im Verbund ist die Untersuchung der Adsorption von Actinoiden an Tonmineraloberflächen in Kontakt mit wässrigen und salinaren Lösungen sowie die Komplexierung von Actinoiden in entsprechenden Lösungen unter Berücksichtigung von Tonorganika mit Hilfe quanten-chemischer Methoden. Die Ergebnisse dieser Modellierungen tragen wesentlich zum mechanistischen Verständnis chemischer Verhältnisse und Prozesse auf atomarem Niveau bei, die für Sicherheitsanalysen im Rahmen der Endlagerforschung relevant sind. Der quanten-chemische Ansatz liefert zum Experiment komplementäre Information und unterstützt dessen Interpretation. Spezifische Ergebnisse des Projektes sind die Identifikation und Charakterisierung von Actinoidenspezies auf Tonmineraloberflächen und in Lösungen sowie die Erweiterung und Absicherung thermodynamischer Daten und Trends unter Umwelt- und spezifischen Endlagerbedingungen. Im Projekt wird die relativistische Dichtefunktionalmethode zur Berechnung elektronischer Strukturen und sich daraus ergebender Eigenschaften von Molekülen und Festkörperoberflächen angewandt. Adsorptionssysteme werden mit dem periodischen Superzellenansatz modelliert. Für Komplexe in wässriger Lösung wird eine explizite Solvatationsschale mit einem Kontinuumsmodell kombiniert. Diese bewährten Verfahren werden vom Antragsteller seit langem eingesetzt und erlauben erwiesenermaßen eine erfolgreiche Lösung der im Projekt vorgesehenen Aufgaben.
Das Projekt "Teilprojekt 8: Universität Heidelberg" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Heidelberg, Physikalisch-Chemisches Institut durchgeführt. 1. Arbeitsziel: Der Schwerpunkt des Verbundprojekts liegt in der Untersuchung des geochemischen Verhaltens von Actiniden in Lösungen höherer Ionenstärke, wie sie für Endlagersysteme in Tonformationen in Norddeutschland sowie im Salzgestein relevant sind. Ziel dieses Teilprojekts ist es, Komplexierungreaktionen mit niedermolekularen tonorganischen Substanzen wie Propionat, Laktat etc. sowie makromolekularer Tonorganik und Kerogen bei erhöhten Temperaturen und Ionenstärken durchzuführen, um thermodynamische Standarddaten für einen größeren Ionenstärke- und Temperaturbereich zu erhalten. Diese Daten sollen dann in schon bestehende Datenbasen einfließen. Das Projekt liefert somit einen entscheidenden Beitrag für eine thermodynamisch fundierte Sicherheitsanalyse zur Langzeitsicherheit von nuklearen Endlagern. Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: AP1: Bestimmung der temperaturabhängigen pKs-Werte der verwendeten Ligandensysteme und pH-Wert-Messungen bei erhöhten Temperaturen. AP2: Temperatur- und ionenstärkeabhängige Komplexierung von Cm(III) mit niedermolekularen (ton)organischen Substanzen. AP3: Komplexierung von Cm(III) mit Humin-/Fulvinsäuren/Kerogen. AP4: Strukturelle Untersuchungen der Cm(III)-Komplexe mit (ton)organischen Substanzen mittels Hochtemperatur- EXAFS-Spektroskopie. Die Untersuchungen werden mit spektroskopischen Methoden wie TRLFS, EXAFS und UV-VIS-Spektroskopie in Hochtemperatur-Druckzellen (T bis 200 Grad Celsius) durchgeführt.
Das Projekt "Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Ziel des Vorhabens sind Beiträge für zuverlässige Prognosen zur Ausbreitung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen in Abwesenheit und Gegenwart von Organika. Es sollen neue Erkenntnisse zum Einfluss von Ionenstärke, Salzmedium bzw. Temperatur auf das Komplexierungs-, Redox-, Sorptions- und Diffusionsverhalten der Radionuklide im System Radionuklid/(Tonorganik)/Opalinuston erhalten werden. Diese Arbeiten dienen der Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis und sollen zeigen, inwieweit die bisher in Gegenwart von Porenwässern geringerer Ionenstärke erhaltenen Erkenntnisse zum Migrationsverhalten von Radionukliden im natürlichen Tongestein auf potentielle Tonstandorte in Norddeutschland, deren Grund- und Porenwässer höhere Salinitäten aufweisen, übertragbar sind. Die Komplexierung von Radionukliden mit Organika wird mittels spektroskopischer und kalorimetrischer Methoden als Funktion von Ionenstärke, Salzmedium, pH-Wert und Temperatur untersucht. Die Dynamik von Komplexbildungsgleichgewichten wird mittels Isotopenaustausch untersucht. Die Untersuchung der Sorption/Migration von U(VI) und Np(V) an Opalinuston bzw. Eisenphasen bei erhöhten Salinitäten erfolgt mittels Batch- bzw. Diffusionsexperimenten mit nachfolgender Bestimmung der Oberflächenkomplexe. Die ortsauflösende Untersuchung von Diffusionsprozessen in Tonen sowie die Charakterisierung des Fluid- und Kolloidtransports in der Auflockerungszone im Salz erfolgt mittels PET.
Das Projekt "Nanoparticles in Food: Analytical methods for detection and characterisation (NANOLYSE)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Dienst Landbouwkundig Onderzoek durchgeführt. Objective: The NanoLyse project will focus on the development of validated methods and reference materials for the analysis of engineered nano-particles (ENP) in food and beverages. The developed methods will cover all relevant classes of ENP with reported or expected food and food contact material applications, i.e. metal, metal oxide/silicate, surface functionalised and organic encapsulate (colloidal/micelle type) ENP. Priority ENPs have been selected out of each class as model particles to demonstrate the applicability of the developed approaches, e.g. nano-silver, nano-silica, an organically surface modified nano-clay and organic nano-encapsulates. Priority will be given to methods which can be implemented in existing food analysis laboratories. A dual approach will be followed. Rapid imaging and screening methods will allow the distinction between samples which contain ENP and those that do not. These methods will be characterised by minimal sample preparation, cost-efficiency, high throughput and will be achieved by the application of automated smart electron microscopy imaging and screening techniques in sensor and immunochemical formats. More sophisticated, hyphenated methods will allow the unambiguous characterisation and quantification of ENP. These will include elaborate sample preparation, separation by flow field fractionation and chromatographic techniques as well as mass spectrometric and electron microscopic characterisation techniques. The developed methods will be validated using the well characterised food matrix reference materials that will be produced within the project. Small-scale interlaboratory method performance studies and the analysis of a few commercially available products claiming or suspect to contain ENP will demonstrate the applicability and soundness of the developed methods.
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| Bund | 18 |
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