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Organischer Kohlenstoff in Flüssen - Charakterisierung, Herkunft und Abbaubarkeit

Veranlassung Der gelöste und der partikuläre organische Kohlenstoff (dissolved organic carbon, DOC und particulate organic carbon, POC) sind zentrale Komponenten im Naturhaushalt von Gewässern. Die Akkumulation von organischem Kohlenstoff - beziehungsweise die damit verbundene hohe Sauerstoffzehrung - ist insbesondere in den Ästuaren ein wichtiger Belastungsfaktor für den Sauerstoffhaushalt und trägt damit zu deren schlechtem ökologischem Zustand bei. Die Bewertung der zu erwartenden Sauerstoffzehrung kann aber nur mit umfassender Kenntnis der Qualität der organischen Kohlenstoffgehalte in gelöster Form oder als Bestandteil der Schwebstoffe erreicht werden. Des Weiteren spielt die Zusammensetzung des organischen Materials eine wichtige Rolle bei der Sorption und dem Transport von Schadstoffen, sodass eine umfassende Beschreibung des organischen Kohlenstoffs auch die Vorhersage der Ausbreitung von Schadstoffen ermöglicht. Im Projekt OrgCarbon soll eine umfassende Charakterisierung des organischen Kohlenstoffs jenseits der traditionell erfassten Parameter (TOC, DOC und POC) stattfinden, da bekannt ist, dass sowohl POC als auch DOC eine komplexe, bisher wenig erforschte Vielzahl unterschiedlicher Stoffklassen beinhaltet. In einem ersten Schritt erfolgt eine Fraktionierung von partikulärem und gelöstem organischem Material, basierend auf der chemischen Zusammensetzung und mikrobiellen Abbaubarkeit. Wichtige Parameter wie Sauerstoffverbrauch, mikrobielle Atmung, chemische Zusammensetzung und die Herkunft des organischen Materials werden für jede Kohlenstofffraktion bestimmt. Durch die daraus resultierende Verbesserung des Verständnisses bezüglich organischem Kohlenstoff in Ästuaren und Flüssen zielt das OrgCarbon-Projekt darauf ab, zu besseren Umweltmanagement- und Naturschutzstrategien für die Bundeswasserstraßen beizutragen. Ziele Ein zentrales Ziel des OrgCarbon-Projekts ist es, eine Vielzahl interdisziplinärer Methoden zu testen, um die vielfältigen Eigenschaften des Kohlenstoffes zu erfassen. Es werden verschiedene chemisch-analytische Verfahren mit Messungen zur biologischen Aktivität und Abbaubarkeit des Kohlenstoffs sowie mit mineralogischen Untersuchungen kombiniert. Dadurch lässt sich ein Set an Methoden identifizieren, das zukünftig auch mit weniger Aufwand eine detaillierte Charakterisierung des Kohlenstoffs ermöglicht. Als Ergebnis von OrgCarbon angestrebt ist die Entwicklung eines standardisierten Protokolls, das den gesamten Prozess von der Probenahme über die Kohlenstofffraktionierung bis hin zur Analyse und Datenauswertung umfasst. Dieses ermöglicht es, die Qualität des organischen Kohlenstoffs sowie dessen Eigenschaften und Abbaubarkeit in Zukunft besser abzuschätzen und gemeinsam zu interpretieren. Dieses Protokoll soll in bestehende Messprogramme der BfG integriert werden, um regelmäßig die Herkunft, das Sorptionspotenzial für Schadstoffe sowie die Abbaubarkeit und die Sauerstoffzehrung von organischem Kohlenstoff zu bestimmen. Organischer Kohlenstoff spielt eine entscheidende Rolle in Ästuaren und Flüssen. Seine Zusammensetzung beeinflusst Prozesse wie die (mikro)biologische Produktivität, den Sauerstoffverbrauch, den Schadstofftransport und die Agglomeration von Schwebstoffen. Die Bestimmung erfolgt routinemäßig nur als Summenparameter (total organic carbon, TOC) weshalb über die Zusammensetzung des organischen Materials, dessen Abbauverhalten und Quellen meist wenig bekannt ist. Darüber hinaus reicht die Betrachtung des Gesamtkohlenstoffgehalts in vielen Fällen nicht aus, um eine Vergleichbarkeit von Schwebstoffen aus unterschiedlichen Quellen zu gewährleisten. Das OrgCarbon-Projekt widmet sich darum einer umfassenden Analyse des organischen Kohlenstoffs in Feldproben aus Ästuaren und Flüssen mit unterschiedlichen Kohlenstoffgehalten und Zusammensetzungen, wie der Tide-Ems und der Tide-Elbe. (Text gekürzt)

