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Redox Eigenschaften und Reaktivität von Adsorbiertem natürlichem organischem Material

Natürliches organisches Material (NOM) ist die Triebfeder für viele biogeochemische Prozesse in Böden und Grundwässern. Diese herausragende Rolle resultiert nicht nur aus dessen Eigenschaft als Elektronendonor sondern insbesondere auch durch die Fähigkeit Elektronen aufzunehmen und zu speichern (Redoxpuffer) sowie Redoxprozesse zwischen anderen redoxsensitiven Spezies zu vermitteln und zu beschleunigen (Mediator). Obwohl NOM in Böden und Grundwässern zu einem erheblichen Teil in sorbierter Form vorliegt, wurde der Einfluss von Redoxzustand und Redoxeigenschaften auf die Sorption von NOM bisher nicht detailliert untersucht und umgekehrt auch nicht der Einfluss von Sorption auf dessen Redoxzustand. Wir postulieren, dass die Redoxeigenschaften von adsorbiertem NOM sich signifikannt unterscheiden von gelöstem NOM aufgrund von Fraktionierungsvorgängen und Konformationsänderungen. Die vorgeschlagenen Forschungsarbeiten zielen darauf ab, diese Prozesse im Detail zu untersuchen um somit eine Grundlage zu schaffen für ein mechanistisches Verständnis wie Sorptionsprozesse die biogeochemischen Funktionen in natürlichen wässrigen Systemen steuern. Da Sorption die mobilen und immobilen Fraktionen von NOM in diesen Systemen bestimmt, sind die Resultate auch relevant für die Beurteilung der Rolle von NOM für Transport und Transformation von Schadstoffen und mikrobiellen Atmungsprozessen. Im Rahmen dieses Forschungsprojekts möchten wir konkret folgende Kernfragen bearbeiten:- Wie verändert Sorption an natürliche Oberflächen per se (d.h. ohne Elektronentransfer mit dem Sorbens) die Redoxeigenschaften von NOM (Elektronenakzeptor/-donor Kapazität, EH-Werte und -Verteilung, Elektronenmediator-Eigenschaften) - Wie beeinflusst der Redoxzustand von NOM dessen Sorptionsverhalten? - Wie beeinflusst Elektronentransfer zwischen Sorbens und NOM dessen Redoxeigenschaften? - Welchen Einfluss haben Materialeigenschaften von NOM (Herkunft, Aromatizität, Säure/Base Eigenschaften etc.) auf Sorptions- und Redoxprozesse? Hierzu werden wir im Labor mit Hilfe von Batchversuchen unter umweltrelevanten Bedingungen systematisch den Einfluss von Sorptionsprozessen an unterschiedliche natürliche Oberflächen auf die Redoxeigenschaften verschiedenartiger NOM-Proben und Chinon-Modellverbindungen untersuchen und dabei neuartige und sensitive elektrochemische Methoden anwenden. Da NOM-Überzüge auf Mineralien praktisch in allen natürlichen Systemen vorhanden sind erwarten wir uns von den Forschungsergebnissen einen wesentlichen Erkenntnisgewinn im Hinblick auf ein quantitatives Verständnis von Redoxprozessen in natürlichen heterogenen Systemen. Die Resultate sollen somit die Grundlage bilden für eine Weiterentwicklung quantitativer Modelle zur Beschreibung biogeochemischer Prozesse an der Mineral-Wasser Grenzfläche unter natürlichen Bedingungen.

Ueberfuehrung der in Abgasen, speziell Rauchgasen, enthaltenen Schwefeloxide in elementaren Schwefel

Die Untersuchungen haben zum Ziel, ein Verfahren zu entwickeln, bei dem sich nach Konzentrierung der Schwefeloxide durch Sorption ein Wiederaufheizen der Abgase eruebrigt. Die Reaktionssubstanzen sollen nach der Regeneration, bei der fluessiger Schwefel als Produkt erzeugt wird, erneut verwendbar sein. Die Untersuchungen gliedern sich in 1. die Ermittlung von Ab- bzw. Adsorptionsdaten fuer SO2, 2. die Erzeugung von H2S aus Methan und Schwefel, wobei anfallender CS2 durch Hydrolyse in H2S ueberfuehrt wird, und 3. die Umsetzung von SO2 mit H2S zu elementarem Schwefel.

