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Kartierung von Tc-99, I-129 und I-127 im Oberflächenwasser der Nordsee

Das Projekt "Kartierung von Tc-99, I-129 und I-127 im Oberflächenwasser der Nordsee" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Bundesamt für Seeschifffahrt und Hydrographie durchgeführt. Im Vorhaben wurde durch mehr als 60 Messpunkte eine Kartierung der gesamten Nordsee, des Englischen Kanals und Teile der Irischen See vorgenommen. Neben I-129, I-127 und Tc-99 wurden H-3, Sr-90, Cs-137, Am-241, Pu-238 und Pu-239,240 erfasst. Im Ergebnis zeigte sich ein kontinuierlicher Anstieg der I-129-Gehalte, mit derzeitigen I-129/I-127 Isotopenverhältnissen von 10-8 - 10-6, die weit über dem pränuklearen Isotopenverhältnis von 10-12 liegen. Tc-99 zeigt die Herkunft von I-129 an. Der Kanal, die Küstenregion Belgiens, der Niederlande, Deutschlands und Dänemarks wird hauptsächlich von La Hague, die zentrale Nordsee von Sellafield beeinflusst. Bedingt durch reduzierte Emissionen aus La Hague und Sellafield nimmt die Belastung durch Tc 99, Sr-90 und Cs-137 ab, letztere liegen meist nur unwesentlich über dem Bereich des globalen Fallouts.

Actinid-Metall Bindung auf atomarem Level - Am-BALL

Das Projekt "Actinid-Metall Bindung auf atomarem Level - Am-BALL" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Das Ziel des Projektes Am-Ball ist die gezielte Immobilisierung von Technetium (TcO4-) und anderen mobilen Spaltprodukten (z.B. 36Cl, 129I) durch die Nutzung innovativer Abfallbehandlung und -konditionierung. Ein Fokus liegt auf der Synthese und Charakterisierung neuartiger Bindungsmotive zwischen einem Actinid und Übergangsmetallatom (An-TM) für die Entwicklung eines fundamentalen Verständnisses von Struktur-Eigenschaftsbeziehungen. Auf dieser Grundlage können durch Einführen eines erweiterten Ligandrückgrates, die einzelnen An-TM-Komplexe in Netzwerkstrukturen (An-TM-MOFs) überführt werden und somit Untersuchungen an den entstandenen MOFs (zweites Ziel des Projektes) durchgeführt werden. Die erhaltenen Actinid-Metal-Organic-Frameworks (An-TM-MOF) werden dabei als maßgeschneiderte Abfallmatrix designt und hinsichtlich ihres Immobilisierungsvermögen gegenüber anionischen Spaltprodukten (TcO4-, Cl-, I-) untersucht und optimiert. Dies kann in den Gerüstverbindungen bspw. durch Anpassung der reaktiven Oberfläche, Optimierung der Porengröße oder gezieltes Einbringen von Sorptionsplätzen erfolgen. Für das generelle Design der molekularen Verbindungen sollen Ligandsysteme mit N-, O-, S- und P-Donoratomen betrachtet werden. Liganden, welche die entsprechenden An-TM Bindung verbrücken können, sind durch ihre erwartete höhere Stabilität von besonderem Interesse. Eine Orientierung des An-TM-Kerns kann durch ambidenten Charakter des Ligandsystems erzielt werden. Begleitend zu den experimentellen Arbeiten in einem radiochemischen Kontrollbereich werden quantenchemische Berechnungen an den erhaltenen Verbindungen durchgeführt, um eine umfangreiche Bindungsanalyse an den experimentell erhaltenen Verbindungen durchführen zu können. Eine Gegenüberstellung konventioneller Immobilisierungsmethoden (UO2, Glas, Zement) gegenüber An-TM-MOFs wird als finales Ziel in diesem Projekt verfolgt.