Der Einfluß der Bildung von Thioarsen-Spezies auf die Arsen-Komplexierung an natürliches organisches Material

Unter anoxischen Bedingungen wird Arsen (As) in Form von Arsenit vermeintlich vollständig über Schwefel(S)-Gruppen an natürliches organisches Material (NOM) gebunden. Laborexperimente zeigten, dass selbst unter oxischen Bedingungen die Halbwertszeit mehr als 300 Tage betrug, damit sogar größer war als die von Arsenit an Eisen(Fe)(III)-Oxyhydroxiden. Global betrachtet heißt das, dass z.B. Moore, die reich an Organik und Sulfid sind, wichtige quantitative As-Senken sind. Allerdings wurden alle mechanistischen Studien bisher so durchgeführt, dass Arsenit einem zuvor gebildeten S(-II)-NOM zugegeben wurde. In einem System, das As(III), S(-II) und NOM enthält, spielt aber auch die As(III)-S(-II)-Komplexierung in Lösung unter Bildung von Thioarseniten ((H2AsIIIS-IInO3-n)-, n=1-3) und Thioarsenaten ((HAsVS-IInO4-n)2-, n=1-4) eine Rolle. Unsere zentrale Hypothese ist, dass die Kinetik der Thioarsen-Spezies-Bildung in Lösung schneller ist als die Sorption von As(III) und S(-II) an NOM und dass daher Thioarsen-Spezies das Ausmaß und die Kinetik der As-Sorption an Organik bestimmen. Auch die kompetitive Sorption an gleichzeitig auftretenden (meta)stabilen Fe-Mineralen wird vom bekannten Verhalten von Arsenit abweichen. Aufgrund ihrer Instabilität und einem Mangel an reinen Standards, ist über das Sorptionsverhalten von Thioarseniten bislang nichts bekannt. Für Thioarsenate gibt es keine Information zum Bindungsverhalten an NOM, aber es ist bekannt, dass die Sorption an verschiedenen Fe(III)-Mineralen geringer ist als die von Arsenit. Wir postulieren, dass Thioarsenate weniger und langsamer als Arsenit an S(-II)-NOM binden, da kovalente S-Bindungen in Thioarsenaten die Affinität für S(-II)-NOM Komplexierung verringern. An Fe(III)-NOM sollte die Bindung geringer sein in Analogie zur bekannten geringeren Affinität für Fe(III)-Minerale. Wir postulieren weiter, dass die Sulfidierung eine schnellere und größere As-Mobilisierung bewirkt als die zuvor untersuchte Oxidation, da abiotische Oxidation langsam ist, die As-S-Komplexierung in Lösung aber spontan und so As-Bindungen an NOM und Fe-Minerale schwächt. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir Batch-Experimente durchführen mit Mono- and Trithioarsenat-Standards und einem Arsenit-Sulfid Mix (der Thioarsenite enthält) bei pH 5, 7 und 9 an zwei ausgewählten NOMs (Federseemoor Torf und Elliott Soil Huminsäure; jeweils unbehandelt, S(-II)- und Fe(III)-komplexiert). Wir werden Sorptionsaffinität und -kinetik, sowie mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie Bindungsmechanismen bestimmen. Die Stabilität der (Thio)arsen-beladenen NOMs wird unter oxidierenden aber auch unter sulfidischen Bedingungen studiert und präferenzielle Bindung in binären Systemen (Kombinationen aus Fe-Oxyhydroxiden, Fe(III)-NOM, S(-II)-NOM und Fe-Sulfiden) untersucht. Ziel ist, As-Bindungsmechanismen in S(-II)-Fe(III)-NOM-Systemen besser zu verstehen, um vorhersagen zu können, unter welchen Bedingungen As Senken zu As Quellen werden können.