Einfluss natuerlicher organischer Substanzen auf die Mobilitaet von hydrophoben Umweltchemikalien

Die Wechselwirkung mit natuerlichen organischen Substanzen (z.B. Huminstoffe) kann die Mobilitaet von hydrophoben Xenobiotika in zweierlei Weise beeinflussen: zum einen kann durch Sorption eine Immobilisierung bzw. eine stark verringerte Migration bewirkt werden, zum anderen koennen geloeste Verbindungen auch eine Loesungsvermittlung und damit eine erhoehte Mobilitaet bewirken. Fuer Polycyclische Aromatische Kohlenwasserstoffe, Polychlorierte Biphenyle und Hexachlorcyclohexan Isomere konnte ein unterschiedliches Verhalten bei der Anwesenheit von geloesten und/oder fixierten Huminstoffen nachgewiesen werden, das vor allem von der Aromatizitaet der Verbindungen abhaengt. Weitere Untersuchungen sollen klaeren wann der beschleunigende Effekt von geloesten Huminstoffen den sorbierenden Effekt von fixierten Huminstoffen ueberwiegt und welchen Einfluss Biofilme auf das System haben.

Konkurrenz und Reversibilität bei Sorptionsvorgängen

Quantification of small-scale physicochemical properties of intact macropore surfaces in structured soils

In structured soils, the interaction of percolating water and reactive solutes with the soil matrix is mostly restricted to the surfaces of preferential flow paths. Flow paths, i.e., macropores, are formed by worm burrows, decayed root channels, cracks, and inter-aggregate spaces. While biopores are covered by earthworm casts and mucilage or by root residues, aggregates and cracks are often coated by soil organic matter (SOM), oxides, and clay minerals especially in the clay illuviation horizons of Luvisols. The SOM as well as the clay mineral composition and concentration strongly determine the wettability and sorption capacity of the coatings and thus control water and solute movement as well as the mass exchange between the preferential flow paths and the soil matrix. The objective of this proposal is the quantitative description of the small-scale distribution of physicochemical properties of intact structural surfaces and flow path surfaces and of their distribution in the soil volume. Samples of Bt horizons of Luvisols from Loess will be compared with those from glacial till. At intact structural surfaces prepared from soil clods, the spatial distribution (mm-scale) of SOM and clay mineral composition will be characterized with DRIFT (Diffuse reflectance infrared Fourier transform) spectroscopy using a self-developed mapping technique. For samples manually separated from coated surfaces and biopore walls, the contents of organic carbon (Corg) and the cation exchange capacity (CEC) will be analyzed and related to the intensities of specific signals in DRIFT spectra using Partial Least Square Regression (PLSR) analysis. The signal intensities of the DRIFT mapping spectra will be used to quantify the spatial distribution of Corg and CEC at these structural surfaces. The DRIFT mapping data will also be used for qualitatively characterizing the small scale distribution of the recalcitrance, humification, and microbial activity of the SOM from structural surfaces. The clay mineral composition of defined surface regions will be characterized by combining DRIFT spectroscopic with X-ray diffractometric analysis of manually separated samples. Subsequently, the spatial distribution of the clay mineral composition at structural surfaces will be determined from the intensities of clay mineral-specific signals in the DRIFT mapping spectra and exemplarily compared to scanning electron microscopic and infrared microscopic analysis of thin sections and thin polished micro-sections. The three-dimensional spatial distribution of the total structural surfaces in the volume of the Bt horizons will be quantified using X-ray computed tomography (CT) analysis of soil cores. The active preferential flow paths will be visualized and quantified by field tracer experiments. These CT and tracer data will be used to transfer the properties of the structural surfaces characterized by DRIFT mapping onto the active preferential flow paths in the Bt horizons.