Teilprojekt G

Das Projekt "Teilprojekt G" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Leibniz Universität Hannover, Institut für Radioökologie und Strahlenschutz durchgeführt. Als Matrizen für Endlagerung radioaktiver Abfälle kommen zur Zeit hauptsächlich Borosilikatgläser zum Einsatz. Seit Jahrzehnten werden allerdings Alternativen diskutiert, zum Beispiel keramische Materialien, die aufgrund ihrer physikalischen und chemischen Eigenschaften als erfolgversprechend gelten. Im Rahmen des vorliegenden Projekts werden sowohl Keramiken (hauptsächlich für kationische Radionuklide) als auch Alternativen für Anionenrückhaltung genauer untersucht werden. Das IRS wird in Zusammenarbeit mit dem IEK6 Apatit und Hydrotalcit auf ihre Eignung zum Einbau von Iod, Cs und Tc aus separierten Abfallströmen untersuchen. Mit I, Tc oder Cs dotierten Apatite und Hydrotalcite werden mittels XRD strukturell charakterisiert. Die Einbauplätze von Iod, Technetium oder Caesium Ionen werden mittels EXAFS an der INE Beamline ANKA (KIT) charakterisiert. Homogenität sowohl von Wirtsphase als auch Einbau der Anionen werden mit REM und TEM untersucht. Weiterhin soll mittels nano-TOF SIMS die Struktur der Elementverteilung überprüft werden. Die Auswirkungen von Strahlenschäden auf die Struktur der eingebauten Radionuklide soll untersucht werden. Insbesondere die Ausbildung von Defekten bzw. Rehomogenisierung und deren Einfluss auf die Radionuklidfreisetzung steht im Zentrum des Interesses. Speziation in Lösung gehender Stoffe aufgrund von Auslaugung erfolgt mittels ESI-MS, CE-ICP MS und EXAFS. Besondere Berücksichtigung finden soll die zu erwartende Mobilität.

Untersuchungen zum Transport von Kuestenwasser aus dem Englischen Kanal in die Ostsee mit Hilfe von radioaktiven Tracern (MAST Projekt)

Das Projekt "Untersuchungen zum Transport von Kuestenwasser aus dem Englischen Kanal in die Ostsee mit Hilfe von radioaktiven Tracern (MAST Projekt)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Bundesamt für Seeschifffahrt und Hydrographie durchgeführt. Von der Wiederaufbereitungsanlage La Hague eingeleitete Radionuklide werden zur Untersuchung des Transports und der Verteilung von Kuestenwasser verwendet. Eine Zeitserie von Radionuklid-Messungen in Wasser- und Seetangproben, die im Englischen Kanal, an der Niederlaendischen Kueste, im deutschen Teil der Nordsee und in daenischen Gewaessern genommen wurden, wird durchgefuehrt. Die Menge des Wassertransports, die Verduennung des Kuestenwassers mit anderen Wassermassen und die Transitzeiten werden betrachtet. Diese Arbeiten werden merklich zur besseren Kenntnis der Transit-Routen, Transit-Zeiten und der Vermischung beitragen. Die Daten werden zur Verbesserung von Modellen zur quantitativen Beschreibung des Wassermassen-Transports dienen. Darueber hinaus werden die Ergebnisse des Probenahmen-Programms einen einzigartigen Datensatz fuer die Validierung anderer Modelle liefern. Das Projekt laeuft im Rahmen des Marine Science and Technology Programme (MAST) der Europaeischen Gemeinschaft (EG) ueber einen Zeitraum von drei Jahren, beginnend im Oktober 1990. Die Arbeiten beziehen sich hauptsaechlich auf die Analyse von Technetium-99 und Antimon-125 in Seewasser und Seetang, jedoch werden auch andere Radionuklide beruecksichtigt.

Teilprojekt 3: Universität Mainz

Das Projekt "Teilprojekt 3: Universität Mainz" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Die Wechselwirkung redoxsensitiver Radioelemente (Np, Pu, Tc) in verschiedenen Oxidationsstufen soll am Tongestein bei höheren Salinitäten (kleiner 3 M) und in Abhängigkeit der Temperatur in Batchversuchen untersucht sowie Diffusionsexperimente durchgeführt werden. Des Weiteren soll der Einfluss von gelöstem Eisen(II) in Folge von Behälterkorrosionen auf die Rückhaltewirkung von Tongestein auf Np und Pu exploriert werden. Das für die thermodynamische Modellierung der Sorptionsversuche notwendige molekularere Verständnis soll durch direkte Spezikation der Sorptionskomplexe mit Hilfe der XPS-, XANES- und EXAFS-Spektroskopie erhalten werden. Diese Untersuchungen sollen zeigen, inwieweit die für das System Np/Pu-Opalinuston-Tonporenwasser erhaltenen Ergebnisse auf die in Norddeutschland anzutreffenden Bedingungen übertragbar sind. Meilensteine: 1. Abschluss der Sorptionsexperimente mit Np und Montmorillonit bei höherer Salinität nach 12. Monaten. 2. Aussagen über die Diffusion von Np in natürlichem Tongestein und Einfluss der Salinität und Temperatur nach 18 Monaten. 3. Abschluss der Studien zur Sorption für Np/Pu-Tongestein bei höherer Salinität nach 21 Monaten. 4. Abschluss der Untersuchungen zur Sorption von Tc an Tongestein nach 30 Monaten. 5. Abschluss der Batchexperimente für Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 33 Monaten. 6. Abschluss der Speziation mit Np/Pu-Tongestein-Fe(II) nach 36 Monaten. 7. Abschluss der Speziation mit Tc-Tongestein nach 36 Monaten.