Dynamische hyporheische Zone: Einfluss von instationärer Strömung und bewegtem Flussbett auf organische Spurenschadstoffen

Organische Spurenstoffe (TrOCs) sind eine vielfältige Gruppe von Chemikalien wie Arzneimittel, Pestizide, Körperpflegeprodukte. In vielen Tieflandbächen, in die gereinigtes Abwasser eingeleitet wird, treten hohe TrOC-Belastungen auf. Diese Bäche sind oft durch Feinsedimente gekennzeichnet, in denen Wasserströmung über kleine Bettformen Druckunterschiede erzeugt, so dass Wasser ins, im und aus dem Bachbett fließt (hyporheischer Austausch). Biotransformations- und Sorptionsprozesse verringern die TrOC-Konzentrationen im Porenwasser stärker als im Oberflächenwasser. Bei vielen Verbindungen sind diese Prozesse redoxabhängig, d.h. die Verweildauer des Wassers in bestimmten Redoxzonen des Betts ist für die TrOC-Abnahme entscheidend. Bisherige Forschungen zu Fließgewässern haben sich fast ausschließlich auf stationäre Sohlformen konzentriert, obwohl Sohlformen in Fließgewässern häufig in Bewegung sind. Ihre Bewegung beeinflusst Fließwege, Fluxe und Redoxzonen im Sediment. Das Projekt zielt darauf, die Auswirkungen von sich bewegenden Sohlformen auf die TrOC-Abnahme zu untersuchen. Außerdem soll erforscht werden, wie dynamische Fließregime die Flussbettmobilität und die TrOC-Abnahme beeinflussen. Dazu werden Felduntersuchungen mit Fließrinnenexperimenten und Modellierungen kombiniert. Die Felduntersuchungen erfolgen in einem kleinen Fließgewässer mit sandigem Flussbett und hoher Spurenstoffbelastung (gereinigtes Abwasser). Der Versuchsaufbau ermöglicht eine Variation der Fließgeschwindigkeit und damit der Bewegung der Sohlformen. Planare 2D-Optoden erlauben eine Identifikation der Redoxzonierung und damit eine redoxspezifische Beprobung der TrOC-Konzentrationen. Experimente in einer einzigartigen Fließrinne an der Ben-Gurion Universität erlauben eine systematische Variation der Sohlformgeschwindigkeit, ein dynamisches Abflussregime und geben so einen Einblick in die Schlüsselprozesse, die die TrOC-Abnahme kontrollieren. Nach der Zugabe der TrOC werden Zeitreihen ihrer Abnahme im Oberflächenwasser gemessen. Die Redoxzonen im Sediment werden durch planare 2D-Optoden identifiziert und beprobt. Um die Ergebnisse zu verallgemeinern, wird ein reaktives Spurenstoff-Transportmodell für beliebig geformte, instationäre Bettformen entwickelt. Dabei wird auf Basis vorhandener Fließrinnen-Datensätze maschinelles Lernen zur Vorhersage der Fluxverteilungen im Gewässerbett eingesetzt. Strömungs- und Reaktionsparameter werden anhand von Fließgewässer- und Erpe-Datensätzen kalibriert und dann wird eine Monte-Carlo / Maschinenlernen-Studie durchgeführt, um die Reaktionsrate des Gesamtsystems anhand der beobachteten Parameter vorherzusagen. Durch die Verbesserung des mechanistischen Verständnisses der Spurenstoffabnahme in Fließgewässern soll diese Forschung die langfristigen Vorhersagen über den Verbleib von TrOCs in Fließgewässern verbessern und Sanierungsstrategien zur Verbesserung der Wasserqualität in Gewässersystemen vorantreiben.