Der Einfluß der Bildung von Thioarsen-Spezies auf die Arsen-Komplexierung an natürliches organisches Material

Unter anoxischen Bedingungen wird Arsen (As) in Form von Arsenit vermeintlich vollständig über Schwefel(S)-Gruppen an natürliches organisches Material (NOM) gebunden. Laborexperimente zeigten, dass selbst unter oxischen Bedingungen die Halbwertszeit mehr als 300 Tage betrug, damit sogar größer war als die von Arsenit an Eisen(Fe)(III)-Oxyhydroxiden. Global betrachtet heißt das, dass z.B. Moore, die reich an Organik und Sulfid sind, wichtige quantitative As-Senken sind. Allerdings wurden alle mechanistischen Studien bisher so durchgeführt, dass Arsenit einem zuvor gebildeten S(-II)-NOM zugegeben wurde. In einem System, das As(III), S(-II) und NOM enthält, spielt aber auch die As(III)-S(-II)-Komplexierung in Lösung unter Bildung von Thioarseniten ((H2AsIIIS-IInO3-n)-, n=1-3) und Thioarsenaten ((HAsVS-IInO4-n)2-, n=1-4) eine Rolle. Unsere zentrale Hypothese ist, dass die Kinetik der Thioarsen-Spezies-Bildung in Lösung schneller ist als die Sorption von As(III) und S(-II) an NOM und dass daher Thioarsen-Spezies das Ausmaß und die Kinetik der As-Sorption an Organik bestimmen. Auch die kompetitive Sorption an gleichzeitig auftretenden (meta)stabilen Fe-Mineralen wird vom bekannten Verhalten von Arsenit abweichen. Aufgrund ihrer Instabilität und einem Mangel an reinen Standards, ist über das Sorptionsverhalten von Thioarseniten bislang nichts bekannt. Für Thioarsenate gibt es keine Information zum Bindungsverhalten an NOM, aber es ist bekannt, dass die Sorption an verschiedenen Fe(III)-Mineralen geringer ist als die von Arsenit. Wir postulieren, dass Thioarsenate weniger und langsamer als Arsenit an S(-II)-NOM binden, da kovalente S-Bindungen in Thioarsenaten die Affinität für S(-II)-NOM Komplexierung verringern. An Fe(III)-NOM sollte die Bindung geringer sein in Analogie zur bekannten geringeren Affinität für Fe(III)-Minerale. Wir postulieren weiter, dass die Sulfidierung eine schnellere und größere As-Mobilisierung bewirkt als die zuvor untersuchte Oxidation, da abiotische Oxidation langsam ist, die As-S-Komplexierung in Lösung aber spontan und so As-Bindungen an NOM und Fe-Minerale schwächt. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir Batch-Experimente durchführen mit Mono- and Trithioarsenat-Standards und einem Arsenit-Sulfid Mix (der Thioarsenite enthält) bei pH 5, 7 und 9 an zwei ausgewählten NOMs (Federseemoor Torf und Elliott Soil Huminsäure; jeweils unbehandelt, S(-II)- und Fe(III)-komplexiert). Wir werden Sorptionsaffinität und -kinetik, sowie mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie Bindungsmechanismen bestimmen. Die Stabilität der (Thio)arsen-beladenen NOMs wird unter oxidierenden aber auch unter sulfidischen Bedingungen studiert und präferenzielle Bindung in binären Systemen (Kombinationen aus Fe-Oxyhydroxiden, Fe(III)-NOM, S(-II)-NOM und Fe-Sulfiden) untersucht. Ziel ist, As-Bindungsmechanismen in S(-II)-Fe(III)-NOM-Systemen besser zu verstehen, um vorhersagen zu können, unter welchen Bedingungen As Senken zu As Quellen werden können.

Entwicklung cellulosehaltiger Sorptionsmaterialien zur Abtrennung von Oxoanionen aus Wässern, Teilvorhaben 4: Analytik