Teilprojekt D

Das Projekt "Teilprojekt D" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie durchgeführt. Im vorliegenden Verbundprojekt wird ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangt, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen und damit einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. An der Actiniden-XAS-Beamline ROBL werden XAFS-spektroskopische Untersuchungen bei niedrigsten Konzentrationen und unter Sauerstoffausschluss durchgeführt. Das IRC wird die Kinetic (2-4 Jahre) der Oberflächenreaktionen (Sorption, Reduktion, Kopräzipitation) von Pu(V) und Pu(III) mit Magnetit und einem Fe-Carbonat (Siderit oder Chukanovit) untersuchen. Das IRC wird die reduktive Reaktion von Np(V) mit Mackinawite (FeS) und Magnetit untersuchen; außerdem die mögliche Inkorporation von Np(IV) in Siderit oder Chukanovit. Das IRC wird die von PSI-LEG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se(IV/VI) und LDH und Tc(VII) und LDH, sowie die von KIT-IMG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se und Eisensulfiden untersuchen. In allen Fällen wird die Struktur und Oxidationsstufe der mit der Festphase assoziierten Actiniden- bzw. Spaltprodukt-Spezies spektroskopisch mit XAFS und teilweise auch mit XPS untersucht. Die Oberflächenspezies werden mit zu synthetisierenden Kopräzipitaten verglichen. Zudem werden die Lösungsbedingungen (Eh, pH, gelöste Ionen) erfasst, um Stabilitätskonstanten der Sorptionskomplexe und Festphasen zu bestimmen

Entsorgung von bestrahltem Graphit

Das Projekt "Entsorgung von bestrahltem Graphit" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK), IEK-6: Nukleare Entsorgung und Reaktorsicherheit durchgeführt. Graphit und nicht vollständig graphitierter Kohlestein finden weltweit in Forschungsreaktoren, in gasgekühlten Reaktoren und in anderen graphitmoderierten Reaktoren breite Verwendung. Für den Rückbau dieser Anlagen und die Entsorgung von bestrahltem Graphit, welcher relativ hohe Gehalte an Radiokarbon (14C) und andere Aktivierungs- und Spaltprodukte (z.B. 3H, 36Cl, 79Se, 99Tc, 129I, 135Cs, 152Eu, 154Eu etc.) enthält, ist die Freisetzung dieser Radioisotope näher zu untersuchen. Um den Eintritt von Radiokarbon in die Biosphere zu minimieren, ergeben sich hohe Anforderungen an die Rückhaltung dieses Isotops. Für das Endlager KONRAD sind sowohl die Gesamtaktivität für die Einlagerung 14C-haltiger Abfälle (max. 4 E14 Bq an 14C), als auch die jährlich einlagerbare Aktivität dieses Radionuklids vergleichsweise gering. Es bedarf daher im Hinblick auf KONRAD einer belastbaren Klärung der physikalischen und chemischen Phänomene sowie einer ergänzenden Charakterisierung der einzulagernden deutschen 14C-haltigen Abfälle. Insbesondere sind die Entstehungsprozesse von 14C und weiterer Aktivierungsprodukte aufgrund unterschiedlicher Ausgangmaterialien und Bestrahlungsbedingungen sowie die Freisetzungsmechanismen unter Endlagerkonditionen abzuklären und Vorschläge für spezifische Abfallgebinde zu erarbeiten.