Entwicklung eines energieeffizienten Sorptions-Wäschetrommeltrockners für den gewerblichen und industriellen Einsatz, Teilvorhaben: Entwicklung des Sorptions-Wäschetrommeltrockners

Entwicklung eines energieeffizienten Sorptions-Wäschetrommeltrockners für den gewerblichen und industriellen Einsatz, Teilvorhaben: Entwicklung eines energieeffizienten und textilschonenden Trocknungsverfahrens

Entwicklung eines energieeffizienten Sorptions-Wäschetrommeltrockners für den gewerblichen und industriellen Einsatz, Teilvorhaben: Entwicklung von Sorptionsmaterial, Sorptions-Wäschetrocknungsprozess und Sorptionssystem

Entwicklung von gasbetriebenen Sorptionswaermepumpen

Entwicklung von gasbeheizten Absorptionswaermepumpen zur Anwendung im haushaltlichen Bereich. Auf der Grundlage der bekannten Absorptionskaeltekreislaeufe werden Verfahren und Komponenten entwickelt, die es gestatten, die bislang erreichten Heizziffern im Sinne hoeherer Energieeinsparung zu verbessern.

Konkurrenz und Reversibilität bei Sorptionsvorgängen

Beregnung und Bodenfruchtbarkeit

Charakterisierung der Bodenfruchtbarkeit auf der Basis von 45 bodenphysikalischen und bodenchemischen Parametern durch lineare und nichtlineare Regressionsanalysen und deren Beeinflussung durch die Beregnung mit Beregnungswasser unterschiedlicher Qualitaet. Im Vordergrund stehen Fragen zum Einfluss hoher Salzkonzentrationen im Beregnungswasser am Beispiel des Rheinwassers. Zur Charakterisierung der Salzdynamik wird die Sorption und Desorption von Na und Cl an Bodenaggregaten unterschiedlicher Korngroesse und Stabilitaet verfolgt. Ein weiterer Untersuchungsschwerpunkt betrifft die Stickstoffdynamik (N-min, N-org, N-Fix. und N- Freisetzung) in diesen Versuchen unter besonderer Beruecksichtigung des Zwischenfruchtanbaus. Zur Charakterisierung der Bodenfruchtbarkeitsparameter werden die konventionellen Methoden der Bodenanalytik verwendet, die zur Charakterisierung der N-Dynamik im Boden um den Einsatz von biochemischen Methoden zur Charakterisierungder verschiedenen organischen N-Fraktionen im Boden, auch unter dem Einsatz von Isotopen, erweitert werden (Gefaess- undFeld-Versuche).

Modellierung der Sorption von Radionukliden an organophilen Tonmineralen

Als Füllmaterial oder als Bestandteil technischer Barrieren in Endlagern von chemisch-toxischen oder radioaktiven Abfällen werden bestimmte Tonminerale verwendet bzw. in den Designstudien vorgeschlagen. Dabei sind vor allem drei Eigenschaften dieser Tone ausschlaggebend: Die geringe Wasserleitfähigkeit, das Quellvermögen bei Wasserzutritt und das Rückhaltevermögen für Kationen. Das wünschenswerte Rückhaltevermögen auch für Anionen fehlt bei naturbelassenen Tonen, kann aber durch Behandlung erzeugt werden, bei der die Zwischenschicht-Kationen der Tone durch bestimmte organische Kationen ersetzt werden. Dadurch entstehen sogenannte organophile Tone, die so eingestellt werden können, daß sie beide Ionenarten sorbieren können. Die entscheidenden Mechanismen dieser Sorptionsprozesse an organophilen Tonmineralen und die sich dabei ergebenden Strukturen des Tonminerals sind noch nicht vollständig bekannt. Ihre umfassende Kenntnis ist jedoch wichtig für die gezielte Optimierung ihrer Sorptionseigenschaften und ihrer Eignung zum Einsatz unter Endlagerungsbedingungen. Das Optimierungspotential liegt in der chemischen Struktur, Größe und Ladungsverteilung des organischen Kations sowie in der Wahl des Tonminerals. Zur Erlangung bisher fehlender Detailkenntnisse und zur Unterstützung der Optimierung soll daher in diesem Forschungsvorhaben eine Computersimulation des Organo-Ton-Systems auf der Basis der bisher gesammelten experimentellen Informationen entwickelt werden. Mit diesem Modell soll die Konsistenz des bisherigen Verständnisses der beteiligten Phänomene überprüft, geeignete Fragestellungen an das Experiment entwickelt und Optimierungsschritte durch Simulation ausgewählt werden.

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