Cellulose gehört zu den in der Natur am häufigsten vorkommenden Biopolymeren, die aus ß-D­Glucose bzw. Cellobiose-Einheiten besteht. Sie dient seit Jahrzehnten als Rohstoff für die Papier­ und die chemische Industrie. Cellulosehaltige Rest- und Abfallstoffe sind preiswerte und umweltver­trägliche natürliche Produkte, die bisher kaum stofflich genutzt werden. Das Gesamtziel des Vorhabens besteht darin, aus cellulosehaltigen Neben- und Reststoffen der Land-, Forst- und Abfallwirtschaft neuartige spezifische Materialien zu entwickeln mit deren Hilfe durch Sorptionsprozesse negativ geladene Oxoanionen aus Wässern als Wert- oder Schadstoffe zurückgehalten werden können. Die Adsorptionskapazität der nachhaltigen erneuerbaren Ressour­cen soll durch physikalische und chemische Modifizierungen, wie das Einbringen funktioneller Grup­pen und/oder durch Veränderung der Oberfläche, erhöht werden. Das Ziel ist es, Sorptionsmateria­lien mit definierten Strukturen und spezifischen Sorptionseigenschaften für verschiedene Aufgaben bereitzustellen. Die sorbierten Oxoanionen, wie Phosphate, Molybdate, Vanadate, Antimonate, Ar­senate, Chromate sollen im Kreislauf möglichst zyklisch adsorbiert und desorbiert werden können. Diese Fähigkeiten sollen an Modelllösungen und realen Wässern untersucht werden. Cellulosebasierte Materialien werden gegenwärtig nicht im industriellen Maßstab zur Wasserreini­gung bzw. Wertstoffgewinnung genutzt. Es besteht ein großes Potenzial, einen nachwachsenden preiswerten umweltverträglichen Abfallstoff zu funktionalisieren und als Sorptionsmaterial zu nutzen.

Analytische Untersuchungen zur Sorption organischer Mikroverunreinigungen an synthetischen Polymeren Belastung der Binnengewässer durch Mikroplastik (Dissertation)

Im Rahmen der Forschungsarbeit wird die Belastung von Flüssen durch Kunststoffe und die Anlagerung von Schadstoffen an diese synthetischen Polymere untersucht. Fragestellungen sind: Welche Auswirkungen hat die Verschmutzung durch synthetische Polymere (Plastik) auf die Binnengewässer. Welche Rolle spielen dabei sich ebenfalls im Wasser befindende Schadstoffe? Reichern sich diese möglicherweise an den Polymeren an und lösen sich in Organismen wieder ab? Besonderes Augenmerk wird auf mikroskopisch kleine Kunststoffpartikel (Mikroplastik) gelegt.

Sanierung des Altstandortes Kraftwerk Borken

Am Altstandort des Kraftwerkes Borken sind nach Demontagearbeiten 22000 Liter PCB-haltiges Trafooel ausgelaufen, wobei akute Gefahr fuer das nur 40 Meter entfernt liegende Fliessgewaesser Schwalm bestand. Im Verlauf der Sanierungsarbeiten ist eine weitere Altlast durch Trafooel festgestellt worden . Boden und Grundwasser waren hochgradig kontaminiert, bis zu 2000 mg/l Oel in Phase. Durch rastermaessige Sondierungen wurde das Schadensausmass ermittelt. Als aktive hydraulische Sanierungsmassnahme wurden zwei Sanier- und Spuelbrunnen mit Drainagesystem errichtet. Die langfristige Grundwassersanierung erfolgt durch eigene Reinigungsanlage (chemisch/physikalisch). Das ausgehobene Bodenmaterial (ca. 1500 t) wird mikrobiell aufgearbeitet von der Firma Umweltschutz Nord. - Erstellung von Sanierungsplaenen, genehmigungsrechtliche Antraege. - Die Grundwassersanierung wurde durch eigens konstruierte oberflaechenabsaugende Edelstahlbehaelter, in denen sich Tauchpumpen befanden, welche bewirkten, dass in erster Linie das auf der Oberflaeche der Sanierungsbrunnen aufschwimmende Oel entfernt und zur Abscheide- und Sorptionsanlage gefoerdert wurde, durchgefuehrt.