Teilprojekt B

Das Projekt "Teilprojekt B" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie durchgeführt. Im Rahmen des VESPA II Verbundvorhabens wird angestrebt, das Verständnis der Lösungseigenschaften und der Rückhaltung mobiler Spalt- und Aktivierungsprodukte besonders unter reduzierenden Bedingungen entscheidend zu verbessern. Dabei sollen insbesondere zuverlässigere chemische Eingangsdaten für langzeitanalytische Modellrechnungen für generische Endlagerbedingungen unterschiedlicher Wirtsgesteinsformationen zur Verfügung gestellt werden. Im Rahmen des HZDR Teilvorhabens betrifft dies Sorptionskoeffizienten für Selen und Technetiumkomplexe. Für die Ableitung chemischer Modelle werden Batchsorptionsuntersuchungen von Se und Tc-Spezies an primären und sekundären Mineralphasen und spektroskopische Analysen für ein fundiertes molekulares Prozessverständnis durchgeführt. Des weiteren sollen belastbare thermodynamische Daten, z.B. Komplexbildungskonstanten für reduzierte Selen und Technetiumspezies in wässriger Lösung ermittelt werden, die dann nationalen (THEREDA) und internationalen (NEA TDB) Datenbasenprojekten zur Verfügung gestellt werden können. Die zu erhaltenen Daten dienen der Verringerung von Ungewissheiten in Langzeitsicherheitsanalysen und führen zu einem verbesserten Verständnis der Radinuklidgeochemie.

Teilprojekt C

Das Projekt "Teilprojekt C" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Sondervermögen Großforschung, Institut für Nukleare Entsorgung (INE) durchgeführt. Das Ziel der Arbeiten von KIT-INE innerhalb des Verbundprojekts VESPA II liegt in der Erforschung des Verhaltens langlebiger Spalt- und Aktivierungsprodukte im Nahfeld von Endlagern und Möglichkeiten ihrer Rückhaltung. Es wird angestrebt, das Verständnis ihrer Lösungseigenschaften und Rückhaltung besonders unter reduzierenden Bedingungen entscheidend zu verbessern. Dabei sollen insbesondere zuverlässigere chemische Eingangsdaten für langzeitanalytische Modellrechnungen für generische Endlagerbedingungen unterschiedlicher Wirtsgesteinsformationen generiert werden. Dies umfasst das Stoffinventar und den Quellterm für Iod-129 sowie Löslichkeitsgrenzen und Sorptionskoeffizienten für Selen-, Iod- und Technetiumspezies. Die Arbeiten sind so ausgelegt, dass die Ergebnisse wirtsgesteinsübergreifend anwendbar sind. Die ermittelten Daten stellen eine wesentliche Eingangsgröße für Modellrechnungen dar und sind direkt mit der Qualität und Belastbarkeit verschiedener Modellierungsansätze geochemischer Prozesse im Endlager korreliert.

Teilprojekt A

Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Gesamtziel des Vorhabens 'Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen' ist die Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis für endlagerrelevante Radionuklide. Weiterhin sollen der Einfluss organischer Zementadditive auf die Rückhaltung der Actiniden und des Spaltprodukts Technetium an Zementphasen sowie der Einfluss hyperalkaliner Zementporenwässer auf das Migrationsverhalten der Radionuklide im Ton studiert werden. Die Entwicklung eines mechanistischen Verständnisses für die bei einer Freisetzung der Actiniden und des Technetiums aus den Einlagerungsbehältern der wärmeentwickelnden Abfälle im Nahfeld eines Tonendlagers ablaufenden Prozesse und die Modellierung sind ein weiteres Ziel. Schließlich geht es auch um die Methodenentwicklung und Rechenprogramme für Sicherheitsbewertungen und die Validierung von Modellen. Das Forschungsvorhaben der Universität Mainz hat die Bestimmung thermodynamischer Daten für die Wechselwirkung von Neptunium, Plutonium und Technetium mit Zementalterationsphasen und Tongestein unter hyperalkalinen Bedingungen bei mittleren und hohen Ionenstärken zum Ziel. Neben der Sorption, Diffusion, Speziation und dem Redoxverhalten dieser Elemente geht es dabei auch um den Einfluss organischer Zementzusätze sowie der Temperatur. Folgende Arbeitspakete sind vorgesehen: - Untersuchung des Einflusses von Zementalterationsphasen auf die Migration von Np, Pu und Tc in Portlandzement bei mittleren und hohen Ionenstärken, - Einfluss von organischen Zementadditiven auf die Sorption von Pu an Zementphasen, - Untersuchung der Diffusion von Np, Pu und Tc in Tongestein unter hyperalkalinen Bedingungen, - Untersuchung der Sorption von Pu und Tc an Ca-Bentonit und ihrer Diffusion in kompaktiertem Bentonit unter hyperalkalinen Bedingungen, - thermodynamische Datenmodellierung.

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