Organischer Kohlenstoff in Flüssen - Charakterisierung, Herkunft und Abbaubarkeit

Veranlassung Der gelöste und der partikuläre organische Kohlenstoff (dissolved organic carbon, DOC und particulate organic carbon, POC) sind zentrale Komponenten im Naturhaushalt von Gewässern. Die Akkumulation von organischem Kohlenstoff - beziehungsweise die damit verbundene hohe Sauerstoffzehrung - ist insbesondere in den Ästuaren ein wichtiger Belastungsfaktor für den Sauerstoffhaushalt und trägt damit zu deren schlechtem ökologischem Zustand bei. Die Bewertung der zu erwartenden Sauerstoffzehrung kann aber nur mit umfassender Kenntnis der Qualität der organischen Kohlenstoffgehalte in gelöster Form oder als Bestandteil der Schwebstoffe erreicht werden. Des Weiteren spielt die Zusammensetzung des organischen Materials eine wichtige Rolle bei der Sorption und dem Transport von Schadstoffen, sodass eine umfassende Beschreibung des organischen Kohlenstoffs auch die Vorhersage der Ausbreitung von Schadstoffen ermöglicht. Im Projekt OrgCarbon soll eine umfassende Charakterisierung des organischen Kohlenstoffs jenseits der traditionell erfassten Parameter (TOC, DOC und POC) stattfinden, da bekannt ist, dass sowohl POC als auch DOC eine komplexe, bisher wenig erforschte Vielzahl unterschiedlicher Stoffklassen beinhaltet. In einem ersten Schritt erfolgt eine Fraktionierung von partikulärem und gelöstem organischem Material, basierend auf der chemischen Zusammensetzung und mikrobiellen Abbaubarkeit. Wichtige Parameter wie Sauerstoffverbrauch, mikrobielle Atmung, chemische Zusammensetzung und die Herkunft des organischen Materials werden für jede Kohlenstofffraktion bestimmt. Durch die daraus resultierende Verbesserung des Verständnisses bezüglich organischem Kohlenstoff in Ästuaren und Flüssen zielt das OrgCarbon-Projekt darauf ab, zu besseren Umweltmanagement- und Naturschutzstrategien für die Bundeswasserstraßen beizutragen. Ziele Ein zentrales Ziel des OrgCarbon-Projekts ist es, eine Vielzahl interdisziplinärer Methoden zu testen, um die vielfältigen Eigenschaften des Kohlenstoffes zu erfassen. Es werden verschiedene chemisch-analytische Verfahren mit Messungen zur biologischen Aktivität und Abbaubarkeit des Kohlenstoffs sowie mit mineralogischen Untersuchungen kombiniert. Dadurch lässt sich ein Set an Methoden identifizieren, das zukünftig auch mit weniger Aufwand eine detaillierte Charakterisierung des Kohlenstoffs ermöglicht. Als Ergebnis von OrgCarbon angestrebt ist die Entwicklung eines standardisierten Protokolls, das den gesamten Prozess von der Probenahme über die Kohlenstofffraktionierung bis hin zur Analyse und Datenauswertung umfasst. Dieses ermöglicht es, die Qualität des organischen Kohlenstoffs sowie dessen Eigenschaften und Abbaubarkeit in Zukunft besser abzuschätzen und gemeinsam zu interpretieren. Dieses Protokoll soll in bestehende Messprogramme der BfG integriert werden, um regelmäßig die Herkunft, das Sorptionspotenzial für Schadstoffe sowie die Abbaubarkeit und die Sauerstoffzehrung von organischem Kohlenstoff zu bestimmen. Organischer Kohlenstoff spielt eine entscheidende Rolle in Ästuaren und Flüssen. Seine Zusammensetzung beeinflusst Prozesse wie die (mikro)biologische Produktivität, den Sauerstoffverbrauch, den Schadstofftransport und die Agglomeration von Schwebstoffen. Die Bestimmung erfolgt routinemäßig nur als Summenparameter (total organic carbon, TOC) weshalb über die Zusammensetzung des organischen Materials, dessen Abbauverhalten und Quellen meist wenig bekannt ist. Darüber hinaus reicht die Betrachtung des Gesamtkohlenstoffgehalts in vielen Fällen nicht aus, um eine Vergleichbarkeit von Schwebstoffen aus unterschiedlichen Quellen zu gewährleisten. Das OrgCarbon-Projekt widmet sich darum einer umfassenden Analyse des organischen Kohlenstoffs in Feldproben aus Ästuaren und Flüssen mit unterschiedlichen Kohlenstoffgehalten und Zusammensetzungen, wie der Tide-Ems und der Tide-Elbe. (Text gekürzt)

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